放射性核素是普通人群接触电离辐射的主要来源，它因地区和生活方式的不同而存在差异^[1]。环境中的放射性核素主要为天然放射性核素以及来源于大气层核武器试验、核电厂和核废料后处理设施的排放、核电厂事故排放等的人工放射性核素^[2]。放射性核素可通过吸入或摄入空气、食物和水，或通过皮肤、伤口进入人体^[3-4]。在全球人均年有效剂量(2.4 mSv)中，相当一部分剂量来自摄入的食物和水^[5]。无锡市距省内田湾核电站直线距离约350 km，距浙江省海盐核电站直线距离约130 km，同时其处于华东沿海区域，受到福岛核事故及福岛核废水排放的潜在影响。本研究旨在对无锡市主要食品放射性水平进行调查与分析，并进行我国不同地区间数据比较，以评估人们受到的辐射水平。

材料与方法

1.样品采集：本研究依据《中国统计年鉴2024》^[6]以及无锡市居民饮食习惯，在无锡市农贸市场、超市等场所采集了7大类共计28种食品。采样样本数、采样时间、采样地点等信息列于表 1。其中果蔬类24份、家畜家禽类9份、农作物类4份、水产类34份采集自农贸市场，牛乳制品15份、日本进口食品3份采集自超市，茶叶3份采集自宜兴。采样时间集中在2023年下半年至2024年下半年，部分海产品溯源至生长海域。

2.仪器设备

(1) 检测设备：高纯锗γ谱仪，美国堪培拉(Canberra)公司产，型号BE3830，测量范围3~3 000 keV。高纯锗探测器晶体面积3 800 mm²、晶体厚度30 mm，1 332 keV(⁶⁰Co)能峰的能量分辨力≤1.80 keV。

(2) 标准物质：γ谱仪咖啡粉基质监测效率校准源，2 L马林杯，包含²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、²⁴¹Am、¹³⁷Cs、⁶⁰Co、¹³³Ba。γ谱仪水体效率校准源，ϕ75 mm×70 mm样品盒，包含²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、²⁴¹Am、¹³⁷Cs、⁶⁰Co、²³⁵U。标准物质放射性活度经中国计量科学研究院检定、校准。

(3) 制样设备：马林杯(2 L)、ϕ75 mm×70 mm样品盒、冻干机(型号YTFD-30 D，上海叶拓科技有限公司)、电热恒温鼓风干燥箱(型号DHG-9070A，上海精宏实验设备有限公司)、搅拌机(型号S50-LA580，佛山市顺德区三的电器制造有限公司)。

3.样品处理：样品处理方法整体参照国家标准GB/T 16145-2022《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》^[7]，主要分为样品预处理、干燥、制样3个步骤。

(1) 预处理：苹果、莴苣、萝卜、胡萝卜、土豆取可食部分洗净后晾干，并切成厚度＜1 cm的薄片；生菜、菠菜、蘑菇洗净晾干；取鸡肉、猪肉、牛肉、草鱼肌肉组织洗净晾干，用搅拌机制成肉糜；小黄鱼去除内脏后洗净并晾干；梭子蟹洗净后晾干；南美白对虾洗净后晾干；皮皮虾洗净后晾干；贝壳肉洗净后晾干；鲜茶叶晾干；日本进口果味麦片、奶粉、海带(干)、紫菜(干)、面粉、大米等无须清洁备样。将上述晾干后的样品称重，记录鲜重。

(2) 干燥：苹果、莴苣、胡萝卜、土豆、鸡肉、猪肉、牛肉、小黄鱼、草鱼等糖分较高的果蔬或者动物肌肉组织采用冷冻干燥的方法处理，生菜、菠菜、蘑菇、萝卜、梭子蟹、南美白对虾、皮皮虾、贝壳肉、大闸蟹、鲜茶叶等水分较多的样品或者体积较大的样品采用高温烘干的方法处理。奶粉、大米、面粉、海带(干)、紫菜(干)等无须干燥处理。其中生菜、菠菜、蘑菇烘干温度为90℃；萝卜烘干温度为85℃；梭子蟹、南美白对虾、皮皮虾、贝壳肉、大闸蟹烘干温度为80℃；鲜茶叶烘干温度为60℃。将干燥完成后的样品称重，记录干重。

(3) 制样：将干燥完成的样品用搅拌机粉碎，装入2 L马林杯密封静置、密封、称重。本工作中需要将样品封样一定时间使得马林杯内的放射性核素衰变链达到平衡，以此通过检测²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th的子代核素来计算母核素活度。目标核素与实测核素的具体信息见表 2。封样时间至少取待测子核素半衰期的5倍，本工作封样时间至少为120 d。

4.样品检测分析：本研究测量的核素选自《2024年江苏食品安全风险监测方案》，详细信息见表 2。每个样本测量1次，测量时间24 h。基于效率曲线法，食品样品的谱图采用Genie-2000谱分析软件进行分析处理。本研究样品采样到完成检测最长时间不超过150 d，因此无须对⁴⁰K、²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th、¹³⁷Cs进行衰变修正。

结果

1.无锡市食品中放射性核素水平总体情况：无锡市28份样品中可检出天然放射性核素⁴⁰K、²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th以及人工放射性核素¹³⁷Cs，人工放射性核素¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、¹³¹I、⁶⁰Co均未检出。28份样品中⁴⁰K的检出率为100%，²²⁶Ra的检出率为36%，²³⁸U的检出率为18%，²³²Th的检出率为36%，¹³⁷Cs的检出率为14%。28份样品中⁴⁰K的范围为(2.771 ~ 1 036.27)Bq/kg，含量平均值为(135.546 ± 16.265)Bq/kg，其中贝壳肉的含量最低，海带(干)的含量最高；检出²²⁶Ra的10份样品中，含量范围为(0.018 ~ 4.863)Bq/kg，含量平均值为(0.755 ± 0.09)Bq/kg，其中莴苣的含量最低，海带(干)的含量最高；检出²³⁸U的5份样品中，含量范围为(0.435 ~ 8.912)Bq/kg，含量平均值为(2.938 ± 0.353)Bq/kg，其中贝壳肉的含量最低，海带(干)的含量最高；检出²³²Th的10份样品中，含量范围为(0.042 ~ 3.85)Bq/kg，含量平均值为(1.050 ± 0.126)Bq/kg，其中小黄鱼的含量最低，皮皮虾的含量最高；检出¹³⁷Cs的4份样品均为奶粉，¹³⁷Cs的含量范围为(0.059 ~ 0.653)Bq/kg，含量平均值为(0.241 ± 0.029)Bq/kg。表 3为无锡市食品样品中放射性核素水平详细数据。表 3可见，无锡市采集的4份奶粉样品中均有¹³⁷Cs检出。¹³⁷Cs化学性质与钾相似^[8]，会发生生物放大作用，在食物链的较高营养级中浓度越来越高，其可以经土壤—草—牛食物链转移到牛奶中及牛奶制品中，因此，奶粉样品中¹³⁷Cs含量可能会高于其他食品^[9-10]。

2.风险评估：表 4汇总了国内外主要标准的指导限值^{[3, 11]}。中国1994年颁布了《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994)^[12]，规定了粮食、薯类、蔬菜及水果、肉鱼虾类、鲜奶中不同放射性核素的限值浓度。表 3，4中的数据表明，无锡市食品中放射性核素水平在我国标准限值之内，且同样低于国际食品法典委员会、欧、美、日等主要国家的标准限值。

3.无锡市食品放射性核素水平对比：表 5为我国不同地区食品中放射性核素含量的数据，具体为辽宁徐大堡核电站周边^[13]、辽宁红沿河核电站周边^[14]、山东石岛湾核电站周边^[15]、江苏田湾核电站周边^[16]、四川5市周边^[17]以及重庆市^[18]。

对于食品中核素⁴⁰K含量的平均值，无锡市为135.546 Bq/kg，小于四川5市的162.90 Bq/kg，大于徐大堡的93.25 Bq/kg、红沿河的79.0 Bq/kg、石岛湾的80.0 Bq/kg、田湾的51 Bq/kg以及重庆的117.288 Bq/kg。

对于食品中核素²²⁶Ra含量的平均值，无锡市为0.755 Bq/kg，高于徐大堡的0.138 Bq/kg、红沿河的0.186 Bq/kg、石岛湾的0.164 Bq/kg、连云港的0.043 Bq/kg、四川5市的0.23 Bq/kg以及重庆的0.167 Bq/kg。无锡市食品中核素²²⁶Ra含量高的原因可能是样本中海产品较多，海带(干)、皮皮虾、梭子蟹等拉高了整体数值。除去水产品，无锡市果蔬中检测出²²⁶Ra含量的平均值为0.030 Bq/kg，高于徐大堡0.006 Bq/kg、红沿河0.010 Bq/kg，低于石岛湾0.091 Bq/kg、田湾0.045 Bq/kg、四川5市的0.04 Bq/kg以及重庆的0.110 Bq/kg。

对于食品中核素²³⁸U含量的平均值，无锡市为2.938 Bq/kg，均远大于徐大堡0.52 Bq/kg、红沿河的0.104 Bq/kg、石岛湾的0.069Bq/kg、田湾的0.017 Bq/kg、四川5市的0.71 Bq/kg以及重庆的0.627 Bq/kg。主要原因为²³⁸U阳性样本均为海产品，而海产品是人类摄入²³⁸U的主要来源，其²³⁸U含量普遍大于一般食品^[19]。

对于食品中核素²³²Th含量的平均值，无锡市为0.042 Bq/kg，均大于徐大堡的0.403 Bq/kg、红沿河0.355 Bq/kg、石岛湾的0.126 Bq/kg、田湾0.061 Bq/kg、四川5市0.15 Bq/kg以及重庆0.188 Bq/kg。与²³⁸U一样，海产品同样是无锡市食品中²³²Th的主要来源，这被视为一种正常现象。除此之外，仅在面粉、进口麦片以及茶叶中检测出²³²Th。

对于食品中核素¹³⁷Cs含量的平均值，无锡市为0.241 Bq/kg，且都来源于乳制品。对比其他地区乳制品中¹³⁷Cs含量，无锡市大于石岛湾(＜MDA)以及田湾0.003 Bq/kg，小于四川省5市0.31 Bq/kg以及重庆0.325 Bq/kg。

总的来说，无锡市食品中⁴⁰K、²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th、¹³⁷Cs含量与我国其他地区相比总体处于正常水准。某些食品种类中特定核素含量相对较高，如海产品中的²³⁸U、²³²Th以及乳制品中的¹³⁷Cs是一种正常现象。

讨论

随着核能与核技术的大力发展，以及在福岛核事故、福岛核废水排海计划的背景下，我国食品放射性风险日益受到关注^[20-21]。无锡市处于华东沿海腹地，区域内核技术应用广泛且周边核设施众多，开展无锡市食品放射性核素监测具有重要意义。

监测结果表明，本研究目标检测核素中，仅在奶粉中检出人工放射性核素¹³⁷Cs，其余人工放射性核素检出率为0，可见无锡市食品未明显受到人工核素的影响。检出的⁴⁰K、²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th、¹³⁷Cs核素水平均低于国内外法律法规、标准的限值，可见无锡市食品放射性核素水平符合国家标准，未见明显放射性风险。对比，辽宁徐大堡核电站周边、辽宁红沿河核电站周边、山东石岛湾核电站周边、江苏田湾核电站周边、四川涉核5市周边以及重庆市食品放射性核素水平，数据显示，无锡市食品中⁴⁰K、²²⁶Ra、²³⁸U、²³²Th、¹³⁷Cs核素水平处于正常水准。

我国黄海、东海海域受福岛核事故以及福岛核废水排海计划潜在影响最大。研究结果显示，本研究采集的小黄鱼、梭子蟹、南美白对虾等7种海产品中未检测出¹³⁷Cs，但这不能表明无锡市海产品未受到福岛事故或核武器实验等事件的影响，还需要对海产品中⁹⁰Sr、³H等核素进行检测^[22]，以全面评估无锡市海产品放射性风险状况。

后续工作中，应当持续对食品进行监测并加强对海产品的监测，以控制食品潜在的放射性污染、消除对公众健康的潜在危害。

利益冲突  本研究由署名作者按以下贡献声明独立开展，排名无争议，不涉及任何利益冲突

作者贡献声明  沈小磊负责实验设计、数据处理、数据分析、论文撰写和修改；曾亚楠、姚誉阳负责食品样品采集、样品预处理以及样品分析；李清华制定研究方向、负责实验设计、组织进行实验、指导论文修改和定稿