氡是仅次于吸烟的致肺癌因素，国际癌症研究机构认为氡是室内空气中的重要致癌物质，被世界卫生组织列为19种最致癌物质之一^[1-3]。由于地下空间通风条件的限制，室内区域构成封闭环境，容易受到氡气的影响，因此这些区域很可能产生较差的室内空气质量^[4-5]。

地下空间的降氡控氡的方法主要有围岩涂堵阻氡^[6]、通风排氡^[7] 和吸附降氡^[8] 等方法。对于涂堵阻氡满足不了要求，难于通风的地下局部空间，吸附降氡成为净化氡气的有效方法^[9-10]。美国研发了一种利用活性炭吸附降氡装置，用于地下实验室降氡，但装置没有在线再生功能，吸附床要频繁更换^[11]。我国研发了具有在线再生功能的间断式降氡装置推广应用于地下局部空间，为减少工作人员的氡暴露照射发挥了重要作用^[12]。由于地下局部空间氡的源项复杂，地下空间的体积大小和连通状况差异大对装置降氡效果有重要影响，会造成降氡效果不理想的情况。为此，需要建立吸附降氡效果评估模型，一方面用于优化现有间断式装置的降氡效果，另一方面为研发新型不间断式降氡装置及合理应用提供理论指导。

本研究的对象为地下局部空间，指由建筑结构或地质体围合的有限地下区域(如地下室、隧道、矿井巷道、地下设施等)，其空间尺度远小于开放环境，针对间断式吸附降氡和不间断吸附降氡两种方法用于地下局部空间降氡，构建吸附降氡效果评估理论模型，模拟分析不同因素对局部地下空间吸附降氡效果的影响，并实验验证评估模型的可靠性。

材料与方法

1.移动式降氡装置：南华大学氡实验室自主研发了30A间断式移动降氡装置，该装置启动2 h内即可将约30 m³密闭房间内的氡浓度降低50%以上，相当于在2 h内实现一次室内空气的完全置换，装置的空气吸附流量为15 m³/h。30A降氡装置的一个完整运行周期包括4个阶段：吸附阶段(90 min)、加热阶段(40 min)、解吸阶段(60 min)和降温阶段(50 min)，周期总时长为4 h，在60 min的解吸阶段内，活性炭中吸附的氡可被完全解吸。

2.地下局部空间吸附降氡过程中氡浓度变化规律

(1) 地下局部空间壁面氡析出率随空间氡浓度的变化规律：地下局部空间内氡的来源主要有两个，一是空间壁面析出的氡，二是与连通空间空气交换进入的氡。则研究地下空间氡浓度变化规律时需首先探究空间壁面氡析出率随空间氡浓度的变化规律。

探究空间壁面氡析出率随空间氡浓度的变化规律时，地下空间外围的介质可以近似地看作半无穷大均匀介质。氡在半无穷大介质中扩散是一维扩散，介质中氡浓度的分布规律满足二阶微分方程^[13]：

$ \varepsilon \frac{\partial C(x, t)}{\partial t}=D \frac{\partial^2 C(x, t)}{\partial x^2}-\lambda \varepsilon C(x, t) $

(1)

式中，C(x, t)为t(h)时刻地下空间围体介质x(m)深度处的氡浓度，Bq/m³；ε为介质的孔隙度；D为氡在介质中的扩散系数，单位m²/h；λ为氡衰变常数，0.007 56，h^-1。

当氡在介质中迁移时，每经过一个氡在介质中的扩散长度L(m)，介质中氡浓度降低到饱和氡浓度处的1/e，故当距离壁面深度达到5倍扩散长度时，介质中的氡浓度接近于饱和氡浓度^[14]。当x=0时，C(0，t)=C_t(t时刻局部空间内的氡浓度，Bq/m³)；当x=5 L时，C(5 L, t)=C₁(介质中无穷深度的饱和氡浓度，Bq/m³)；而介质上t时刻表面氡析出率J_t(Bq/h)与t时刻表面氡浓度有关，得到：

$ J_t=\sqrt{\lambda \varepsilon D} \frac{2 C_1-C_{\mathrm{t}}\left[\exp \left(5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)+\exp \left(-5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)\right]}{\exp \left(5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)+\exp \left(-5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)} $

(2)

将式(2)简化为：

$J_t=k_1 C_1-k_2 C_t $

(3)

式(2)为地下局部空间壁面氡析出率随空间氡浓度的变化规律方程，可以得出，地下局部空间壁面氡析出率与空间氡浓度成反比关系，且需先确定C₁，才能计算地下局部空间壁面的氡析出率。

当t=0，C_t=C₀(空间初始氡浓度，Bq/m³)，地下空间内的初始氡产生率P₀(Bq/h)与初始氡衰变率相等，且由于外界连通环境氡浓度与局部空间的相同，则空间氡的来源只有空间壁面初始氡析出率J₀(Bq·m^-2·h^-1)，则可以得出C₁与C₀关系式如下：

$ \begin{aligned} & C_1=\frac{\lambda V\left[\exp \left(5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)-\exp \left(-5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)\right]}{2 \sqrt{\lambda \varepsilon D} S} C_0+ \\ & \frac{1}{2} \sqrt{\lambda \varepsilon D} S\left[\exp \left(5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)+\exp \left(-5 L \sqrt{\frac{\lambda \varepsilon}{D}}\right)\right] C_0 \end{aligned} $

(4)

式(4)简化为:

$ C_1=\frac{k_3 V C_0}{S}+k_4 C_0 $

(5)

式(4)为介质中稳态氡浓度与地下空间初始稳态氡浓度的关系式，可以看出二者成正比关系。式(4)中V为地下局部空间的体积，m³；S为局部空间总表面积，m²。

(2) 吸附降氡过程中氡浓度变化规律：本研究做出了两个假设：一、由于在实验装置的活性炭床的设计中，已经预留足够的活性炭容量裕度，可以确保吸附阶段活性炭对氡的吸附滞留一直有效，故假设吸附阶段活性炭床对氡气的吸附效率为100%；二、开始降氡前的局部空间初始氡浓度与周围连通空间氡浓度一致，且由于地下场所空间通常很大，可视连通空间的氡浓度为常数即为局部空间降氡前的初始氡浓度。吸附降氡方法主要分为不间断式和间断式两种，因此，构建吸附降氡的理论模型时，需要分别建立两种方法吸附降氡过程中氡浓度变化规律。

在不间断吸附降氡过程中，引入连通空间空气交换进入的氡和降氡装置的降氡能力，则局部空间氡浓度的变化规律满足：

$\frac{\mathrm{d} C_t}{\mathrm{~d} t}=\frac{P_t}{V}-\lambda C_t-\frac{Q}{V} C_t+\frac{Q_1}{V}\left(C_2-C_t\right) $

(6)

式中，P_t为t时刻空间围体壁面的氡产生率，Bq/h；C₂为连通空间的氡浓度，Bq/m³；Q为降氡装置流量，m³/h；Q₁为局部空间与其周围连通空间的交换流量，m³/h。

间断吸附降氡过程分为吸附阶段和再生阶段，需要对两种阶段吸附降氡效率评估理论模型分别进行构建。在间断式方法中，吸附阶段初始浓度取地下空间初始浓度或上一再生阶段的最终浓度，再生阶段初始浓度则为上一吸附阶段的最终浓度。

在吸附阶段，局部空间内氡的变化有：

$ \frac{\mathrm{d} C_{t-t_1}}{\mathrm{~d} t}=\frac{P_{t-t_1}}{V}-\lambda C_{t-t_1}-\frac{Q}{V} C_{t-t_1}+\frac{Q_1}{V}\left(C_2-C_t\right) $

(7)

式中，t₁为上个吸附阶段或者再生阶段结束时的时间(若是没有上个阶段则t₁=0)，h; C₀₁为上个吸附阶段或者再生阶段结束时的氡浓度(若是没有上个阶段则C₀₁=C₀)，单位Bq/m³。

在再生阶段，局部空间内氡的变化则排除降氡装置的影响。

3.模拟分析：基于理论模型，采用MATLAB模拟了空气交换流率、空间体积、吸附净化量和初始浓度对地下局部空间吸附降氡效率的影响，并对比评估了间断式与不间断式吸附降氡方法的降氡性能差异。模拟中空间外界围岩介质全部采用地下工程常用混凝土，混凝土的扩散系数D (取7.2×10^-5 m²/h)，氡在混凝土中扩散长度L (取0.06 m)，混凝土的孔隙度(取3%)^[15]。通过考察文献，中国70%的住宅房间通风换气率为0.2~0.5 h^-1，多数在0.3 h^-1上下^[16]，而地下场所内空气更少流动，一般为0.1 h^-1，而经过地下工程测量，氡浓度水平一般为2 000 Bq/m^3[17]。暴露室的形状为普通长方体，长3.95 m, 宽3.6 m，高2.8 m，体积为40 m³。模拟中的吸附降氡方法的参数与30A移动式降氡装置吸附参数相同(两种吸附降氡方法的空气吸附流量为15 m³/h，间断式降氡方法中再生时间选取2.5 h，吸附时间选取1.5 h)。为了便于模拟结果与实验结果对比，模拟分析中采用的模拟局部空间尺寸与氡暴露室的空间尺寸一致。

4.实验验证方案：实验场地选用南华大学氡湖南省重点实验室的氡暴露室，实验装置采用南华大学氡实验室自主研发的30A间断式降氡装置。实验装置布局图详见图 1，先密封氡暴露室，再使用氡源(氡产生率为472 Bq/min)往氡暴露室注氡，使得氡暴露室达到一定的氡浓度水平，随后断开氡源，记录24 h内氡暴露室内氡浓度随时间的变化，计算暴露室的自然降低速率常数。再将氡暴露室充至特定氡浓度，使用一个氡源通过小流量泵A将氡气注入小体积集氡室(体积为125 L)，关闭泵B，泵D和开关，使得集氡室达到一定浓度，打开泵C(泵C的流量设置为实验的外界交换速率)，将氡暴露室的空气排入活性炭床，随后打开泵B，泵D和开关，通过调控泵D的流量来进行调控氡暴露室的氡产生率，使得氡暴露室的氡产生率减去活性炭床的氡损失率能够模拟与连通空间不同空气换气率对降氡效果的影响，并通过调控泵B的流量，确保集氡室内的氡浓度保持稳定，同时运行30A降氡装置进行降氡。

结果

1.地下局部空间活性炭吸附降氡效果评估模型：由于C₂=C₀，由式(3)，(5)，(6)可以得到：

$ \eta=\left\{1-\frac{Q_1+k_1 k_4 S+k_1 k_3 V}{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}\left[1-\mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}{V}\right) t}\right]-\right.\\ \left.\mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}{V}\right) t}\right\} \times 100 \% $

(8)

式(8)为不间断吸附降氡效果评估的理论模型。由式(8)可知在采用不间断吸附降氡方法进行降氡时，其降氡效果与空间体积大小、与连通空间空气交换率和降氡装置能力密切相关。

由式(3)，(5)，(7)可以得到：

$ \eta=\left\{1-\frac{Q_1+k_1 k_4 S+k_1 k_3 V}{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}\left[1-\mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}{V}\right) t-t_1}\right]-\right.\\ \left.\frac{C_{01}}{C_0} \mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q+Q_1}{V}\right) t-t_1}\right\} \times 100 \% $

(9)

式(9)为吸附阶段，间断吸附降氡效果评估的理论模型。

排除降氡装置的影响，由式(3)，(5)，(7)可以得到：

$ \eta=\left\{1-\frac{Q_1+k_1 k_4 S+k_1 k_3 V}{\lambda V+k_2 S+Q_1}\left[1-\mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q_1}{V}\right) t-t_1}\right]-\right.\\ \left.\frac{C_{01}}{C_0} \mathrm{e}^{-\left(\frac{\lambda V+k_2 S+Q_1}{V}\right) t-t_1}\right\} \times 100 \% $

(10)

式(10)为再生阶段间断吸附降氡效果评估的理论模型，与式(9)，(10)共同构成了间断吸附降氡效果评估的理论模型。

由式(9)，(10)可知，在使用间断吸附降氡方法时，降氡效果在吸附阶段上升，在解吸阶段下降，地下空间最终降氡效率呈现稳态周期性变化波动。在再生阶段，间断吸附降氡效率与阶段前初始浓度与初始氡浓度比值、空间体积大小、与连通空间空气交换率密切相关。在吸附阶段，间断吸附降氡效果与不间断吸附降氡效果变化规律一致。

2.局部空间壁面氡析出率随空间氡浓度变化的规律：模拟探究局部空间壁面氡析出率随空间氡浓度变化，模拟房间初始氡浓度为2 018 Bq/m³(即此房间氡浓度取值0~2 018 Bq/m³)。模拟结果如图 2。

由图 2可知地下局部空间混凝土围体表面氡析出率与空间氡浓度成反比线性关系。氡浓度从2 018 Bq/m³降到0时，氡析出率仅从4.20增加到4.46 Bq·m^-2·h^-1。

3.初始氡浓度对两种吸附降氡方法降氡效率的影响：基于理论模型，模拟探究初始氡浓度对两种降氡方法降氡效率的影响，模拟空间设置不同的初始氡浓度与相同外界空气交换率(0.1 h^-1)。模拟结果如图 3。

由图 3可知，间断式方法在降氡过程中，空间降氡效率在吸附阶段随吸附时间增加而升高，在间断阶段随时间增加而降低，呈现吸附升高和间断降低周期性波动，经过第4次吸附降氡阶段(即13.5 h)后，地下空间降氡效率达到稳态周期性波动，其稳态降氡效率取4次降氡后周期波动氡浓度水平的平均值，其稳态降氡效率为64.25%。而不间断降氡方法仅需5 h即可达稳态，稳态降氡效率为79.57%，此外，随着初始浓度的提升，两种方法降氡效率变化可忽略不计。

4.空气交换率对于两种吸附降氡方法降氡效率的影响：基于理论模型，模拟探究空气交换率对两种降氡方法降氡效率的影响，模拟空间设置相同的初始氡浓度(2 000 Bq/m³)；不同外界空气交换率(0~0.5 h^-1)。两种降氡方法在达到稳态氡浓度时，其降氡效率随空气交换率变化的模拟结果如图 4所示。

由图 4可知，在相同条件下，当空间空气交换率由0增加到0.5 h^-1时，间断式方法的稳态降氡效率从90.67%下降至21.54%，而不间断方法的稳态降氡效率则从90.38%下降至49.23%。

5.地下局部空间体积大小对两种吸附降氡方法降氡效率的影响：基于理论模型，模拟探究地下局部空间体积大小对两种降氡方法降氡效率的影响，模拟空间设置初始氡浓度(2 000 Bq/m³)；外界空气交换率(0.1 h^-1)。两种降氡方法在达到稳态氡浓度时，其降氡效率随空间体积变化的模拟结果如图 5所示。

由图 5可知，在保持吸附净化量固定的条件下，随着空间体积从20 m³增加到50 m³，间断式方法稳态降氡效率从69.33%下降至48.47%，而不间断式方法的稳态降氡效率则从85.93%下降至64.04%。

6.吸附降氡效果评估理论模型可靠性的实验验证：氡暴露室内氡浓度自然降低速率常数实验测定结果详见图 6。

由图 6可知，氡暴露室的氡浓度自然降低速率常数为0.024 89 h^-1，图中拟合曲线的决定系数R²为0.948 06，接近于1，这表明本拟合曲线具有较高的预测精度和可靠性。

通过控制不同条件下泵的流速(表 1)，借此精确控制氡暴露室中的空间初始氡浓度和空气交换率。

然后运行30A降氡装置进行降氡，每组实验重复3次，在剔降氡自然降低的影响后，取3次实验结果的均值作为最终数据，实验结果详见图 7。

通过30A降氡装置在氡暴露室内的降氡实验结果与数值模拟结果对比(表 2)表明，实验数据与模拟值吻合良好，两者降氡效率的相对标准偏差均 < 5%。

讨论

地下局部空间混凝土围体表面氡析出率与空间氡浓度成反比线性关系，这是因为空间氡浓度越低，介质中氡浓度分布梯度越大，导致随着空间氡浓度的降低，围体表面氡析出率升高。但在混凝土空间中，孔隙度和扩散系数低，导致两者反比斜率很低，仅为-0.000 125，变化幅度很低，当局部空间氡浓度从2 018 Bq/m³降到0时，氡析出率仅从4.20增加到4.46 Bq·m^-2·h^-1(增幅不到6.2%)。因此，这种变化对吸附降氡方法的降氡效率影响可以忽略不计。

在相同空间体积(40 m³)和空气交换率(0.1 h^-1)条件下，当初始氡浓度由2 000 Bq/m³增加到14 000 Bq/m³时，间断式吸附降氡方法和不间断吸附降氡方法的稳态降氡效率分别稳定在64.25%和79.57%。间断式吸附降氡过程中，空间氡浓度在吸附阶段随吸附时间增加而降低，在间断阶段随时间增加为升高，呈现吸附降低和间断升高周期性波动，经过第4次吸附降氡阶段(即13.5 h)后，地下空间氡浓度达到稳态周期性波动，而不间断降氡方法仅需5 h即可达到稳态氡浓度。由模拟结果分析得出初始氡浓度对地下局部空间吸附降氡效率的影响可以忽略不计，这是由于间断式吸附除氡过程中阶段前初始浓度与初始氡浓度比值取决于空气交换速率、空气吸附流量及空间体积，而与初始氡浓度本身无关；不间断式吸附降氡方法能够更快、更有效地降低地下局部空间内氡浓度。

在相同初始浓度(2 000 Bq/m³)和空间体积(40 m³)条件下，随着空气交换率由0增加到0.5 h^-1时，间断式方法的稳态降氡效率从90.67%下降至21.54%；不间断方法的稳态降氡效率则从90.38%下降至49.23%。由模拟结果分析可得，对于相同密闭局部空间(外界空气交换率为0)和吸附流量下，间断式和不间断式两种方法的降氡效果差别较小；但对于与周围环境有连通(与外界空间有空气交换)的局部空间，不间断式方法的降氡效果明显优于间断式。

在相同初始浓度(2 000 Bq/m³)和空气交换率(0.1 h^-1)条件下，随着空间体积从20 m³增加到50 m³，间断式方法的稳态降氡效率从69.33%下降至48.47%；不间断式方法的稳态降氡效率则从85.93%下降至64.04%。由模拟结果分析得出对于固定空气吸附流速，降氡效率与空间体积呈显著的反比关系；不间断式吸附降氡方法比间断式吸附降氡方法能更适应于大空间环境需求。但是，不间断式吸附降氡装置的双吸附床设计可能导致设备体积增加，从而影响其在小空间环境中的应用。

间断式降氡装置在氡暴露室内的降氡实验结果与模拟结果吻合良好，降氡效率的相对标准偏差均 < 5%。且实验结果表明，初始氡浓度对间断式降氡装置的降氡效率影响较小；随着与外界空气交换流速的增大，降氡装置的降氡效率显著降低。这些实验结果与基于地下空间吸附降氡效率评估理论模型的模拟预测完全一致，验证了理论模型的准确性。不间断式吸附方法的降氡效果变化规律与间断式的吸附阶段变化规律一致，而间断式降氡方法的实验与模拟结果高度吻合，同样可以验证不间断式理论模型的准确性。

利益冲突  无

作者贡献声明  康锋负责理论模型建立、理论模拟和模型实验验证，撰写论文；肖德涛指导论文修改；程维庆参与模拟分析；杨睿参与理论模型验证