中华放射医学与防护杂志  2019, Vol. 39 Issue (7): 517-522   PDF    
2018年秦山核电站周边饮用水中总α和总β放射性水平的监测与分析
丁正贵1 , 吕沈聪2 , 胡赞1     
1. 浙江省嘉兴市疾病预防控制中心环境职业辐射卫生科 314050;
2. 浙江省嘉兴市疾病预防控制中心理化实验室 314050
[摘要] 目的 了解秦山核电站周边的饮用水中总α、总β放射性本底水平。方法 根据国家卫生健康委员会方案,2018年在海盐县内距秦山核电站周围30 km范围内的11个监测点,在上半年和下半年分别采集水源水、出厂水和管网末梢水各1次,依据GB/T 5750.13-2006《生活饮用水标准检验方法放射性指标》进行采样、检测分析。检测的饮用水中总α、总β放射性水平按GB 5749-2006《生活饮用水卫生标准》进行评价,并比较2018年与2016-2017年末梢水中总α、总β放射性水平。结果 11个采样点分别在2018年4月和9月共采得水样22份,测得饮用水蒸干后的残渣率与不同类型水体有关,水源水残渣率稍高,达0.033 7%。不同类型水体中总α放射性水平范围为0.008~0.040 Bq/L,平均值为(0.015±0.009)Bq/L,总β放射性水平范围为0.014~0.320 Bq/L,平均值为(0.188±0.068)Bq/L。水源水和出厂水总α放射性水平比较,差异具有统计学意义(Z=-2.286,P < 0.05);残渣量与总α、总β放射性水平无线性关系,差异均无统计学意义(P>0.05)。2018年末梢水与2016-2017年比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义(Z=-2.976、-2.031,P < 0.05),2017年末梢水与2016年比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义(Z=-2.042、-3.214,P < 0.05),2018年末梢水与2017年比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义(Z=-20.112、-2.511,P < 0.05),但均符合标准要求。结论 核电站运行未对其周围饮用水的放射性水平产生影响,秦山核电站周围饮用水是安全的。
[关键词] 饮用水     放射性水平     残渣率    
Monitoring and analysis of total α and total β levels in drinking water around Qinshan Nuclear Power Plsnt in 2018
Ding Zhenggui1, Lyu Shencong2, Hu Zan1     
1. Department of Environmental Occupational Radiation Hygiene, Jiaxing Center for Disease Control and Prevention, Jiaxing 314050, China;
2. Physical and Chemical Laboratory, Jiaxing Center for Disease Control and Prevention, Jiaxing 314050, China
[Abstract] Objective To ascertain the background levels of total α and total β radioactivity in drinking water around Qianshan Nuclear Power Plant (QNPP). Methods Under the National Health and Wellness Committee's program, 11 monitoring points within 30 km of QNPP were selected in Haiyan County in 2018. The samples of raw water, factory water and tap water were collected in the first half and the second half of the year, respectively, and determined and analyzed according to Standard Examination Methods for Drinking Water-Radiological Parameters (GB/T 5750.13-2006). The total α and total β levels in the tested drinking water were evaluated under the Standards for Drinking Water Quality (GB 5749-2006). Results A total of 22 water samples were collected from 11 sampling points in April and September 2018, respectively. The residue rate obtained after drinking water was dried varied, dependent on different types of water, which could be up to 0.033 7%. The total α levels in different types of water ranged from 0.008 to 0.04 Bq/L, averaged on (0.015±0.009) Bq/L, whereas the total β levels ranged from 0.014 to 0.320 Bq/L with an average of (0.188±0.068) Bq/L. There was statistically significant difference in total α levels between raw water and factory water (Z=-2.286, P < 0.05), without statistically significant difference between residue rate and total α and total β levels (P>0.05). The background levels of total α and total β radioactivity in 93 drinking water samples in 2016 and 2017 were also investigated, combined with a total of 115 water samples from different water bodies in 2018. There was statistically significant difference in total α and total β levels in tap water between 2017-2016 and 2018 (Z=-2.976, -2.031, P < 0.05), between 2016 and 2017 (Z=-2.042, -3.214, P < 0.05) and between 2017 and 2018 (Z=-20.112, -2.511, P < 0.05). Conclusions The operation of nuclear power plant has no impact on radioactivity level in drinking water around QNPP. The drinking water around QNPP is safe.
[Key words] Drinking water     Radioactive level     Residue rate    

秦山核电站坐落于嘉兴市海盐县秦山镇双龙岗,面临杭州湾,是我国第一座自行设计和研究建造的核电站。随着核电技术的发展,总放射性的测量对于核事故或放射性污染是常用的筛选手段,是测定生活饮用水质量的重要分析方法,放射性同位素是否会对嘉兴市饮用水造成放射性污染,根据国家卫生健康委办公厅发文《关于印发全国饮用水水质监测工作方案(2018年版)的通知》(国卫办疾控函(〔2018〕148号)要求,嘉兴市疾病预防控制中心放射卫生专业人员会同浙江省疾病预防控制中心与海盐县疾病预防控制中心放射卫生专业人员在距秦山核电站30 km范围内对海盐县境内的水源水(集中式供水水源地的原水)、出厂水(集中式供水单位水处理工艺过程完成的水)、管网末梢水(用户水龙头处的水)进行了联合采样,样品处置及检测由嘉兴市疾病预防控制中心实验室对水中的总α、总β放射性水平测量。结果录入全国饮用水水质卫生监测信息系统。

材料与方法

1.仪器与试剂:FYFS-400X低本底α/β测量仪(湖北方圆环保科技有限公司)、硝酸(分析纯)(浙江中星化工试剂有限公司)、α标准源241Am标准粉末源和β标准源KCl(40K)标准粉末源(国防科工委放射性计量一级站)。标准源校正仪(2π α、2π β表面发射率标准装置)。

2.采集方法:采集时间于2018年4月(上半年)和2018年9月(下半年)在距秦山核电站30 km范围内采集了11个自来水厂周边的水源水、自来水出厂水和末稍水,共计22份水样。其中水源水3个采样地点分别是秦山核电水厂、南北湖风景区、山地水厂,两次采样共采集了6份水源水,水源水采样点选择在自来水汲水处;自来水出厂水3个采样地点两次共采集6份出厂水,出厂水采样点选择在出厂进入输送管道以前处;管网末梢水5个采样地点共采集10份管网末梢水。每份水样量采集5 L,具体水样采集信息列于表 1。采样容器进行硝酸(ρ20=1.42 g/ml)浸泡和多次清洗,取样后填写采样单将水样送回实验室进行测量。

表 1 距秦山核电站30 km范围内饮用水采样信息 Table 1 Drinking water sampling information within 30 km around Qinshan Nuclear Power Plant

3.样品的处理方法与测量

(1) 样品处理方法:依据GB/T 5750.13-2006《生活饮用水标准检验方法放射性指标》[1],分次取2 000 ml水样于3 000 ml烧杯中,每1 L水样加20 ml的浓硝酸,至电磁炉上加热蒸发得到100 ml浓缩液,将浓缩液转移至250 ml烧杯内,用硝酸溶液(1+1)清洗3 L烧杯,合并洗涤液于250 ml烧杯内。将样品置于可调电热板继续加热至微沸,蒸发至约50 ml,冷却。将水样转移至已恒重的瓷蒸发皿中。用蒸馏水洗涤250 ml烧杯,一并倒入蒸发皿中。加入1 ml硫酸搅拌均匀,将蒸发皿放在水浴锅上蒸干。将蒸干后的残渣放到马弗炉内(450±10)℃灼烧至残渣全部灰化成白色粉末为止,取出放置在干燥器内冷却到室温,衡量蒸发皿直至恒重,称重灼烧后固体残渣的总质量,将样品碾细、混匀后经电子天平称取150.3 mg于样品盘上。用1 :1乙醇-丙酮溶液铺样,晾干后放入电热恒温干燥箱内在105℃左右烘干,取出放入干燥器内放到室温,待测。

(2) 标准源制备:本实验室使用的标准源为中国计量科学研究院制备的粉末源。α标准源为241Am粉末,标准编号1 607 A-4,比活度10.3 Bq/g,有效期2019年7月29日;β标准源为40K粉末,标准编号1 607 K-4,比活度14.5 Bq/g,有效期2019年7月29日。分别取一定量的粉末标准源放入玛瑙钵内研细成为小于100目的粉末状,称取150.3 mg用1 :1乙醇-丙酮溶液平整均匀的铺在样品盘内,放入电热恒温干燥箱内,在105℃左右烘干,取出放入干燥器内,备用。

(3) 本底测量:仪器本底测量4个周期,每个周期6 000 s,仪器检出限总α放射性水平0.016 Bq/L、总β放射性水平0.028 Bq/L。当实验结果小于探测限(MDL)时,记录为1/2 MDL,即总α放射性水平、总β放射性水平实验结果记录分别为0.008 Bq/L、0.014 Bq/L。

(4) 仪器刻度及样品测量:将制备好的标准源置于低本底α/β正比计数器上测量α、β探测效率。测量10个周期,每周期6 000 s。

(5) 饮用水中总α、总β放射性标准:依据GB 5749—2006《生活饮用水标准》[2]总α放射性指标限值指导值0.5 Bq/L、总β放射性指标限值指导值为1.0 Bq/L。

4.质量控制:检测方法参照GB/T 5750.13—2006《生活饮用水标准检验方法放射性指标》。采用标准源校正仪校正,本底和效率达到要求后再进行样品测定。水总α、总β放射性测量参加全国实验室比对,实验人员及采样人员均参加浙江省疾控预防控制中心统一培训;采用联合采样方法,即嘉兴市疾病预防控制中心负责采样设备、器材、容器的准备,采样点信息的采集并出具检测报告;浙江省疾病预防控制中心负责采样工作的质控和指导,海盐县疾病预防控制中心负责采样点的联系和落实,每份水样采集不少于5 000 ml。

5. 2018年与2016—2017年饮用水总放射性水平比较:2016—2017年秦山地区饮用水总α总β放射性水平数据,来源于全国饮用水水质卫生监测信息系统。

6.统计学处理:检测结果采用SPSS 21.0软件统计分析,计量资料服从正态分布采用x±s表示,对不同时期的不同类型水体的饮用水总放射性水平比较采用非参数秩和检验。P<0.05为差异有统计学意义。

结果

1.不同类型饮用水残渣率比较:饮用水中钙、镁、钠等离子主要以重碳酸盐形式存在,经105℃或108℃加热后重碳酸盐转变成碳酸盐,残渣量是加硫酸蒸发后转变成硫酸盐的量。从距秦山核电站30 km范围内采集的6份水源水、6份出厂水、10份末梢水,每份水样5 000 ml,分别取2 000 ml,经蒸发、硫酸盐化、灼烧、干燥冷却后固体残渣量称重结果见表 2。由表 2可知,秦山核电站周围水源水残渣率、出厂水残渣率、末梢水残渣率分别为0.033 7%、0.031 0%、0.025 6%,水源水残渣率稍高,其次是出厂水及末梢水,说明出厂水及末梢水经过水厂处理后比水源水的残渣率上有了改善。

表 2 距秦山核电站周边30 km范围内22份水样实验检测残渣率 Table 2 Residue rate of 22 water samples tested within 30 km around Qinshan Nuclear Power Plant

2.不同类型饮用水不同时期总放射性水平比较:从上半年、下半年采集的水源水、出厂水、末梢水的3类水体共22份,全部样品的饮用水总α、总β放射性水平见表 3。3类水体上半年、下半年全年水样中,出厂水总α放射性平均水平低于末梢水、水源水;水源水、出厂水、末梢水总β放射性平均水平分布一致。上半年与下半年不同水体类型的饮用水中总α、总β放射性水平水源水较高,水源水总α放射性水平和出厂水总α放射性水平比较,差异有统计学意义(Z=-2.286,P<0.05)。3类水体总α放射性水平、总β放射性水平均远低于GB 5749—2006《生活饮用水卫生标准》[2]中规定的放射性指标限值。秦山核电站周围不同时期不同类型饮用水的总放射性水平测定结果情况列于表 3

表 3 秦山核电站周围2018年不同时期不同类型饮用水的总放射性水平测定(×10-2 Bq/L) Table 3 Determination of total radioactivity levels of different types of drinking water in different periods in 2018 around Qinshan Nuclear Power Plant (×10-2 Bq/L)

3.饮用水残渣量与总放射性水平线性关系:22份水源水、出厂水、末梢水的残渣量与总α、总β放射性水平线性回归关系分析,以总α、总β放射性水平为因变量,以残渣量为自变量,结果显示,残渣量与总α、总β放射性水平的线性相关度R2分别为0.008 1、0.001 8,其绝对值接近0,线性相关性较差,差异无统计学意义(P>0.05)。残渣量对总α、总β放射性水平的影响作用不显著。

4.2018年与2016—2017年饮用水总放射性水平比较:2016—2018年在秦山周边对水源水、出厂水、末梢水共计115份水样总放射性水平数据进行分析,其中2016年33份、2017年60份共93份和2018年22份。由表 4可知,2017年出厂水总α、总β放射性水平范围分布较广,分别涵盖了2016—2018年其他水体放射性水平范围;水源水总α放射性水平平均值0.056 Bq/L和末梢水总β放射性水平平均值0.217 Bq/L稍高。2018年末梢水与2016—2017年比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义(Z=-2.976、-2.031,P<0.05);2017年与2016年比较差异有统计学意义(Z= -2.042、-3.214,P<0.05);2018年末梢水与2017年比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义(Z=-20.112、-2.511,P<0.05)。

表 4 2016—2018年秦山核电站周围饮用水总α、总β放射性水平结果分析(×10-2 Bq/L) Table 4 Analysis of total α and total β radioactivity levels in drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant from 2016 to 2018 (×10-2 Bq/L)

讨论

秦山核电站所处的海盐县丰水期、枯水期没有明显的区分特征。因此,本调查以采样时间分期分析。

水体中放射性的存在主要由于地壳中存在天然放射性物质。同时核电站运行、核武器试验和制造以及放射源的使用等,人类活动会产生一些人工放射性核素。另外,铀矿石的开采加工、化肥生产、石油燃料开采、金属提炼等过程中也在一定程度上增加了环境中天然放射性物质的水平。一般认为,水体中总α主要来源于天然U、Th、和226Ra,其中天然U、226Ra各占总α放射性的30%和52%;而40K是水中总β放射性的主要贡献者,约占50%[3]

通过2016—2018年连续3年秦山核电站周边饮用水总α、总β放射性水平监测分析,2017年60份水样占总水样115份的52.2%,2016年33份占总水样28.7%,2018年22份占总水样19.1%,2017年占比较多,2017年3类水体总α、总β放射性水平波动范围也较广,2018年末梢水与2017—2016年末梢水、2017末梢水与2016年末梢水、2018年末梢水与2017年末梢水比较,总α、总β放射性水平比较差异有统计学意义,但均符合GB 5749—2006《生活饮用水标准》[2]的要求。由于2018年3类水体水样偏少,对统计结果有一定的影响。今后应将在扩大秦山核电站周边水样采集区域,以便掌握秦山核电站正常运行下周边环境水体放射性的基线数据,以提升饮用水中总α、总β放射性的监测质量和水平。

2016—2018年秦山核电站周边饮用水总α、总β放射性水平监测结果与胡玉芬等[3]调查结果相符,本次调查结果与俞荣生等[4]报道的苏州市水中放射性水平具体数据,与崔力萌等[5]研究的北京市2011—2013年水中α、总β放射性水平,与四川、赤峰、广西、呼和浩特等省市地区[6-10]研究的饮用水中总α、总β放射性水平结果均无差异,秦山核电站周边不同类型不同时期饮用水中总α、总β放射性水平远低于GB 5749—2006《生活饮用水卫生标准》中规定的放射性指标限值总α放射性水平0.5 Bq/L、总β放射性水平1.0 Bq/L的标准要求,与国内其他省份饮用水中总α、总β放射性水平相符,且未发现水体存在人为的放射性核素污染迹象,因此表明秦山核电站对海盐县饮用水水体没有影响。

根据宣志强等[11]秦山核电站周围居民核能认知度调查分析,核电站对周围环境影响受性别、教育程度的不同,目前居民对核辐射危险认知度不高,政府应针对性地对目标人群开展核辐射知识的健康教育与健康促进的宣传工作。

秦山核电站地处杭州湾畔,水系错综复杂,水中所含能溶解的残渣量受水文、气候、地质等因素影响,采集的22份水源水、出厂水、末梢水的残渣量与总α、总β放射性水平线性回归实验分析,残渣量与总α、总β放射性水平无线性关系,水源水残渣率稍高,其次是出厂水及末梢水,表明自来水厂处理效果较为明显,所以应提倡居民在生活尽量使用经过处理的去除了部分残渣和其他有害物质的饮用水。

秦山核电站于1991年12月正式投入商业运行以来,国家部署相关部门一直密切关注着核电站运行的周围环境的监测与调查分析。核电站在正常运行历史表明,其辐射影响是极低的,远低于天然辐射水平[12]。虽然本次监测结果显示秦山核电站周围饮用水中总α、总β放射性水平远低于国家和世界卫生组织(WHO)的参考值,但高于此值并不说明该水质不适用于生活饮用,而应进行放射性核素分析[13]。进一步探索生活饮用水中总α、总β放射性水平对于人群长期健康的影响成为日后研究的方向。

利益冲突
志谢 感谢浙江省疾病预防控制中心曹艺耀等的指导、海盐县疾病预防控制中心吴海平等协助采集水样
作者贡献声明 丁正贵负责样品采集、数据统计和论文撰写;吕沈聪进行理化实验和分析;胡赞参与样品采集
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