广东省饮用水源水总α和总β放射性水平调查与分析

引用本文

邹剑明, 崔凡, 刘彦兵, 周珊宇, 贾育新, 黄伟旭. 广东省饮用水源水总α和总β放射性水平调查与分析[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2019, 39(11): 841-846, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2019.11.008.

邹剑明 , 崔凡 , 刘彦兵 , 周珊宇 , 贾育新 , 黄伟旭

510300 广东省职业病防治院广东省职业病防治重点实验室, 广州 510300

收稿日期: 2019-09-19

基金项目: 广东省饮用水水源放射监测及其风险预测(粤财农〔2016〕91号)

通信作者: 邹剑明, zjm990916@126.com

[摘要] 目的调查广东省饮用水源水中的总α、总β放射性本底水平，建立水源水放射性水平基线值，为评估核技术应用或人类活动可能所致的饮用水潜在放射风险评估提供基础数据。方法在全省191个在用水源，分别采集丰水期、枯水期各1次，依照GB/T 5750.13-2006《生活饮用水标准监测方法-放射性指标》要求进行采样、检测分析。按照GB 5749-2006《生活饮用水标准》评价总α、总β放射性水平。结果丰水期、枯水期共采样382个。用于总α、总β分析的样品为377个，其中丰水期189个，枯水期188个，丰水期与枯水期一一配对样品186个。所有水源水，枯水期总α放射性水平为（0.034±0.060）Bq/L（0.008~0.582 2 Bq/L）、总β放射性水平为（0.108±0.091）Bq/L（0.014~0.637 Bq/L），丰水期总α放射性水平为（0.045±0.064）Bq/L（0.008~0.402 Bq/L）、总β放射性水平为（0.125±0.128）Bq/L（0.014~0.848 Bq/L）。除汕尾地区响水水库枯水期有1个样品的总α放射性水平（0.582 Bq/L）超过国家饮用水放射性标准指导值外，其他样品总α、总β放射性水平皆远低于国家饮用水放射性标准指导值，丰水期总α放射性水平高于枯水期（t=2.619，P < 0.05）。不同水系丰水期、枯水期总α（F_丰水期=1.819，F_枯水期=1.985，P < 0.05）、总β（F_丰水期=2.709，F_枯水期=8.461，P < 0.05）放射性水平差异均有统计学意义，以粤西诸河为最高。地下水在丰水期的总α、总β放射性水平均高于河流水和湖库水，河流水总α、总β放射性水平高于湖库水，差异均有统计学意义（F_总α=39.323，F_总β=25.911，P < 0.05）；枯水期的总α、总β放射性水平高于河流水和湖库水，差异均有统计学意义（F_总α=11.520，F_总β=28.435，P < 0.05）；总体上呈现为地下水最高，其次是河流水，最低是湖库水。结论掌握了广东省全省饮用水源水放射性本底水平分布，低于我国规定的饮用水指导值。粤西诸河水源水放射性水平明显高于其他水系，河流水放射性水平也明显高于湖库水。

[关键词] 放射性水平水源水总α放射性总β放射性

Monitoring and analysis of gross α and gross β levels in drinking water sources in Guangdong province

Zou Jianming , Cui Fan , Liu Yanbing , Zhou Shanyu , Jia Yuxin , Huang Weixu

Guangdong Province Hospital for Occupational Disease Prevention and Treatment, Guangdong Provincial Key Laboratory of Occupational Disease Prevention and Treatment, Guangzhou 510300, China

Fund programs: Radiation Monitoring and Risk Prediction of Drinking Water Sources in Guangdong (Guangdong cainong〔2016〕 91)

Corresponding author: Zou Jianming, zjm990916@126.com

[Abstract] Objective To investigate the distribution of gross α and gross β radioactive levels in drinking raw water from different regions of Guangdong province, and to establish the radioactive level base line value in raw water. Methods The samples from 191 drinking water sources in use in Guangdong province were collected in rainy season and dry season, respectively, and determined and analyzed under the standard examination method for drinking water-radiological parameters (GB/T 5750.13-2006). The levels of gross α and gross β radioactivity were evaluated under the standard for drinking water quality (GB 5749-2006). Results A total of 377 raw water samples were taken, including 189 samples in rainy season and 188 samples in dry season, in which 186 samples were matched between rainy season and dry season. In dry season, the gross α levels ranged from 0.008 Bq/L to 0.582 Bq/L, averaged at (0.034±0.060) Bq/L, while the gross β levels ranged from 0.014 Bq/L to 0.637 Bq/L, averaged at (0.108±0.091) Bq/L. In rainy season, the gross α levels ranged from 0.008 Bq/L to 0.402 Bq/L, averaged at (0.045±0.064) Bq/L, while the gross β levels ranged from 0.014 Bq/Lto 0.848 Bq/L, averaged at (0.125±0.128) Bq/L. The gross α and gross β radioactivity levels of other samples were much lower than the guidance values in the national radioactivity standards on drinking water radioactivity, except for a sample from Shanwei area. The gross α and gross β radioactivity levels in the rainy season were higher than in the dry water season, and the gross α radioactivity levels in the rainy season were significantly higher than in the dry water season. There were significant differences in gross α and gross β radioactivity levels in rainy(F_{rainy season}=1.819, 2.709, P < 0.05) and dry season (F_{dry season}=1.985, 8.461, P < 0.05)in different water systems, and the levels of gross α and gross β radioactivity in the rivers in western Guangdong were the highest. The gross α and gross β radioactivity levels of groundwater in rainy season were higher than in river water and lake water, and the gross α and gross β radioactivity levels in river water were higher than in lake and reservoir water, with the statistically significant differences(F_{total α}=39.323, F_{total β}=25.911, P < 0.05), the gross α and gross β radioactivity levels in dry season were higher than in river water and lake water, with the statistically significant difference(F_{total α}=11.520, F_{total β}=28.435, P < 0.05). The highest radioactivity levels is in groundwater, followed by river water, and the lowest is in lake and reservoir water. Conclusions The natural radioactivity background levels in drinking raw water in Guangdong province is lower than the limit value on drinking water stipulated by our country. The radioactivity levels in raw water in western Guangdong is significantly higher than in other water systems, and the radioactivity level in river water is also significantly higher than in lake and reservoir water.

[Key words] Radioactive level Raw water Gross α radioactivity Gross β radioactivity

广东省是核材料开采与冶炼以及核能与核技术应用的大省。据不完全统计，目前已经商业运营的核电机组有14个，正在建设或规划建设的机组有10个；全省开展非密封放射性核素核医学诊疗单位有71家，几乎分布在全省21个市^[1]。同时，广东省也是铀资源大省，现已探明的铀矿资源位居全国前列，涉及核材料的开采、加工处理，产生放射性污水和矿渣等。因此，广东省饮用水水源地存在较大的水放射性污染事故的潜在风险。既往文献仅见广东省部分河流、水库、地下水等水源水放射性水平的报道^[2-6]。本研究通过对全省所有饮用水源水总α、总β放射性水平进行监测，分析其分布特征，从而探明全省饮用水源水体的放射性本底水平，为建立完善的饮用水放射性安全保障应急体系、工作机制和健康风险评估提供基础数据。

材料与方法

1.仪器与试剂：PIC-MDS-4低本底α/β测量仪(美国ORTEC)、α标准源²⁴¹Am标准粉末和β标准源KCl(⁴⁰K)标准粉末源(中国计量院)。

2.样品采集：共采集全省在用水源水191个，丰水期、枯水期共采样382个，其中用于总放射性分析的样品为377个(丰水期189个，枯水期188个)，丰水期、枯水期配对为186个。丰水期采集时间为2016年6月至10月，枯水期为2016年11月至2017年4月。每份样品采集体积为30 L，其中监测总α和总β用量5 L，核素监测20 L。采样时，采样容器先用采样水洗3次，然后再将水样采入容器中，并按要求立即加入65%硝酸30 ml，填写采样单，送回实验室测量。

3.样品处理：按照GB/T 5750.13-2006《生活饮用水标准监测方法放射性指标》进行样品处理。取已加入硝酸的水样3 000 ml分次加入2 000 ml烧杯中，使水样体积不超过烧杯容积的一半，在可调温电热板上蒸发浓缩，直至全部水样浓缩至约100 ml；将浓缩液转移至250 ml烧杯中，用少量硝酸分次洗涤烧杯，合并洗涤液于250 ml烧杯中，在可调温电热板上于微沸条件下继续蒸发浓缩，直至约50 ml；将浓缩液转移至预先在350℃下恒重的瓷蒸发皿中，用少量去离子水分次洗涤烧杯，洗涤液并入瓷蒸发皿中，加1 ml浓H₂SO₄置于红外灯下加热干燥，在电热板上继续蒸干，将烟雾赶尽；将蒸发皿连同残渣放入高温炉，在(350±10)℃下灼烧1 h，取出，置于干燥器中冷却至室温，待测，并记录灼烧日期和时间。准确称取一定量的样品灰放在已恒重的测量盘中铺样，样品盘中样品一般要求大于有效质量厚度d，对于总α测量≤10 mg/cm²，总β≤20 mg/cm²。

4.测量

(1) 稳定性检验：每月1次选用长寿命标准源粉末进行测量，绘制标准曲线，进行测量效率刻度。

(2) 本底测量：每星期至少1次测量本底，测量时间1 000 min，将平均值加、减两倍标准差作为上、下控制限。仪器探测限总α为0.016 Bq/L、总β为0.028 Bq/L。

(3) 样品测量：将铺好样品灰的测量盘置于测量仪器，测量时间1 000 min。

5.结果处理：根据GB/T 5750.13-2006计算公式，计算样品体积活度A以及相应的偏差S值。依据GB 5749-2006《生活饮用水标准》放射性水平指导值总α 0.5 Bq/L、总β 1.0 Bq/L，进行比较。

6.质量控制：工作人员进行统一培训，测量分析人员持证上岗。测量装置定期用长寿命标准源(总α：²³⁹Pu、总β：⁹⁰Sr-⁹⁰Y)进行稳定性检验、校正，本底和效率达到要求后再进行样品处理。实验室分析遵照广东省职业病防治院质量体系文件要求进行质量控制。水总α、总β放射性测量参加全国实验室样品比对。

7.统计学处理：采用SPSS 21.0软件进行分析。计量资料呈正偏态分布，参考国内类似文献[7]，总α、总β放射性水平总体符合正态分布，以x±s表示。不同水系、水源和地市之间的总放射性水平均数比较经方差齐性检验采用单因素方差分析，组间两两比较采用LSD法。丰水期和枯水期间的总放射性水平均数比较采用配对t检验。P < 0.05为差异有统计学意义。

结果

1.不同地市不同时期总放射性水平：21个地市水源水总α、总β放射性水平分别列于表 1，2。分析丰水期、枯水期不同时期全省水源水总体情况，丰水期总α放射性水平为(0.045±0.064)Bq/L，范围值为0.008~0.402 Bq/L；总β放射性水平为(0.125±0.128)Bq/L，范围值为0.014~0.848 Bq/L。枯水期总α放射性水平为(0.034±0.060)Bq/L，范围值为0.008~0.582 Bq/L；总β放射性水平为(0.108±0.091)Bq/L，范围值为0.014~0.637 Bq/L。除汕尾地区响水水库枯水期有1个样品总α放射性水平0.582 Bq/L超过国家饮用水放射性标准指导值外，其他样品总α、总β放射性水平皆远低于国家饮用水放射性标准指导值^[9]。丰水期总α放射性水平显著高于枯水期(t=2.619，P < 0.05)。

表 1 21个地市丰水期和枯水期的总α放射性水平(Bq/L) Table 1 Gross α radioactivity levels in 21 cities during rainy and dry periods(Bq/L)

地市	丰水期^a			枯水期^b
地市	样本数	x±s	范围	样本数	x±s	范围
广州市	10	0.038±0.032	0.008~0.111	10	0.023±0.009	0.008~0.036
深圳市	22	0.021±0.016	0.008~0.054	22	0.016±0.020	0.008~0.094
珠海市	9	0.065±0.035	0.028~0.149	9	0.059±0.043	0.022~0.163
汕头市	7	0.029±0.022	0.008~0.064	7	0.016±0.008	0.008~0.028
佛山市	7	0.037±0.010	0.022~0.056	7	0.023±0.012	0.008~0.037
韶关市	9	0.009±0.003	0.008~0.016	9	0.038±0.035	0.008~0.112
河源市	6	0.017±0.015	0.008~0.038	6	0.015±0.011	0.008~0.031
梅州市	7	0.013±0.010	0.008~0.034	6	0.041±0.031	0.008~0.082
惠州市	18	0.031±0.034	0.008~0.121	18	0.014±0.008	0.008~0.029
汕尾市	21	0.037±0.065	0.008~0.253	20	0.066±0.133	0.008~0.582
东莞市	2	0.059±0.021	0.044~0.074	2	0.037±0.002	0.036~0.039
中山市	2	0.105±0.095	0.038~0.173	2	0.044±0.011	0.036~0.052
江门市	8	0.136±0.123	0.036~0.393	8	0.017±0.014	0.008~0.043
阳江市	4	0.026±0.015	0.008~0.044	4	0.095±0.143	0.008~0.308
湛江市	11	0.134±0.150	0.008~0.402	11	0.090±0.102	0.008~0.315
茂名市	9	0.010±0.005	0.008~0.021	9	0.013±0.007	0.008~0.025
肇庆市	10	0.031±0.012	0.018~0.052	10	0.029±0.032	0.008~0.116
清远市	11	0.028±0.028	0.008~0.090	11	0.026±0.015	0.008~0.044
潮州市	3	0.086±0.070	0.036~0.166	3	0.017±0.008	0.008~0.023
揭阳市	8	0.060±0.041	0.008~0.119	8	0.018±0.012	0.008~0.039
云浮市	5	0.016±0.012	0.008~0.034	6	0.012±0.006	0.008~0.020
合计	189	0.045±0.064	0.008~0.402	188	0.034±0.060	0.008~0.582
注:各地市间比较，^aF_丰水期=10.107，^bF_枯水期=4.007，P < 0.05

表 1 21个地市丰水期和枯水期的总α放射性水平(Bq/L) Table 1 Gross α radioactivity levels in 21 cities during rainy and dry periods(Bq/L)

表 2 21个地市丰水期和枯水期的总β放射性水平(Bq/L) Table 2 Gross β radioactivity levels in 21 cities during rainy and dry periods (Bq/L)

地市	丰水期^a			枯水期^b
地市	样本数	x±s	范围	样本数	x±s	范围
广州市	10	0.107±0.041	0.043~0.176	10	0.092±0.008	0.079~0.103
深圳市	22	0.081±0.029	0.014~0.140	22	0.082±0.033	0.036~0.150
珠海市	9	0.163±0.050	0.113~0.241	9	0.145±0.064	0.079~0.271
汕头市	7	0.102±0.032	0.057~0.136	7	0.108±0.026	0.076~0.145
佛山市	7	0.077±0.019	0.056~0.105	7	0.060±0.041	0.014~0.115
韶关市	9	0.035±0.014	0.014~0.050	9	0.093±0.031	0.055~0.143
河源市	6	0.065±0.039	0.014~0.126	6	0.056±0.040	0.014~0.119
梅州市	7	0.065±0.034	0.014~0.118	6	0.096±0.042	0.031~0.151
惠州市	18	0.126±0.154	0.039~0.705	18	0.085±0.052	0.040~0.271
汕尾市	21	0.089±0.070	0.014~0.293	20	0.142±0.151	0.014~0.525
东莞市	2	0.137±0.016	0.126~0.148	2	0.144±0.012	0.136~0.153
中山市	2	0.160±0.109	0.083~0.237	2	0.133±0.011	0.126~0.141
江门市	8	0.476±0.260	0.229~0.847	8	0.057±0.023	0.029~0.096
阳江市	4	0.101±0.045	0.047~0.156	4	0.123±0.068	0.053~0.210
湛江市	11	0.289±0.144	0.053~0.509	11	0.267±0.184	0.014~0.637
茂名市	9	0.018±0.008	0.014~0.033	9	0.180±0.100	0.070~0.418
肇庆市	10	0.076±0.006	0.065~0.084	10	0.079±0.011	0.057~0.091
清远市	11	0.070±0.041	0.014~0.136	11	0.067±0.028	0.014~0.106
潮州市	3	0.184±0.115	0.113~0.317	3	0.098±0.038	0.055~0.128
揭阳市	8	0.106±0.108	0.014~0.354	8	0.075±0.028	0.047~0.120
云浮市	5	0.084±0.016	0.062~0.107	6	0.074±0.012	0.060~0.091
合计	189	0.125±0.128	0.014~0.848	188	0.108±0.091	0.014~0.637
注:各地市间比较，^aF_丰水期=3.927，^bF_枯水期=1.663，P < 0.05

表 2 21个地市丰水期和枯水期的总β放射性水平(Bq/L) Table 2 Gross β radioactivity levels in 21 cities during rainy and dry periods (Bq/L)

两两比较分析21个地市之间的差别。结果发现，丰水期总α放射性水平是江门市最高(0.136±0.123)Bq/L，珠海市高于深圳市和韶关市，中山市和潮州市高于韶关市，差异有统计学意义(F=3.927，P < 0.05)；总β放射性水平也是江门市最高(0.476±0.260)Bq/L，其次是湛江市、潮州市和珠海市，差异有统计学意义(F=10.107，P < 0.05)。枯水期总α放射性水平是阳江市最高，其次是湛江市、汕尾市和珠海市，差异有统计学意义(F=1.663，P < 0.05)；总β放射性水平则为湛江市最高，其次是茂名市、珠海市和汕尾市，差异有统计学意义(F=4.007，P < 0.05)。

2.不同水系不同时期总放射性水平：水系分珠江三角洲、北江、西江、东江、韩江、粤东诸河、粤西诸河，结果见表 3。在丰水期，不同水系总α、β放射性水平差异有统计学意义，总α放射性水平粤西诸河高于珠江三角洲、北江、西江、东江、韩江和粤东诸河，差异有统计学意义(F_丰水期=1.819，F_枯水期=1.985，P < 0.05)。在丰水期，总β放射性水平粤西诸河高于北江、西江、东江和韩江，差异有统计学意义(F=2.709，P < 0.05)，但与珠江三角洲和粤东诸河差异无统计学意义(P＞0.05)。在枯水期，总β放射性水平粤西诸河高于珠江三角洲、北江、西江、东江和韩江，差异有统计学意义(F=8.461，P < 0.05)。

表 3 不同水系丰水期和枯水期总α、总β放射性水平(Bq/L) Table 3 Gross α and gross β radioactivity levels in rainy and dry periods in various water systems (Bq/L)

项目	水系	丰水期^a			枯水期^b
项目	水系	样品数	x±s	范围	样品数	x±s	范围
总α放射性	珠江三角洲	59	0.051±0.063	0.008~0.393	59	0.026±0.026	0.008~0.163
	北江	21	0.021±0.023	0.008~0.090	22	0.032±0.025	0.008~0.112
	西江	16	0.027±0.013	0.008~0.052	17	0.023±0.026	0.008~0.116
	东江	24	0.027±0.030	0.008~0.121	24	0.014±0.009	0.008~0.031
	韩江	13	0.037±0.043	0.008~0.166	12	0.030±0.024	0.008~0.082
	粤东诸河	32	0.040±0.058	0.008~0.253	31	0.048±0.109	0.008~0.582
	粤西诸河	24	0.070±0.116	0.008~0.402	24	0.062±0.093	0.008~0.315
总β放射性	珠江三角洲	59	0.156±0.163	0.014~0.848	59	0.091±0.046	0.014~0.271
	北江	21	0.056±0.036	0.014~0.138	22	0.079±0.030	0.014~0.143
	西江	16	0.077±0.011	0.056~0.107	17	0.076±0.012	0.056~0.091
	东江	24	0.111±0.136	0.014~0.705	24	0.078±0.050	0.014~0.271
	韩江	13	0.106±0.073	0.014~0.317	12	0.103±0.035	0.031~0.151
	粤东诸河	32	0.092±0.077	0.014~0.354	31	0.121±0.125	0.014~0.525
	粤西诸河	24	0.156±0.161	0.047~0.509	24	0.211±0.149	0.014~0.637
注：各水系总α、总β比较，^aF_丰水期=1.819，^b F_枯水期=1.985，P < 0.05

表 3 不同水系丰水期和枯水期总α、总β放射性水平(Bq/L) Table 3 Gross α and gross β radioactivity levels in rainy and dry periods in various water systems (Bq/L)

3.不同水源不同时期总放射性水平：水源按河流水、湖库水、地下水分3类。由表 4可知，地下水丰水期的总α、β放射性水平较高，其次是河流水，湖库水最低。

表 4 不同水源丰水期和枯水期总α、总β放射性水平(Bq/L) Table 4 Gross α and gross β radioactivity levels in rainy and dry periods in various water sources (Bq/L)

3种水源放射性水平为地下水＞河流水＞湖库水。丰水期中，不同水系总α、β放射性水平差异均有统计学意义(F_总α=39.323, F_总β=25.911, P < 0.05)；两两比较分析，地下水总α、总β放射性水平均高于河流水和湖库水，河流水总α、总β放射性水平高于湖库水(P < 0.05)。

在枯水期中，不同水系总α、总β放射性水平差异均有统计学意义(F_总α=11.520, F_总β=28.435, P < 0.05)；两两比较分析，地下水总α、总β放射性水平高于河流水和湖库水(P < 0.05)。

讨论

水中总α放射性的贡献主要来自U、Th、²²⁶ Ra，总β放射性核素主要是⁴⁰ K。地下水在其形成过程中，可能溶入一定量的天然放射性物质，因此对于同一地区来说，地下水的总放射性水平要高于湖泊、水库和江河水等地表水，本研究结果与此规律一致。而本研究丰水期总α、总β放射性水平监测结果都要高于枯水期，与王川健等^[8]报道的海南省6大江河水系和李福生等^[9]报道的山东省小清河水放射性水平变化规律一致，究其原因可能与广东省是一个稀土矿较多的省份，丰水期较大降水增加了富含稀土土壤的冲刷，增加了水体中的放射性含量。本研究有一个样品总α放射性水平超过国家饮用水放射性标准指导值，经调查，其原因与稀土开采污染导致，这也说明稀土土壤冲刷是水源水放射性水平增高的重要原因^[10]。其他水样总α总β水平均小于国家标准的0.5和1.0 Bq/L，符合我国规定的饮用水限值要求。

分析21个地市和不同水系的放射性水平分布情况，粤西或近粤西地区的湛江市、江门市、阳江市和珠海市放射性水平整体偏高，粤西诸河放射性水平也高于其他水系，与陈迪云等^[6]、黄文暖等^[11]等的研究结果规律基本相同，其原因可能与当地地质背景有关^[12]。

1976—2018年文献[2-6, 11, 13]报道广东省包括地下水、河流水、水库水和自来水等饮用水的总α放射性水平平均值为0.030~0.370 Bq/L，总β放射性水平平均值为0.027~0.397 Bq/L，本次调查的广东省饮用水源水的总α放射性水平平均值为0.039 Bq/L，总β放射性水平平均值为0.115 Bq/L，结果表明，目前广东省饮用水源水放射性水平与以前报道的总体水平未有明显变化。

本次进行的水源水丰水期、枯水期总α与总β放射性水平调查，覆盖了广东省21个地市所有在用的包括地下水、湖库水和江河水等饮用水水源，较好的反映了本省水源水总体放射性水平，掌握了不同时期、不同水系、不同水源总α、总β放射性本底水平，对及时发现人为活动所致的环境污染、科学地评价资源开发对环境可能造成的影响具有重要意义，也为快速初判可能发生的核与辐射突发事件及时上报信息提供基础数据。

利益冲突 无
作者贡献声明 邹剑明负责调查方向选择、课题设计、论文起草；崔凡、刘彦兵负责样品实验室检测、数据整理；周珊宇负责数据分析、统计；贾育新、黄伟旭负责样品采集及现场协调工作

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中华放射医学与防护杂志 2019, Vol. 39 Issue (11): 841-846	PDF