2. 四川省疾病预防控制中心, 成都 610041
2. Sichuan Center for Disease Control and Prevention, Chengdu 610041, China
氡(222Rn)是一种天然放射性惰性气体,主要来源于土壤和岩石中放射性核素226Ra的衰变。氡及其子体在空气中衰变时会产生α粒子,人体吸入后可在呼吸道沉积,对肺组织造成辐射损伤。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)的评估结果表明,氡的辐射剂量约占人体天然辐射源总剂量的47%[1],因此氡暴露对人体健康的潜在危害不容忽视。
近年来,国内外关于氡污染的研究大多集中在居室[2-6],对于温室等农业作业环境研究相对较少。温室内部空间相对封闭,且土壤直接裸露,这些因素有利于土壤氡气的释放积累,从而对长期在温室的工作人员产生潜在的辐射暴露风险。
四川省的设施农业发展迅速,塑料大棚和连栋温室已得到广泛应用[7-8]。因此,本研究以四川省设施农业温室为研究对象,调查温室内氡浓度水平,分析其季节变化规律及主要影响因素,并为温室从业人员辐射防护和健康风险评价提供科学依据。
材料与方法1. 研究对象:选取四川省眉山市、广元市、雅安市、德阳市、泸州市和达州市6个城市的18座温室开展氡浓度测量,在测量期间选取各温室附近的办公室、库房或居室等非温室环境设置对照测量点,共布设18个对照点。每个温室采集一份土壤样品,土壤样品采用5点取样法,在温室四角及中心位置分别采集0~5 cm表层土壤,混合均匀后用于226Ra活度浓度测定。
本研究选择四川省设施农业中应用较为广泛的塑料大棚、连栋温室和玻璃温室作为研究对象,本次调查中玻璃温室占比最高(38.9%),连栋温室次之(33.3%),塑料大棚最少(27.8%)。塑料大棚以薄膜覆盖、自然通风为主;连栋温室由多个温室单元连接组成,空间较大,部分配备机械通风设施;玻璃温室采用玻璃覆盖,通常配备机械通风及环境控制系统。本研究测量时间2025年1月至2025年3月,每个温室均匀布放3~5个固体核径迹探测器,布放高度距地面约1.5 m;非温室环境布放1个探测器作为对照。并收集温室类型、通风条件等信息。
由于塑料大棚并非全年持续使用,研究选取7座全年使用的玻璃温室和连栋温室开展四季氡浓度测量,分析温室内氡浓度的季节变化。探测器按照季节更换,布放周期为3个月,其中1—3月为冬季,4—6月为春季,7—9月为夏季,10—12月为秋季,测量时间从2025年1月至2026年1月。
考虑到24 h连续测量对现场供电、仪器安全及人员管理要求较高,本研究选择管理条件稳定、便于连续测量眉山市的3座塑料大棚作为研究对象, 采用连续测量方法对大棚内氡浓度进行为期24 h的动态观测,分析塑料大棚的日变化特征。
2. 氡浓度测量方法:本研究采用固体核径迹探测技术对温室内氡浓度进行累积测量,探测器为中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所研发的LIH型氡探测器。扩散杯[9]由塑料制成,并进行了防静电处理,尺寸为直径62 mm,高度40 mm。探测元件采用CR-39固体核径迹探测片(中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所自制)固定在杯内底部。CR-39回收后,使用6.25 mol/L氢氧化钠溶液,在80℃恒温条件下蚀刻8 h,然后通过显微镜进行测读。氡浓度按式(1)计算:
| $ C_{\mathrm{Rn}}=\frac{N-N_{\mathrm{b}}}{F \cdot t} $ | (1) |
式中,CRn为平均氡浓度,Bq/m3;N为暴露后的径迹密度,径迹/cm2;Nb为本底的径迹密度,径迹/cm2;F为刻度因子,cm2·Bq-1·h-1·m-3,t为采样时间,h。
氡浓度连续测量采用美国DURRIDGE公司生产的RAD7连续测氡仪。每个温室持续测量24 h。
3. 土壤中镭含量的测定:采集的土壤样品于105℃烘箱中烘干至恒重,冷却至室温后称量。随后采用2 mm网筛去除石砾和植物等残体。处理后的样品装入圆柱形塑料样品盒中,装填密实后密封保存3周,使226Ra与其子体核素达到衰变平衡。随后采用高纯锗γ能谱仪(GEM40P4-76-S,美国ORTEC公司)测定土壤中226Ra活度浓度[10],该探测器对60Co 1 332 keV γ射线的能量分辨力为1.8 keV,相对探测效率为46.8%。
本研究采用与226Ra处于衰变平衡状态的子体核素214Pb(351.9 keV)和 214Bi(609.3 keV)的特征γ射线进行活度测定,分别根据两个特征峰计算226Ra活度浓度,并采用加权平均法获得样品中226Ra的最终活度浓度。
镭活度浓度按式(2)计算:
| $ Q_j=\frac{\left(A_{j i}-A_{j i b}\right)}{P_{i i} \times \eta_i \times W \times D_j} $ | (2) |
式中,Qj为样品中镭活度浓度,Bq/kg;Aji为被测样品在能量Ei处特征γ射线全能峰的计数率,计数/s;Ajib为对应能量处本底计数率,计数/s;Pji为γ射线的发射概率;ηi为对应能量处探测效率;W为被测样品净重,kg;Dj为衰变校正系数。
4.质量控制:累积氡探测器CR-39经中国计量科学研究院校准,刻度系数为4.8径迹·cm-2·kBq-1·m3·h-1。该探测器曾与日本化学分析中心(JCAC)的Raduet探测器在日本放射线医学综合研究所(NIRS)标准氡室和南华大学标准氡室进行了比对,探测器的测量结果与标准氡室的参考值相对百分偏差为2.8%~5.6%[11]。探测器回收后,探测器被密封并尽快返回实验室进行蚀刻和分析。RAD7连续测氡仪在中国计量科学研究院检定,体积活度响应平均值为1.003。高纯锗γ能谱仪经中国科学计量研究院检定合格,并在检定有效期内。
5. 统计学处理:采用R语言(4.4.3)进行统计分析。温室内氡浓度数据不符合正态分布,因此采用非参数检验方法进行统计分析。以温室类型、季节和城市为自变量,温室内氡浓度为因变量,采用Kruskal-Wallis H检验比较不同组之间的差异。采用Spearman′s秩相关分析方法对镭含量与氡浓度之间的相关性进行分析。P<0.05为差异有统计学意义。
结果1. 四川省6个城市温室冬季氡浓度水平:本研究对18个温室开展氡浓度水平测量,共得到73个有效数据。氡浓度结果列于表 1,18个温室冬季氡浓度的中位数为63 Bq/m3,范围为26~548 Bq/m3。
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表 1 四川省6个城市温室冬季氡浓度水平(Bq/m3) Table 1 Radon concentrations in greenhouses in winter across six cities of Sichuan province(Bq/m3) |
本研究针对冬季非温室环境(办公室、库房、居室)中的氡浓度进行了测量,由于部分探测器在测量过程中丢失,最终获得13个有效数据。结果显示,非温室环境氡浓度的中位数为50 Bq/m3。Kruskal-Wallis H检验结果表明,四川省冬季温室与非温室氡浓度差异具有统计学意义(H=5.06,P<0.05)。
不同类型温室的冬季氡浓度结果列于表 2,结果显示,塑料大棚氡浓度最高,中位数为78 Bq/m3。玻璃温室和连栋温室内氡浓度相对较低,其中位数分别为63和60 Bq/m3。
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表 2 四川省部分地区不同温室类型冬季氡浓度水平(Bq/m3) Table 2 Radon concentrations in different greenhouse types in winter across partial areas of Sichuan province(Bq/m3) |
本研究共调查的通风类型有3种,不同通风状况的温室冬季氡浓度结果列于表 3,结果显示不通风时氡浓度最高,氡浓度的中位数为481 Bq/m3。自然通风和机械通风氡浓度相对较低,其中位数分别为63和56 Bq/m3。Kruskal-Wallis H检验结果表明,四川省部分地区不同通风状况温室冬季氡浓度差异具有统计学意义(H=11.42,P<0.05)。
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表 3 四川省部分地区不同通风状况温室冬季氡浓度水平(Bq/m3) Table 3 Radon concentrations in greenhouses in winter under different ventilation conditions in partial areas of Sichuan province(Bq/m3) |
不同城市温室氡浓度结果列于表 4。氡浓度从高到低依次为:眉山市>广元市>雅安市>泸州市>德阳市 > 达州市, 氡浓度中位数分别为218、89、64、63、56和54 Bq/m3。经Kruskal-Wallis H检验, 不同城市温室内氡浓度差异具有统计学意义(H=13.05, P < 0.05)。
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表 4 四川省部分地区不同城市温室冬季氡浓度水平(Bq/m3) Table 4 Winter radon concentrations in greenhouses across different cities in Sichuan province(Bq/m3) |
本研究分析了温室氡浓度与土壤226Ra活度浓度之间的关系(图 1)。共获得16组有效数据,土壤226Ra活度浓度范围为21~67 Bq/kg。据本研究所获得数据,经Spearman相关分析表明,土壤226Ra活度浓度与温室氡浓度呈弱正相关(r=0.35),差异无统计学意义(P>0.05)。温室内氡浓度受土壤中226Ra活度浓度影响外,还可能受到通风情况以及其他一些因素等共同影响。
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图 1 四川省不同城市温室氡浓度与土壤镭含量的关系 Figure 1 Relationship between radon concentrations in greenhouses and soil 226Ra activity concentration across different cities of Sichuan province |
2. 四川省温室氡浓度的季节变化:四川省四季累积测量的7个温室内氡浓度范围为14~89 Bq/m3,中位数为41 Bq/m3(表 5)。冬季、春季、夏季和秋季温室内氡浓度中位数分别为56、27、32和45 Bq/m3。Kruskal-Wallis H检验结果表明,不同季节温室内氡浓度差异具有统计学意义(H=56.50,P<0.05),呈现出冬季>秋季>夏季>春季的季节性变化特征。
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表 5 四川省部分温室氡浓度的季节变化(Bq/m3) Table 5 Seasonal variations of radon concentrations in greenhouses in Sichuan province(Bq/m3) |
3. 塑料大棚氡浓度的日变化:选取眉山市3个塑料大棚进行连续24 h的氡浓度测量,见图 2。结果显示,塑料大棚内氡浓度呈明显的日变化特征。凌晨1∶00后,氡浓度逐渐升高,早晨8∶00左右达到高峰值。9∶00之后逐渐下降,下午17∶00达到最低值一直持续到凌晨。
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图 2 四川省眉山市塑料大棚内氡浓度日变化 Figure 2 Diurnal variations of radon concentrations in plastic greenhouses in Meishan, Sichuan province |
讨论
本次选取四川省6个城市的18座温室开展氡浓度水平调查。结果表明,冬季温室氡浓度的中位数为63 Bq/m3,范围为26~548 Bq/m3。本研究测得的温室氡浓度高于2024年眉山市温室大棚氡浓度年平均值52 Bq/m3[12],低于黄敏[13]测得的兰州温室内的平均氡浓度133 Bq/m3。明显低于李万伟等[14]测得山东寿光温室蔬菜大棚的平均氡浓度298 Bq/m3。综合比较可见,四川地区温室内氡浓度处于较低水平。
从温室类型来看,塑料大棚氡浓度最高。塑料大棚通常内部空间体积小且密闭性较强,在通风条件受限的情况下,土壤释放的氡更容易在温室内积累。玻璃温室与连栋温室通常具有较高的空间高度,并配备天窗或风机等通风设施,从而抑制氡在温室内的积累。本研究结果与龙亮等[15]的结果一致。
不同通风情况中,不通风的温室氡浓度远高于自然通风和机械通风的氡浓度,温室处于相对封闭状态,土壤释放的氡导致在室内不断积累,从而形成较高的浓度水平。相比之下,自然通风和机械通风能够促进温室内外空气交换,降低氡气的累积程度,因此其氡浓度相对较低。适当增加通风频率和通风时间有助于降低温室内氡浓度水平,减少从业人员的氡暴露风险。
四川省不同城市的温室氡浓度水平存在一定差异,这种差异可能与不同城市温室类型构成有关。例如,部分城市塑料大棚占比较高,而塑料大棚在冬季封闭性较强、通风条件较差,更容易导致氡气积累。土壤中镭(226Ra)是氡(222Rn)的直接来源,其衰变产生的氡可通过土壤孔隙进入温室,因此土壤镭含量越高,氡的潜在释放能力越强。本研究中,广元市呈现出“高镭-高氡”的特征,而泸州市等地区未发现类似的变化趋势,说明氡浓度并非仅由镭含量单一因素决定,而是与环境条件共同作用的结果[16]。
季节测量结果表明,温室内氡浓度冬季最高。山东省温室氡的测量结果也呈现出相同的季节变化趋势[17-18]。这一变化规律与日本[19]和埃及[20]的研究结果一致。冬季为维持温室内的温度,温室处于减少通风或相对封闭状态,导致土壤释放的氡气在棚内积累。此外,土壤氡浓度本身也具有明显的季节变化特征[21],这也可能为冬季温室氡浓度升高提供了来源基础。本研究温室冬季与夏季氡浓度均值之比约为1.8。日本温室内氡浓度最大与最小季节平均值之比可达3.3[19]。本研究中温室氡浓度的季节变化幅度相对较小,这可能与玻璃温室和连栋温室整体氡浓度较低有关。
塑料大棚氡浓度的日变化特征表现为“夜间积累—清晨峰值—白天下降”的总体趋势。夜间至清晨阶段,气温下降且温室多处于封闭状态,空气交换受限,土壤释放的氡在棚内持续积累,导致氡浓度逐渐升高,并在清晨达到峰值。之后,白天随气温升高,温室内部通常会进行开棚或通风降温处理,空气交换增强,积累的氡气逐渐向外扩散,氡浓度呈下降趋势,并在下午16∶00—17∶00点达到最低值,本研究结果与国内外已有研究结论基本一致[19, 22-23]。凌晨至早上7点温室氡浓度为208 Bq/m3,上午8点至下午5点的温室氡浓度为247 Bq/m3,下午6点至凌晨的温室氡浓度为24 Bq/m3。工作时间的温室氡浓度是非工作时间(下午六点至凌晨)温室氡浓度的10倍。建议在早晨作业前提前通风,以降低工作人员的氡吸入风险。
本研究结果表明,四川省温室氡浓度整体处于相对较低水平,但在冬季部分结构相对封闭的温室中仍可能出现较高浓度。因此,在实际生产过程中可通过加强通风管理措施降低温室内氡浓度,以减少作业人员的辐射暴露。
利益冲突 无
作者贡献声明 李佳璐负责实验设计、现场测量、论文撰写修改及统计分析;武云云负责实验设计和指导论文修改;贺良国负责现场测量以及镭含量的监测;宋延超协助实验与数据分析;孙浩然负责现场测量;苏垠平、侯长松指导论文修改;丁博威负责统计分析指导
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