当前复杂的国际形势，推高了核战争和核恐怖的威胁^[1]，此外，随着核电机组数量的增多和运行年限的延长，发生核事故的风险也随之增加。事故发生后，泄漏的放射性物质可通过气态和液态途径快速进入周围环境，并污染食物^[2]。在紧急情况下，对食品中的放射性核素含量进行快速检测，以防止公众摄入放射性超过规定水平的食品显得至关重要。如何在确保测量结果可靠的同时，缩短测量时间，降低检测成本，受到了社会的关注。因此，本文对食品γ放射性筛查、目标核素和检测方法等研究现状进行综述，为进一步开展食品γ放射性含量快速筛查检测技术的研究提供参考。

一、食品γ放射性含量筛查的国际现状

食品γ放射性含量筛查是应用快速、简便的检测手段，确定食品中的γ放射性含量是否超过相关事件或应急反应的行动水平(如操作干预水平OIL7^[3])，以便进一步处理的过程。为保证实际高于限值的食品均被检测出，可采取以下两种措施：一是提高测量精度，减小测量误差，如采用高分辨力的高纯锗半导体γ能谱系统进行检测，判断检测结果与限值之间的关系^[4]；二是设置更严格的检出限，如将筛查水平设为剂量限值的一半^[5]，该方法无需依赖高精度仪器，只需判断检测结果是否超过筛查水平，即可补偿仪器分辨力有限、测量时间较短及样品未处理等带来的不确定度，间接提高检测结果的可靠性。采用该方法筛查后食品，在利用高纯锗γ能谱仪复测时，其测得值低于限值的置信概率可达为99%^[5]或95%^[6]。由于高纯锗半导体探测器价格昂贵、数量有限、需液氮/电制冷和专业操作，因此在大规模快速检测中应用并不现实，相比之下，第二种措施，即利用筛查手段，设置更严格的检出限，放宽测量结果准确度的要求以提高检测效率，更具有可行性。

筛查的目的是将待测的食品按照比活度值分为三类，为后续的处置方式提供量值依据：当测量结果低于仪器测量下限时，日本法规建议统一记录为低于测量下限^[5]，ISO 19581-2020则要求进一步区分，若低于判断阈(C_A^*)或探测限(C_A^#)^[6]，应分别记录为≤C_A^*或≤C_A^#[6]；当测量结果高于测量下限但低于筛查水平(C_A，SL)，日本法规要求记录实际测量结果^[5]，ISO 19581-2020要求记录为≤C_A，SL^[6]；当测量结果高于筛查水平时，并不意味着食品是不安全的，须通过高纯锗半导体γ能谱分析方法来确定最终检测结果^[5-6]。其中为避免假阳性事件，筛查水平不得低于限值的1/2(50 Bq/kg)^[5]，其取值通过重复测量法和回归线预测区间法确定^[5]；为缩短检测时间并提高大批量样品的处理效率，测量下限或判断阈一般不高于限值的1/4(25 Bq/kg)^[5]，可依据《电离辐射测量探测限和判断阈的确定》(ISO 11929-2019)^[7]获得。对于无需预处理的无损食品放射性检测设备，其测量下限不作要求，筛查水平不低于限值的1/4^[8]。

二、食品γ放射性含量筛查的目标核素

核事故应急响应中可释放出多种γ放射性核素，如《应急情况下核素的γ能谱快速分析方法》(WS/T 614-2018)^[9]附录A中所列。然而筛查只针对一般食品中的¹³¹I、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs，其选择依据如下：①释放量在食品中贡献显著：福岛核事故释放到空气中的¹³¹I、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的放射性活度分别为120、9.0和8.8 PBq^[10]。②代表性强：其比活度与其他潜在释放核素具有相关性，可反应整体污染水平^[11]。③环境持久性高：放射性铯半衰期较长(¹³⁴Cs 2.065年，¹³⁷Cs 30.04年)^[12]，可长期留存于环境中，如福岛核事故发生11年后，日本的某些野生动物和农作物的放射性铯含量仍超过限值^[13]，而¹⁴⁴Pr、¹⁸⁷W等半衰期不超过1 d，事故后易消失。④易快速检测：这些核素的特征γ射线能量较高、发射率较大，适合采用前处理简单的γ能谱方法进行快速识别。相比之下，能量较低的核素(如²⁴¹Am)易被食品自吸收而降低灵敏度，而γ射线发射率较低的核素(如⁹⁰Y)通常需经过耗时的放化分离，难以满足大批量快速检测。⑤易扩散：此类核素挥发性强，易随空气传播并造成大范围、远距离的农作物、土壤等污染，相比之下¹³³Ba的挥发性明显较低，其释放量也相对较小。⑥食物链中易转移：¹³⁷Cs与K在离子特性上的相似性，使其能够被植物的K⁺转运系统吸收，从而在土壤-植物-动物链条中迁移至人类^[14]。⑦人体易吸收：¹³⁷Cs的消化道吸收率可达90%以上，可在软组织和肌肉中蓄积并引起持续内照射；而⁹⁵Zr等核素吸收率较低，多被排出体外，危害较小。因此，这3类核素被纳入各国与国际组织的食品放射性管理体系：日本厚生劳动省(MHLW)于2012年对放射性铯提供了标准限值^[5]；国际原子能机构(IAEA)亦在2013年对食品、奶和饮用水中¹³¹I和¹³⁷Cs的操作干预水平OIL7预置值进行规定^[3]。

事故早期，环境中的¹³¹I放射性含量相对于放射性铯(¹³⁴Cs和¹³⁷Cs)较高，如Hosoda等^[15]2011年分析磐城市的环境样品发现¹³¹I与¹³⁷Cs活度比的最高值为49~70。因此，早期一般对¹³¹I进行筛查。事故发生数月后，¹³¹I已衰变至可忽略水平，放射性铯则成为主要筛查核素^[6]。

三、用于食品γ放射性含量筛查的检测方法

用于食品γ放射性含量筛查的检测方法必须快速、简便、廉价，同时灵敏度和准确性适宜，以确保可完成大批量食品筛查。该类方法一般简单或无需处理样品，通过选择适宜的探测器、信号处理器、设置屏蔽和开发软件算法等，在短时间内获得足够的净计数，并通过各种修正方法确定食品的比活度，以完成大规模的食品筛查。

1.探测器的选择：为在短时间内获取足够的计数，可配备高密度、高原子序数、大体积的探测器，并适当增加γ探测器的数量。核辐射探测是基于射线与物质的相互作用，对于γ放射性核素检测，与某能量γ射线发生作用的探测器其质能吸收系数较低时，采用高密度材料可增加射线吸收概率；光电效应的截面与原子序数的5次方成正比^[16]，采用高原子序数材料，可增加反应截面，加强光电子的吸收；大体积的晶体可与射线发生多次康普顿效应，从而使得散射光子完全被探测器吸收，提高探测效率，此外也易实现2π测量，减少样品形状不一对测量结果带来的影响。在多种探测器中，NaI(Tl)探测器具有探测效率高、体积可做得较大、无需低温制冷、成本较低等优势^[17-18]，与其他闪烁体或半导体探测器相比，在灵敏度、可用性和经济性之间具有良好平衡，因此成为筛查设备的主流配置，2015年日本同位素协会推荐的筛查装置中超过80% 采用此类探测器^[19]。然而晶体体积增加的同时其本底也会相应的增加，因此需增设屏蔽等方法降低本底的影响，此外，该探测器易受温度的影响，产生特征峰位漂移的现象，增加误识别，需对其进行校正。

2.信号处理器：γ探测器信号处理器一般为多道分析器，可实现γ放射性核素的识别。然而对于筛查，也可采用全谱计数系统或单通道分析器计数系统作为信号处理器，以在短时间内获取大量计数^[6]。全谱计数系统记录所有能量超过一定阈值的γ射线信号，如50~1 500 keV，但无法进行核素识别，可与能量分辨力较差的探测器(如塑料闪烁体)匹配^[20]；单通道分析器计数系统则只能记录某个能量段的信号，如放射性铯的540~830 keV能量范围，为实现核素识别可采用多个单通道分析器计数系统进行探测。另外，全谱计数系统或单通道分析器计数系统的比较电路相对于AD转换电路更简单、规模小、易开发和制造，测量流程较为简单。

3.屏蔽结构：设置屏蔽结构可降低环境本底的计数，在测量时间不变的情况下，显著降低探测下限。Radulescu等^[21]采用10 cm的抛光铅和2 cm的铜进行屏蔽，¹³⁷Cs特征峰的本底计数率减少了240倍，最小探测活度(MDA)改善至少13倍。无屏蔽时与屏蔽时各能量下的本底计数率之比为10~240。对于环境中的放射性铯，可通过5 cm厚的铅屏蔽将外部的放射性铯含量减少到约原来的1/3^[20]。

4.检测技术：食品γ放射性含量检测一般先对所测得的能谱进行平滑处理，采用寻峰算法确定核素种类及峰识别，通过高斯函数拟合、重峰分解、积分等方式确定全能峰的峰面积，根据峰面积、经有源/无源效率刻度后的探测效率、γ射线分支比、γ自吸收修正系数、γ符合相加修正系数等来确定活度，最终根据质量获得比活度。为减少测量时间，可跳过传统的寻峰方法，直接利用半高宽(FWHM)设定所关心核素的感兴趣区(ROI)，根据ROI内的净计数直接计算活度，简化测量流程，以提高数据处理的效率。如FoodGuard-1型仪器只关心¹³¹I、¹⁰³Ru、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和⁴⁰K ROI的净计数^[22]。但探测器，如NaI(Tl)易受温度等影响引起峰漂移，进而对原设定的ROI计数产生影响，因此当采用此方法时需及时对能谱进行修正。

为了提高食品的检测效率并避免抽检代表性不佳问题，便于大批量食品筛查和居民食物自检，一般对食品进行简单处理或未处理直接进行测量。然而食品处理的目的主要是浓集对象核素，去除干扰核素，将样品的物理形态转换成易于检测的形态，保证样品的均匀性，形状恒定等，在减少或无食品处理的情况下如何实现放射性含量的准确测量则是一大难点。Yoshida等^[23]发现，当样品中放射性铯分布不均、上下存在空隙时会导致测量结果偏低或偏高，因此测量时需尽量保证样品均匀性。

为减少样品中尤其是可食用部分放射性核素分布不均匀情况，可采用多个小型探测器来调查放射性污染分布，如FF1型无损放射性测量装置^[24]采用7个直径50.8 mm的NaI(Tl)晶体进行测量。当分布不均匀时，根据分布情况，剔除高污染部分重新调查，确保分布相同后再进行定量检测。然而对于同时存在可食与不可食部分的水果，采用这种方法较难准确测量。以李子为例，其种子(不可食部分)的放射性铯浓度较低，易低估放射性含量^[25]。而桃子和苹果，不可食部分与可食部分的放射性铯浓度比值>1，易高估可食部分放射性铯含量，然而放射性筛查允许存在正偏差，因此，这类偏差是可以接受的^[6]。

在无法样品处理的情况下，对于形状凹凸不平，不规则的样品，可以采用以下4种方式进行解决：①采用相对于样品尺寸较大的探测器，以实现2π测量，减少形状的影响^[26]，如采用直径为127 mm NaI(Tl)的AFT-NDA2型仪器。②在样品的上下各放置1个或多个探测器，对几何条件所带来的影响进行修正，如皮带输送式食品监测设备 ^[27]。③根据样品几何形状判断是否需要对探测效率进行修正。对于规则且均匀的样品，其吸收效应在不同位置具有对称性，例如，当探测器为圆柱形时，样品顶部不同点到探测器的距离差异会导致微小的吸收变化，但这些变化在整体上可相互抵消，此时探测效率主要由样品与探测器之间的立体角决定。随着样品厚度增加，立体角会有所减小；在样品厚度相对于探测器半径较小的情况下(h/R＜1)，这类影响通常可以忽略。当样品内部存在空隙或几何形状不规则时，上述对称性不再成立，立体角减少导致的探测效率变化不可忽略，需根据样品实际形状进行修正。例如，FF1型无损测量装置会根据样品的密度、形状以及所使用的样品盘类型，将样品分为若干类别，并为每类预设对应的探测效率模型，从而计算比活度^[26]。④某些系统可通过积分计算表观探测效率。测量前输入样品的尺寸，系统可对样品体积内各点的探测效率进行积分平均，得到表观探测效率，并以此计算样品的比活度^[26]。

在采取某些措施实现食品放射性含量快速测量，损失精度的同时，也通过各种方式实现对精度的补偿。如NaI(Tl)的能量分辨力较低，从硬件方面可采用高量子效率的光电倍增管，提高能量分辨力；从软件方面可采用建立单能响应函数、逐道最小二乘法、神经网络技术等方法解谱^[28]，如Tamuro等^[29]利用EGS5蒙特卡罗程序，建立γ射线能量与测量结果之间的响应函数，利用反卷积技术，将脉冲高度谱转换为线源能谱信号，从而实现特征峰的准确分离。此外，随着温度的增加，NaI(Tl)晶体测得的特征峰位易发生漂移，从而使峰区展宽，谱形状发生畸变。为避免这种现象，可采用以下方式进行处理：①控制工作环境温度，实现24 h温度管理，但该方法适用于实验室环境，不利于现场检测。②在传感器内部增加参比标准源测量等模块，或开始测量前利用参考源进行校正，如放射性参考源、LED参考源等，通过调整传感器的高压或增益等硬件参数设置实现γ能谱温度漂移校正，但这通常会增加测量系统设计开发的复杂性^[30-31]。③利用内置的温度传感器或本底核素，对测量得到的γ能谱数据进行算法校正，无需改变硬件设计和结构，无需引入参比标准源，应用较为方便灵活^[32-35]。

四、展望

食品放射性含量筛查作为核应急的重要组成部分之一，其技术储备至关重要^[36]。我国核安全记录总体良好，但核设施存在区域分布广、投放时间长、技术差异显著等核安全问题，因此未来的2030和2060年，面对我国核电装机规模持续提升的情况，加快提升核辐射事故应急能力、健全完善核应急响应体系势在必行。此外我国东北地区紧邻朝鲜，朝鲜核武器的发展将对我国最大商品粮基地——东北地区带来巨大的风险和安全隐患，一旦发生核事故，食品放射性检测任务量必定陡然升高^[37]。因此，研究针对核事故应急条件下的食品γ放射性含量快速筛查检测技术等技术储备对保障人民健康安全具有重要意义。

日本和国际标准化组织(ISO)分别发布了食品γ放射性快速筛查方法^[5-6]，相比之下，前者提供更精确的数据，便于分析或追溯，但对仪器性能与记录系统要求更高；后者更为简洁，可减少公众误解或过度解读测量值的风险，更符合快速筛查场景下的需求，但不利于后续研究或数据统计。建议在快速筛查时采用ISO19581-2020的方式记录，以简化操作流程，避免公众误解。但当测量结果接近筛查水平时，记录实际测量值以供分析和决策。我国虽根据IAEA标准制定了操作干预水平^[38]，但关于筛查的方法处于空白状态。因此，建议相关部门参考现行国际标准，并考虑实际监测能力，跟踪国际动态，建立适用于我国的食品放射性筛查方法，进而制定关于食品放射性筛查等相关标准，为有效开展核与辐射食品应急监测提供保障。

除核事故应急条件外，食品γ放射性筛查也可应用于常规监测。我国食品γ放射性监测目前全部采用高纯锗γ谱仪分析方法，但早期从事食品中γ核素检测的仪器面临着设备老化、仪器设备故障率增加现象，导致样品测量出现延误、不及时等问题。在山西、陕西、宁夏、西藏等地区，其省、自治区级放射卫生监测机构仍不具备γ放射性核素的分析能力，至今仍以委托检测等方式开展样品分析，针对该现象，出于时间和人力成本考虑，可参考荷兰的国家食品放射性监测网络(LMRV)^[39]，采用闪烁体型探测器谱仪或全谱计数系统对食品放射性含量进行分类检测，当含量超过某一限值(并非根据操作干预水平制定的筛查水平)时，再送往高一级单位采用高纯锗γ谱仪进行评估。

基于NaI(Tl)的食品有损检测设备研发，我国已开展了相应研究^[40-41]，然而输运式食品无损检测设备研发状态仍处于空白，亟需开展相应研究。此外，这类仪器的性能评价并非只有筛查水平和测量下限的确定，还需各国依据其相关标准，如《辐射防护仪器—食品中伽马射线放射性核素活度浓度测量设备》(IEC 61563-2019)^[42]、《闪烁式放射性能量测量器——食品中的γ射线放射性核素》(JIS Z 4342-2013)^[43]，我国《闪烁体探测器γ谱仪校准规范》(JJF 1744-2019)^[44]对该仪器设备的计量性能进行评价。总体而言，我国核事故应急中食品γ放射性筛查仍处于体系化建设的早期阶段，其方法体系、设备类型及评价标准尚未完全统一，应在现有规范框架内加以规范化与系统化。

利益冲突  无

志谢 感谢中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所杨宝路对本文提出指导意见

作者贡献声明  张璇负责文献检索和论文撰写；杨智君、黄建微协助论文撰写；李德红、周强参与论文修改；陈尔东、拓飞指导论文修改