核医学诊疗技术在我国已得到广泛应用,据中华医学会核医学分会报道,2020年,全国开展131I治疗的单位有702家,有12 578人从事核医学相关的工作[1]。核医学诊疗涉及到多种开放型放射性同位素的应用,在给放射工作人员带来外照射风险的同时,也带来了内照射的风险。近年来,核医学工作人员内照射污染监测开始得到关注,南京[2]、甘肃[3]等地以及王红波[4]报道,接受调查的核医学科工作人员中有32.0%~55.6% 的人员甲状腺部位可检出131I,同时,也有部分人员检出99Tcm核素[2]。在131I放射性药物生产企业,同样存在人员内照射风险[5]。如何准确估算接触131I放射性核素工作人员的内照射剂量,为放射防护管理提供决策依据,值得进一步探索。GBZ 129-2016《职业性内照射个人监测规范》[6]指出,对于使用131I进行甲状腺肿瘤治疗和放射性同位素生产和集中分装的人员应进行常规内照射个人监测,同时,在空气中存在131I的工作场所,至少每个月用体外测量方法监测甲状腺一次。本研究对某131I放射性药物生产企业和某医院核医学科工作人员进行连续4周的甲状腺体外监测,以期探索接触131I放射性核素工作人员的内照射剂量估算方法。
资料与方法1. 监测人员和监测周期:选择某放射性药物生产企业从事131I放射性药物分装的人员,以及某开展甲状腺癌和甲亢治疗的医院核医学科工作人员共计20人进行甲状腺部位131I活度测量。对全部7名放射性药物生产人员和首次测量时甲状腺部位131I活度大于最小可探测活度(MDA)的7名核医学工作人员,进行连续4次,每次间隔7 d的测量。
2.测量仪器:使用美国ORTEC公司DETECTIVE-DX100-KT便携式高纯锗γ谱仪进行甲状腺体外测量,仪器经中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所使用131I标准源及甲状腺模体刻度,刻度时探头紧贴模体表面。使用德国AUTOMESS公司6150AD-17型表面污染测量仪测量人体表面污染,表面污染仪经上海市计量测试技术研究院检定。
3.人员131I接触方式与接触量调查:在监测的同时,以调查表形式调查放射工作人员从事的工种、接触131I的方式、接触量、接触时间、防护手段和排班方式等内容。
4. 测量方法:测量前工作人员脱去工作服,并经表面污染检测。测量时,探头包裹一张干净的塑料薄膜,每次测量进行更换。工作人员采取坐姿,颈部紧贴便携式高纯锗γ谱仪探头,测量活时间180~300 s。同时,为扣除工作人员体表污染以及测量环境的影响,工作人员采取站姿,探头紧贴左大腿外侧,测量相同时间作为本底对照[内部资料:全国职业性放射性疾病监测工作手册(核医学工作人员监测)]。
5. 甲状腺部位131I活度计算:甲状腺部位131I活度采用式(1)进行计算:
$ A = \frac{{n - {n_{\rm{b}}}}}{{\mathit{\varepsilon } \cdot Y}} $ | (1) |
式中,A为甲状腺部位131I活度,Bq;n为甲状腺部位364.5 keV全能峰净面积计数率,s-1;nb为大腿部位364.5 keV全能峰净面积计数率,s-1;ε为探测效率,本台便携式高纯锗γ谱仪对于131I 364.5 keV全能峰的探测效率为0.029 06;Y为364.5 keV γ射线发射概率,为0.812。
6. 甲状腺部位131I活度不确定估算:甲状腺部位131I活度的相对扩展不确定度,本研究主要考虑测量计数不确定度的影响,以式(2)进行计算:
$ {U_{{\rm{rel}}}} = 2 \times \sqrt {\frac{N}{{t_{\rm{m}}^2}} + \frac{{{N_{\rm{b}}}}}{{t_{\rm{b}}^2}}} /(\mathit{n} - {\mathit{n}_{\rm{b}}}) $ | (2) |
式中,Urel为甲状部位131I活度的相对扩展不确定度(k=2);N为甲状腺部位364.5 keV全能峰净面积计数;Nb为大腿部位364.5 keV全能峰净面积计数;tm为甲状腺部位测量活时间,s;tb为大腿部位测量活时间,s。
7. 最小可探测活度(MDA)计算:甲状腺部位131I活度的最小可探测活度(MDA)(95%置信度下)按式(3)进行计算:
$ {\rm{MDA}} = \frac{{4.66\sqrt {{N_0}} }}{{\mathit{\varepsilon } \cdot {\mathit{t}_{\rm{m}}} \cdot Y}} $ | (3) |
式中,MDA为甲状腺部位131I最小可探测活度,Bq;N0为甲状腺部位364.5 keV全能峰本底计数。
8.摄入量估算
(1) 连续摄入模式估算:操作131I放射性药物的生产人员和核医学科工作人员,摄入的来源主要是工作场所污染的气溶胶和气体的吸入。使用131I的核医学科工作场所空气中131I污染可能广泛存在[4],工作人员在工作中对131I的摄入属于长期慢性连续摄入。对于内照射常规监测,假定摄入发生在监测周期(T)的中间时刻(T/2),使用式(4)计算摄入量I。
$ I = M/m(\mathit{T}/2) $ | (4) |
式中,I为放射性核素摄入量,Bq;M为监测周期(T)末所测得的器官内放射性核素的活度,Bq,此处M即为式(1)中的A;m(T/2)为摄入单位活度后T/2天时器官内放射性核素活度的预期值,Bq/Bq。在吸入途径,7 d监测周期时,131I F类物质和气态类在甲状腺的m(T/2)值分别为9.9×10-2和1.9×10-1[6]。
(2) 当前监测周期测量结果的校正:GBZ 129-2016规定[6],如果当前测量值的约10%以上来自以前监测周期中的摄入,并已估算了其摄入量时,则应校正当前监测周期的测量结果。对常规监测计划中的一系列测量,可遵从下列步骤:①确定第1个监测周期摄入量。②预计该摄入量对以后各监测周期测量结果的贡献。③从以后各监测周期的数据中扣除这次的贡献。④对于下一个监测周期,重复做①~③。
根据以上要求,本次调查中,对于第2个监测周期开始的每个监测周期的测量结果,根据前续监测周期的摄入量来校正。校正时,假定131I摄入体内后按7.6 d的有效半减期[7]进行指数衰减。若校正后某一监测周期的摄入量 < 0,即以0作为本周期摄入量,再进行后续周期校正。
对于部分在调查核医学科长期未直接进行给药操作的工作人员,其体内污染是因长期连续吸入工作场所空气所导致的,在估算第1个监测周期摄入量时,因10个监测周期时间(70 d)近9.2个有效半减期,此时间之前导致的摄入影响已很小,因此,假定第1个监测周期的结果为之前10个周期时间(70 d)及本周连续摄入的影响,且前10个周期时间的摄入量与第1个监测周期相同,则可得第1个监测周期的摄入量I=M/m(T/2)/2.117 6,M为第1个监测周期甲状腺内131I测量值。
对于部分在第1个监测周期及前续几个周期时间内有直接进行131I分装、给药操作的人员,其第1次监测的结果为之前分装、给药期间的摄入以及长期工作场所污染空气连续吸入的综合影响,不能假定为前续周期均匀摄入。本次估算中,未对该部分人员的第1个监测周期摄入量进行校正。
(3) 全年摄入量估算:①以监测月份作为典型月份来估算全年摄入量。②对于本次调查医院的核医学科,结合工作人员给药轮岗方式,选取监测当月给药人员的监测结果作为其他人员典型给药月份的摄入量,同时以所有其他人员监测当月的监测结果平均值作为该给药人员其他月份的典型摄入量进行年摄入量估算。③使用校正后的监测结果,估算调查放射性药物生产企业人员年摄入量。使用校正后的监测结果结合轮岗方式,估算调查医院核医学科人员的年摄入量。
9. 内照射剂量估算:根据估算的年摄入量,使用式(5)进行内照射剂量估算:
$ \mathit{E}(\mathit{\tau }) = {\mathit{I}_{jp}}{e_{jp}}(\mathit{\tau }) $ | (5) |
式中,E(τ)为待积有效剂量,Sv;Ijp为j类核素通过p类途径摄入的摄入量,Bq;ejp(τ)为j类核素通过p类途径的剂量系数(单位摄入量的待积有效剂量),Sv/Bq。
对于接触131I的职业性内照射,摄入的主要来源是工作场所气溶胶和气体的吸入。131I的所有化合物形态均为F类,假定气溶胶的活度中值空气动力学直径(AMAD)取5 μm,剂量系数为1.1×10-8Sv/Bq。对于131I气体,剂量系数为2.0×10-8Sv/Bq[6, 8]。
结果1. 人员接触方式与接触量:调查的131I放射性药物生产企业和医院核医学科均采用轮岗方式,工作人员轮流进行直接接触131I的操作。其中,生产放射性药物的企业,每周安排1人进行131I药物的分装,共7人进行轮岗,每人1~2个月轮流一次。供调查医院的甲状腺癌用药分装成胶囊形式,其他用药分装成安瓿瓶形式,调查当月共计分装131I 1.57×1011Bq。分装操作在通风橱内进行,工作人员佩戴3 M 6200型半面罩,配6001CN型滤盒及5N11CN型滤棉。同时,该企业还开展99Tcm药物的淋洗、标记、分装生产。
调查医院的核医学科每月安排1人进行131I甲亢和甲状腺癌治疗给药,除1名护士每3个月轮岗1次外,其余人员均约1年轮1次,给药时人员佩戴医用口罩。同时,核医学科现有2名技术人员进行SPECT/CT扫描操作,每人每周分别轮2~3 d。该院有4张甲状腺癌病床,每周一和周四进行两批给药,甲状腺癌患者出院1周后到该院核医学科进行全身SPECT扫描复查。调查月份,收治甲状腺癌患者29例,甲亢患者11例,共计给药1.49×1011Bq。除131I甲状腺功能测量、甲亢、甲状腺癌治疗外,该院核医学科同时开展99TcmSPECT/CT显像检查、X射线骨密度扫描、化学发光放免分析等项目。
2. 放射工作人员甲状腺部位测量结果:本次调查的131I放射性药物生产企业7名人员连续4次监测中甲状腺部位131I检出率为85.7%,活度范围为 < MDA~913 Bq,同一人员4次测量值之间最大值为最小值的2.37~17.84倍(< MDA以1/2MDA计)。调查医院的核医学科第1次共计测量13名工作人员,甲状腺部位131I检出7人,检出率为53.8%。7名人员连续4次测量中,甲状腺部位131I检出率为71.4%,活度范围为 < MDA~160 Bq,同一人员4次测量值之间最大值为最小值的2.07~4.43倍(< MDA以1/2MDA计),见表 1。同时,不论是放射性药物生产企业还是医院核医学科,1个监测周期内未直接从事131I分装或给药的人员体内也可测出131I,检出率分别为83.3%和47.1%,人员工种涉及99Tcm标记、核对、核医学放射免疫分析、护士、医生、技师等。
3. 放射工作人员大腿部位测量结果:调查的131I放射性药物生产企业,有21.4%(6/28)人次的监测在大腿部位可测出大于最小可探测活度(MDA)的131I。调查的医院核医学科,有75.0%(21/28)人次的监测在大腿部位测出大于最小MDA的131I,在该监测场所空气中亦可检测出131I峰。
4.以监测月份为典型月份估算的摄入量及内照射剂量结果:根据工作人员甲状腺监测结果,以7 d为监测周期,以监测月份作为典型月份代表值,估算人员全年摄入量及内照射剂量。调查的131I放射性药物生产企业人员,以F类物质计算的131I年摄入量为8 208~175 368 Bq,年待积有效剂量为0.09~1.93 mSv,以气态碘计算的131I年摄入量为4 284~91 380 Bq,年待积有效剂量为0.09~1.83 mSv。调查医院核医学科工作人员以F类物质计算的131I年摄入量为5 844~52 560 Bq,年待积有效剂量为0.06~0.58 mSv,以气态碘计算的131I年摄入量为3 048~27 372 Bq,年待积有效剂量为0.06~0.55 mSv,见表 2。以F类物质估算比以气态碘估算的内照射剂量高5.56%。
结合调查医院人员给药轮岗方式,估算的人员年摄入量为6 012~23 080 Bq,年待积有效剂量为0.07~0.25 mSv(F类)。监测当月给药的人员,结合年度轮岗方式估算出的剂量为以监测月为典型月估算结果的0.25倍,其他人员,结合轮岗方式估算出的剂量为以监测月为典型月结果的1~2.77倍,见表 3。
5.监测结果校正后的摄入量及内照射剂量估算结果:根据前续周期的摄入情况,对监测结果进行摄入量校正后,以监测月为典型月估算,131I放射性药物生产企业人员年摄入量(F类)为5 124~110 664 Bq,年待积有效剂量为0.06~1.22 mSv,校正后的摄入量和内照射剂量是校正前的52.59%~84.93%,见表 4。
监测结果校正后,结合调查医院的给药轮岗方式再次进行估算,该医院核医学科工作人员的年摄入量(F类)为3 036~14 744 Bq,年待积有效剂量为0.03~0.16 mSv。经监测结果校正和给药轮岗方式调整后的摄入量和内照射剂量是调整前的0.15~1.77倍,见表 3。
讨论本次调查的131I放射性药物生产企业和核医学科工作人员因接触131I所受的内照射剂量均小于年剂量限值的1/10。除1人外,其余人员受照剂量均未超过国际原子能机构(IAEA)安全导则《摄入放射性核素引起的职业照射评估》建议的需要进行内照射监测的水平(1 mSv)[9]。本次调查的131I放射性药物生产企业人员的内照射剂量有两位大于彭建亮[5]报道的使用理论估算的值,其他5位人员小于该报道值。这与企业的生产量、通风橱防护水平、个人防护用品使用、分装的药物形式[10]以及个人的操作习惯均有关。本次调查的核医学工作人员,经监测结果校正和结合轮岗方式估算的内照射年受照剂量最大值为0.15 mSv,小于马加一和史晓东[2]、王红波[4]、Kim等[11]报道的可测出剂量人员的剂量水平,也小于目前我国核医学工作人员受到的外照射剂量平均水平[12]。说明该医院的内照射危害不明显,这与调查医院的防护水平、甲亢、甲状腺癌诊疗人数、工作人员工作负荷[4]、药物形式[10]等均有关。
调查企业和医院分别有21.4%和75.0%人次的监测在大腿部位测出大于最小可探测活度的131I,在调查医院监测场所空气中亦可检测出131I峰。即使未直接从事分装、给药的人员,体内亦存在131I污染,说明在放射性131I药物生产以及核医学科环境空气中131I广泛存在[4],这也与王红波[4]、张震等[13]、朱卫国等[14]、梁婧等[15]空气采样监测的结果一致。据调查,服用131I进行甲状腺癌治疗的患者出院1周后会回到核医学科进行SPECT全身扫描检查,甲状腺摄碘率给药和测量也在核医学科工作区域进行,这些均会给整个核医学科工作场所带来131I空气污染,导致SPECT检查技师、从事放免分析等人员体内测出131I,形成一定的内照射剂量。因此,核医学科工作人员体内的131I污染不仅限于直接操作131I的工作人员[4, 16]。对于这类人员,在估算时使用长期摄入模式是适宜的。同时,由调查生产企业人员的监测结果可知,部分人员多次在大腿处测出131I,说明人员的操作习惯对体表污染、内照射剂量等均有影响。
从调查中亦可知,同一人员不同监测周期甲状腺内的131I活度变化较大,最大值与最小值相差达2.08~17.84倍(< MDA以1/2MDA计),特别是对于在监测周期内有直接进行分装或给药的人员。因此,使用一次监测的结果作为典型结果来估算全年的内照射剂量会引入相当的误差,可能是高估也可能是低估,甚至可能会漏掉某些受到内照射的人群[4]。
同时,在进行人员全年内照射剂量估算时,应充分考虑不同单位分装、给药的轮岗方式以及人员接触131I污染的来源途径等因素。如果某些单位存在较为复杂的轮岗方式,采用一年中某一阶段的测量结果作为典型结果估算时,即有可能会漏掉一些监测时间段以外的摄入量,也可能导致摄入量的高估。因此,在条件允许的情况下,对受照剂量有可能>1 mSv的工作人员进行定期的常规甲状腺监测,才能准确地得到全年131I摄入量及待积有效剂量。
鉴于131I在人体内的有效半减期约为7.6 d[7],因此在监测周期为7、14、30 d等情况下,未扣除前续监测周期对当前周期结果的影响,会带来估算结果的高估,特别是在监测周期为7和14 d的情况下。根据理论计算,7 d为监测周期时,前一周期52.8%的摄入量会引入当前周期的监测结果,若当前周期的摄入量和前一周期相同,前一监测周期带来的影响将占当前周期监测结果的34.6%,大于GBZ 129-2016附录B规定的10%[6]应当校正的要求。因此,在剂量估算过程中,若未对当前周期监测结果进行校正,会对剂量估算结果带来一定的高估。
同时,以F类物质估算比以气态碘估算得出的内照射剂量高约5.56%,这是由于所引用的系数带来的系统偏差,虽然核医学科中微粒碘和气态碘同时存在,且不同区域比值差异较大[17-18],但用何种物质形态来估算对整体剂量估算带来的误差,与其他因素如监测周期选择、摄入的时间模式等摄入特征引入的误差相比可能不大。
对于核医学科工作人员常规甲状腺监测,GBZ 129-2016附录F.5中指出,131I气体检测时间间隔没有必要 < 10 d,也不宜定为30 d[6]。因此,14 d是一个可以采用的监测周期。
国际放射防护委员会(ICRP)78号出版物《职业性内照射个人监测》中指出,鉴于在小剂量水平的情况下,估算不确定度的增加,在剂量 < 1 mSv/年时,去估计正式的剂量通常是不恰当的[19]。本调查中虽然大部分人员的内照射剂量 < 1 mSv/年,但仍有个别人员年剂量>1 mSv。对于这些年剂量可能>1 mSv的工作人员,体内131I污染来源是工作场所空气污染的长期摄入和长期间断性分装、给药带来的摄入的结合,而且,不同单位不同工作人员接触131I的方式、接触频率、接触时间有很大差异[4],因此,需要针对个人更精确地评估摄入时间模式,结合监测时间节点,才能更准确地估算其内照射剂量。
在进行放射工作人员内照射监测时,仪器刻度、测量方法、测量中的统计涨落、摄入途径、摄入模式的假定、生物代谢和剂量学模型的个体差异等都会给剂量估算结果带来影响。如本次调查使用的便携式HPGe γ谱仪,因其探头较大,实际监测过程中工作人员颈部与探头可能存在未紧密贴合的情形,会给监测结果带来一定的低估。在进行内照射剂量评估时,应根据GBZ 129[6]的要求,根据不同剂量水平,采用不同的评价方式对不确定度进行评价。
利益冲突 无
作者贡献声明 黄丽华负责方法设计、测量、论文撰写和修改;郑琪珊负责现场测量、数据分析、论文的修改;张燕负责现场测量;郑森兴负责现场协调、测量;魏伟奇负责论文指导
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