2026, Vol. 46
室内氡是继吸烟之后导致公众肺癌的第二大危险因素[1]。流行病学研究证实，长期暴露于室内氡环境与肺癌发病率呈显著正相关，即使在低于200 Bq/m3的常见住宅氡浓度水平下仍存在明确健康风险[1]。近年来，我国城市室内氡浓度呈现显著升高趋势[2]，这与2000年以来砖混结构的房屋逐渐被钢筋混凝土结构的中高层建筑取代密切相关。由于节能需要，墙体建筑材料由传统的实心砖改为空心砖和轻型发泡混凝土等新型材料，大量的工业废渣被用于新型建筑材料和混凝土的生产。室内氡的主要来源包括地基土壤、建筑材料、室外空气、生活用水、天然气和家用燃料，其中建筑材料的氡析出已成为现代高层建筑室内氡的主要来源[3-4]。实验室建材砌块样品的研究表明，建材氡析出率与环境温度、湿度有关[5-8]，但对于房屋建材表面氡析出率及影响因素的现场研究很少[9-11]。本研究选择7户城市典型中高层住宅，采用活性炭盒法对室内建材表面氡析出率进行累积测量，初步分析了建材表面氡析出率的季节变化规律及其与室内外气象因素的相关性，并利用模型估算了建材对室内氡的贡献，为室内氡污染的控制与治理提供了科学依据。
材料与方法1.研究对象：选择我国寒冷气候区的北京市和严寒气候区的哈尔滨市的7户中高层住宅作为测量对象，其中北京市3户，哈尔滨市4户，具体信息列于表 1。7户调查房间的墙体和楼板主材料均为普通混凝土，各房间天花板均无吊顶，地面铺设了瓷砖或木地板。将房间六面划分为内墙、外墙、天花板和地面。其中，外墙为分割室内外环境的分界构件，将其室内一侧称为外墙内侧，其余室内墙面称为内墙。测量时间为2023年10月至2024年9月，每户房屋按照不同季节进行4次测量，包括室内建材表面氡析出率、室内氡浓度以及室内换气率的测量，每户房屋每个季节测量1次。按照3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12—2月为冬季进行季节划分。
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表 1 北京、哈尔滨7户测量房屋的基本信息 Table 1 Data on 7 residential dwellings measured |
2.氡析出率的测量：采用活性炭盒法测量室内墙面、地面及天花板的表面氡析出率(使用的活性炭盒产自广州市建筑科学研究院[12])。每户每面墙测量一处，每个季节在同一处进行测量，每次测量5~7 d，其中地面氡析出率测量仅测量了北京3户，哈尔滨4户房间的地面氡析出率未进行测量。
测量前，将活性炭置于烘箱内，在120℃下烘烤7~8 h，以去除活性炭中残存的氡气。将70 g烘烤过的活性炭装入采样盒，加不锈钢筛网和卡环，加盖并使用胶带密封、待用。留1~2个没有暴露于氡及其子体的活性炭盒于实验室作为本底计数测量使用。现场测量时，去除表面的灰尘和砂砾，打开活性炭盒，扣于表面，使用黏土固定封严四周，并记录开始采样时间。采样5~7 d后，取下活性炭盒，加盖密封，记录结束采样时间。活性炭盒平衡3 h以后，在实验室采用北京地大同环科技公司研制的ZDD3902型低本底多道碘化钠γ能谱仪测量20 min。
氡析出率采用《建筑物表面氡析出率的活性炭测量方法》(GB/T 16143-1995)中的公式计算：
| $ E_0=\frac{\left(n_c-n_b\right) \lambda \mathrm{e}^{\lambda t_2}}{S k\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda t_1}\right)} $ | (1) |
式中，E0为表面氡析出率，Bq·m-2·h-1；t1为活性炭盒采样时间，h；t2为衰减时间，h；nc为活性炭盒氡子体γ特征峰群(295、352、609 keV)的计数率，计数/s；nb为相同能域内活性炭盒的本底计数率，计数/s；k为nc相应的γ射线峰能量或能区处的探测效率，计数·s-1·Bq-1；S为活性炭盒暴露面积，m2；λ为氡衰变常数，h-1。ZDD3902型低本底多道碘化钠γ能谱仪效率刻度采用的标准源为核工业北京地质研究院制造的炭盒氡标准源，活度为(134.5±9.4)Bq。
3.室内氡浓度的测量：采用美国RAD7测氡仪，设定为自动模式，测量周期为1 h，每户连续测量5~7 d。每次取仪器稳定后，且室内氡浓度稳定阶段下的算术均值作为室内氡浓度的测量结果。该仪器每年在中国计量院标准氡室进行检定且合格。
4.换气率的测量：根据房间内是否有人活动，房间状态可分为活动模式和静态模式，静态模式指人长时间离开房间或者人夜间睡觉阶段。本研究测定静态模式的换气率，采用示踪气体稀释法，以CO2作为示踪气体进行7个房间四季的换气率测量，取前4~6 h的测量数据进行换气率计算[13]。使用美国EXTECH公司生产的SD800型CO2分析仪连续测量CO2浓度，测量周期为10 min。为了保证CO2在房间的均匀分布，释放CO2时移动气源，放气时间10~15 min，让CO2充分与室内空气均匀混合，并取稳定下降趋势段数据进行分析处理。换气率测量过程前4 h严禁有人出入房间。
5.建材氡析出对室内氡浓度的贡献估算：利用实际测量的表面氡析出率、室内换气率以及房间基本参数信息，估算建材氡析出对室内氡浓度的贡献。当室内环境呈稳定状态时，建材氡析出率与室内氡浓度关系[14] 如下：
| $ C_{\mathrm{bm}}=\sum\limits_{i=1}^n \frac{E_i \cdot A_i}{\left(\lambda_0+\lambda_v\right) V} $ | (2) |
式中，Cbm为建材氡析出浓度，Bq/m3；n为建材氡析出面个数；Ei为建材表面氡析出率，Bq·m-2·h-1；Ai为建材氡析出表面积，m2；λ0为氡衰变常数，0.007 56 h-1；λv为室内换气率，h-1；V为房间体积，m3。建材对室内氡的贡献份额为建材氡析出浓度估算值(Cbm)与室内氡浓度实际测量值(C)的比值，即(Cbm/C)。
6.气象参数的测量：室外气象数据，包括温度、比湿、大气压在国家气象信息中心-中国气象数据网(data.cma.cn) 获取，室内温度、相对湿度、大气压使用德国Testo 176PI仪器进行测量，测量周期均为1 h，用来研究气象参数和外墙内侧表面氡析出率的相关性。室外比湿换算为相对湿度的公式为：
| $ R H=\frac{q \cdot P}{e_{\mathrm{s}}(T) \cdot(0.622+0.378 \cdot q)} \times 100 \% $ | (3) |
式中，RH为相对湿度，%；q为比湿，kg/kg；P为大气压，hPa；T为温度，℃；es(T)为当前温度T下的饱和水汽压，由Magnus公式计算：
| $ e_{\mathrm{s}}(T)=6.112 \cdot e^{\left(\frac{17.62 \cdot T}{T+243.12}\right)} $ | (4) |
7.统计学处理：使用SPSS 27软件进行统计学分析。以墙面类型、季节分别作为自变量，房间建材表面氡析出率作为因变量，进行差异性分析。进行统计学检验前，首先对氡析出率数据进行组内正态性和方差齐性检验，满足条件时采用单因素方差分析(ANOVA)，否则使用非参数Kruskal-Wallis检验。墙面氡析出率与气象因素(室内外气压差、湿度差和温差)的相关性分析，根据数据正态性选择Pearson或Spearman相关系数进行统计分析，P < 0.05为差异有统计学意义。
结果1. 室内建材表面氡析出率：北京3户住宅和哈尔滨4户住宅四个季节的内墙、外墙内侧、天花板和地面的表面氡析出率结果列于表 2。7户住宅内墙、外墙内侧、天花板和地面的氡析出率均值分别为10.98、11.09、13.16、21.66 Bq·m-2·h-1，春夏秋冬4个季节室内建材表面氡析出率分别为13.94、15.01、14.86、13.08 Bq·m-2·h-1。
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表 2 室内建材表面不同季节的氡析出率结果(Bq·m-2·h-1, x±s) Table 2 Measurement data on indoor radon exhalation rates from building materials(Bq·m-2·h-1, x±s) |
以墙面类型作为自变量，对7户居室内墙、外墙内侧、天花板和地面的氡析出率进行差异性分析，采用ANOVA法进行统计学检验，结果显示，内墙、外墙内侧、天花板和地面的表面氡析出率差异有统计学意义(F=25.22，P < 0.001)，LSD法多重比较结果显示，地面与内墙(平均值差值10.67 Bq·m-2·h-1，95%CI：7.57~13.78)、地面与外墙内侧(平均值差值10.57 Bq·m-2·h-1，95%CI：7.47~13.67)、地面与天花板(平均值差值8.50 Bq·m-2·h-1，95%CI：5.40~11.60) 表面氡析出率的差异均有统计学意义(P < 0.001)，而内墙与外墙内侧(平均值差值-0.10 Bq·m-2·h-1，95%CI：-3.21~3.00)、内墙与天花板(平均值差值-2.18 Bq·m-2·h-1，95%CI：-5.27~0.93)、外墙内侧与天花板(平均值差值-2.07 Bq·m-2·h-1，95%CI：-5.17~1.03)之间表面氡析出率的差异均无统计学意义(P>0.05)。分析表明，地面的氡析出率明显高于内墙、外墙内侧、天花板。
以季节作为自变量，对7户居室内墙、外墙内侧、天花板和地面的氡析出率进行季节性差异分析，采用ANOVA法对四季外墙内侧和地面表面氡析出率进行统计学检验，结果显示外墙内侧不同季节之间表面氡析出率的差异无统计学意义(P>0.05)，地面表面氡析出率的差异无统计学意义(P>0.05)。采用Kruskal-Wallis检验对内墙和天花板的表面氡析出率进行统计学检验，结果显示，内墙四季之间表面氡析出率的差异无统计学意义(P>0.05)，天花板之间表面氡析出率的差异无统计学意义(P>0.05)。
2. 外墙内侧氡析出率与气象因素相关性分析：7户房屋四季外墙内侧的表面氡析出率及相应季节的室内外平均压差、湿度差和温差测定结果列于表 3。
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表 3 外墙内侧氡析出率与气象参数的测定结果(x±s) Table 3 Measurement data on radon exhalation rates from internal face of external wall and meteorological parameters(x±s) |
采用Kruskal-Wallis检验，对各季节的室内外平均压差、湿度差和温差进行差异性分析，统计分析显示，不同季节室内外平均压差的差异无统计学意义(P>0.05)；室内外平均湿度差的差异无统计学意义(P>0.05)；室内外平均温度差的差异有统计学意义(H=24.27，P < 0.001)，其中春季和冬季(Z=-2.99，P < 0.05)、夏季和秋季(Z=-2.99，P < 0.05)、夏季和冬季(Z=-4.78，P < 0.001)室内外温度差的差异有统计学意义。
采用Spearman相关系数进行统计学检验，结果显示外墙内侧氡析出率与室内外温差、压差和湿度差均无相关性(P>0.05)。
3.室内换气率：7户居室静态模式下测得室内平均换气率为0.2 h-1，范围为0.1~0.46 h-1，具体结果列于表 4。
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表 4 7户居室四季的换气率结果(h-1，x±s) Table 4 Air exchange rates in residential dwellings across four seasons(h-1, x±s) |
4.室内氡浓度：7户居室不同季节的室内氡浓度均采用测氡仪测量过程中平稳阶段的数据。具体结果列于表 5。
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表 5 7户居室四季室内氡浓度的测量结果(Bq/m3，x±s) Table 5 Indoor radon concentrations in residential dwellings across four different seasons(Bq/m3, x±s) |
5.建材对室内氡的贡献估算：针对7户住宅建材对室内氡浓度的贡献进行估算，考虑到室内氡浓度较低时，仪器测量误差较大，因此，选择平均氡浓度100 Bq·m-3及以上的住房进行贡献估算。换气率为每户房间四季的平均室内换气率，房间四面墙、天花板和地面的表面氡析出率采用四个季节的平均值，针对哈尔滨居室地面氡析出率未进行测量的情况，通过北京居室四季天花板与地面氡析出率比值的均值，对哈尔滨测量房间地面氡析出率值进行估算，建材对室内氡的贡献估算结果列于表 6。结果显示建材对室内氡浓度的贡献值范围为52%~90%，均值为(72±15)%。
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表 6 建材对室内氡浓度的贡献结果(x±s) Table 6 Data on radon exhalation to measured concentration ratio (x±s) |
讨论
本次选择北京和哈尔滨7户中高层住宅共38个室内墙面、天花板和地面的表面氡析出率进行测量，内墙、外墙内侧、天花板和地面的氡析出率均值分别为10.98、11.09、13.16、21.66 Bq·m-2·h-1，地面的氡析出率显著大于内墙、外墙内侧、天花板。本研究针对三户居室的地面氡析出率进行了测量，一户地面为木地板，两户为瓷砖，测量时将活性炭盒扣在两个瓷砖或木地板的拼接处。根据测量结果推断，地面氡析出并非来自地面铺设的地板，而是地板下方的混凝土楼板，由于铺设地砖或木板拼接处本身较差的氡阻碍效果，导致楼板析出的氡进入室内。此次测量结果显示，墙面和天花板的氡析出率明显低于地面，原因可能与7户房间的墙面装修情况有关。这些房间的墙体表面均涂抹了乳胶漆，同时，墙面裂隙较少，这在一定程度上阻挡了建材表面的氡析出，使墙面和天花板的氡析出率明显低于地面。
春夏秋冬四季室内建材表面氡析出率分别为13.94、15.01、14.86、13.08 Bq·m-2·h-1，不同季节的房屋建材氡析出率差异无统计学意义。虽然外墙墙体跟室外环境有直接接触，但分析表明，外墙内侧氡析出率与室内外空气温差、压差和湿度差均无相关性。目前，文献报道的建材氡析出率与气象因素相关性的研究主要基于实验室条件下开展，研究表明，混凝土和花岗岩样品的氡析出率与温度、湿度存在相关性。而针对室内建材氡析出率的现场测量报道非常有限，日本学者对混凝土墙面进行了长期测量，结果显示，混凝土墙面氡析出率存在季节性变化[15]。本研究与该研究结论不一致，主要由于两者的测量条件存在明显不同。日本的研究中，测量房间无人居住且未使用空调和供暖设施，导致室内的温度和湿度与室外的温度和湿度密切相关，而本研究房间测量过程中保持正常生活状态，电器、暖气设备均正常使用，室内气象因素受到居民生活习惯、空调、暖气设备和房屋节能设计等多种因素的影响。我国在2010年就颁布了《严寒和寒冷地区居住建筑节能设计标准》(JGJ 126-2010)[16]，代替了20世纪的《民用建筑节能设计标准(采暖居住建筑部分)》(JGJ 126-1995)[17]，修订后的标准中围护结构的传热系数明显降低。哈尔滨和北京分别地处我国严寒和寒冷地区，中高层居住建筑普遍采用外墙保温层，外墙保温层在施工完成之后可避免建筑主体与外部环境直接接触，显著削弱了室内外温差对墙体内部温度的干扰，从而减少了温度对建材氡迁移的影响。同时，保温层的阻隔性能可降低湿度对建材状态的影响[18]，进而降低环境湿度变化对氡析出的影响。俄罗斯的一项研究结果显示，中高层建筑房间的氡进入率不会受室内外温差的影响[19]，本研究结果与之一致。
本研究室内换气率的测量均在静态模式下进行，在门窗关闭的静态模式下，测量结果与建筑节能设计相关的房屋密闭性紧密关联。测得7户居室室内平均换气率为0.2 h-1，范围为0.1~0.46 h-1。这与Hou等[20] 对我国东北部地区室内换气率的测量结果较为接近。本研究测量的房屋均为2010年以后的新建节能建筑，采取了一系列节能措施，包括适当控制建筑体形系数，并采用墙体保温、屋面保温、中空双层玻璃窗、保温门和节能空调，减少围护结构的散热等，普遍增加了房屋的密闭性，导致换气率降低。
本研究利用建材表面氡析出率与室内氡浓度关系的模型，估算了建材对室内氡的贡献率。建材对室内氡的平均贡献率为72%，定量给出了建材氡析出是高层或多层建筑室内氡的主要来源。1991年，关祖杰等[21] 报道了香港建筑物表面氡析出率对室内氡浓度的影响，结果显示，墙面和地面的表面氡析出占室内氡总量的95%，略高于本研究结果。根据联合国原子辐射影响科学委员会(UNSCEAR) 2000年的报告，世界室内建筑材料氡析出贡献率平均为19.5%，本研究结果与该结果相差较大，主要原因与欧美国家居住建筑多数为独栋底层建筑有关，这种情况下，地基周围土壤可能是室内氡的主要来源[3-4]。
建筑节能设计提高了房间的气密性，工业废渣的掺入使建筑材料镭含量增加[22]，致使我国室内氡浓度呈升高趋势。建筑材料作为我国高层建筑室内氡的主要来源，首先应从源头进行控制，严格按照国家标准选择建筑材料，控制室内建材表面氡析出率；其次，建议居民定期开窗通风，减少氡在室内的累积；此外，还应注意检查房间墙面、地面和楼板缝隙，并及时封堵，以减少建筑材料中的氡析出量，从而降低室内氡对人体健康的危害。
利益冲突 无
作者贡献声明 丁博威负责数据采集与分析，撰写论文；武云云负责指导实验设计、论文修改；宋延超负责采集数据、论文修改；侯长松指导论文写作；孙浩然负责采集数据；崔宏星协助采集数据和技术指导；尚兵指导实验操作
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