2025, Vol. 45
2. 苏州大学, 苏州 215000
2. Soochow University, Suzhou 215000, China
90Sr具有高毒性、亲骨性、半衰期长(T1/2=28.8年)等特点，因与钙为同族元素，化学性质与钙相似，通过食物链进入人体后，大部分积蓄于骨骼中，其自身及子体会产生高能β射线，将对沉积处附近的骨骼组织和骨髓造血组织产生辐射损伤，远期效应可能致癌[1-2]。
核电站正常运行时将会排放出核燃料235U的裂变产物90Sr [3]，因此针对秦山核电站运行期间，对作为核环境监测和人体健康风险评估中备受关注的信号核素90Sr开展放射性水平调查具有重要意义[4]。本研究调查了2012—2022年秦山核电站周围30 km范围内饮用水及食品中90Sr的放射性活度浓度，为准确评估环境放射性水平，及时发现放射性污染问题，正确掌握公众食品安全提供数据支撑，同时建立周围环境、人群的长期监测网，为公众防护措施及策略的制定提供思路。
材料与方法1.样品采集：本研究的饮用水样品采样和布点依据《辐射环境监测技术规范》[5-6]。参照《生活饮用水标准检验方法水样的采集与保存》(GB/T 5 750.2-2006)[7]进行水样的采集与保存，以秦山核电站为圆心，其半径30 km范围内，分别选取当地居民饮用水主要来源的千亩荡作为水源水，天仙河制水有限公司通过管道输送到居民区的水作为出厂水，以及海盐县疾病预防控制中心水龙头里的水作为末梢水，相关采样点详见表 1。在每年丰水期(5月)和枯水期(10月)进行采样，每份水样品采集20 L。根据相关膳食营养调查，每年采集距离秦山核电站30 km内当地居民平均每人每日食物摄入量较高的大米、包菜、鲻鱼和鲫鱼。采样信息列于表 1。
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表 1 秦山核电站周围饮用水和食品的采样信息 Table 1 Sampling information on drinking water and food around the Qinshan Nuclear Power Plant |
2.主要仪器：低本底总α总β测量仪(LB790十路低本底α β测量仪，德国Berthold Technologies公司)，石墨电热板(HTL-400EX，德国NanoHeat)，马弗炉(DC-B125/13，北京独创科技有限公司)。
3.试剂：SrCl2·6H2O、Y(NO3)3·6H2O(分析纯，上海麦克林生化科技股份有限公司)；Bi(NO3)3·5H2O(分析纯，国药集团化学试剂有限公司)；二-(2-乙基己基)磷酸(60~80目，核工业北京化工冶金研究院)；本研究所使用的水均符合GB/T 6682-2008规定的二级水。
4.标准源：90Sr-90Y标准溶液(比活度为9.78 Bq/g)，规格编号为RYSR90180726，购自中国计量科学研究院，校准证书编号为DYhd2018- 0052。90Sr-90Y参考源的源强(表面粒子数·2π-1· min-1)为1.20×103，源编号为Sr425，购自核工业北京化工冶金研究院。
5.样品前处理
(1) 饮用水：依据HJ815-2016《水和生物样品灰中锶-90的放射化学分析方法》[8]中的二-(2-乙基己基)磷酸(HDEHP)萃取色层法检测饮用水中90Sr放射性活度浓度。方法如下：取水样20.0 L，用硝酸调节pH=1.0，加入2.00 ml锶载体溶液和1.00 ml钇载体溶液。用氨水调节pH至8.0~9.0，搅拌下加入160 g碳酸铵。水样静置过夜。用虹吸法吸去上层清液，将余下部分在布氏漏斗中通过中速滤纸过滤，用质量分数为1%碳酸铵溶液洗涤沉淀，弃去上清。沉淀转入烧杯中，逐滴加入6 mol/L硝酸至沉淀完全溶解，加热，滤去不溶物。滤液用氨水调节pH至1.0。
(2) 食品：采集的食品统一进行清洗，根据各食品的灰鲜比确定鲜样的称取量。将鲜样在105℃烘箱中烘干，设置梯度升温程序后进行碳化、灰化以制得灰样。取10.0 g食品灰样，加入1.0 ml锶载体(50.0 mg/ml)，1.00 ml钇载体(20.0 mg/ml)，10.0 ml浓硝酸和6.0 ml过氧化氢，在石墨电热板蒸干后转入至600℃马弗炉2~3 h灼烧至试样无炭黑为止。取出试样，冷却至室温，用2 mol/L的盐酸溶液加热浸取两次，收集浸取液，并用超纯水清洗沉淀1~2次，洗涤液并入浸取液中，弃去残渣。随后加入10.0 g草酸，用氨水调节pH至2.5，中速定量滤纸过滤沉淀后用质量分数为1%的草酸溶液进行洗涤并转移至马弗炉800℃灼烧1 h。冷却后加入6 mol/L硝酸溶解沉淀，再加入1.0 mol/L硝酸、铋载体(20.0 mg/ml) 和0.3 mol/L硫化钠溶液，滤去不溶物，收集滤液，并将其pH调为1。
6.检测方法：将预处理滤液通过装有HDEHP色层柱，用1.5 mol/L硝酸淋洗色层柱，控制流速为1.5 s/滴，随后用1.0 mol/L硝酸淋洗，最后用6 mol/L硝酸淋洗色层柱，解吸钇。向解吸液中加入饱和草酸溶液，用氨水调节pH为2.0，水浴沉化20 min，收集沉淀并烘干称重，置于低本底总α总β测量仪计数，计算得到90Sr的放射性活度浓度。
7.质量保证：本研究使用的LB790十通道低本底αβ计数器，检测样品之前均使用电镀源检验、标准源刻度，本底测量周期和测量时间与样品实际检测一致。所用仪器设备均在检定周期内，鉴定合格。取90Sr标准物质加入空白样品中进行预处理和检测，检测结果与标准物质参考值的误差均在±10%内。取10%样品进行平行样分析，平行样测量值的相对标准差在±10%内。每年均参加由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国盲样比对，考核结果均合格。
8.统计学处理：采用SPSS 26.0进行数据分析，检测结果符合正态分布，采用独立样本t检验，数据用 x±s表示，对不同时期、不同类型的饮用水中90Sr放射性活度浓度进行非参数秩和检验，P<0.05为差异有统计学意义。
结果1.不同类型饮用水中90Sr放射性水平：2012—2022年，秦山核电站周围千亩荡所采集的水源水90Sr放射性活度浓度均值为(8.75±2.53)mBq/L，范围为3.73~11.89 mBq/L。天仙河制水有限公司所采集的出厂水90Sr放射性活度浓度均值为(7.24±1.55)mBq/L，范围为2.95~9.83 mBq/L。海盐县疾病预防控制中心所采集的末梢水90Sr放射性活度浓度均值为(6.25±1.21)mBq/L，范围为3.12~8.70 mBq/L。通过比较3类饮用水的90Sr放射性活度浓度，结果表明水源水中90Sr平均放射性活度浓度最高，末梢水中90Sr平均放射性活度浓度最低。
2.不同时期饮用水90Sr放射性水平：2012—2022年，秦山核电站周围饮用水90Sr放射性活度浓度如图 1所示，结果无明显波动。
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图 1 2012—2022年秦山核电站周围水源水、出厂水和末梢水90Sr活度浓度变化 Figure 1 Variations of 90Sr radioactivity concentrations in surface, finished, and tap water collected around the Qinshan Nuclear Power Plant from 2012 to 2022 |
3.不同类型饮用水在丰水期和枯水期的90Sr放射性活度浓度比较：水源水、出厂水和末稍水在丰水期[(8.41±2.64)、(7.14±1.83)和(6.12±1.39)mBq/L]和枯水期[(9.09±2.49)、(7.35±1.28)和(6.38±1.04)mBq/L]的90Sr放射性活度浓度均处于较低水平，且差异无统计学意义(P>0.05)。
4.不同食品中90Sr放射性水平：2012—2022年秦山核电站周围食品(大米、包菜、鲻鱼和鲫鱼)中90Sr放射性活度浓度最高的是距离核电站10~20 km的鲫鱼(0.81±0.31)Bq/kg，90Sr放射性活度浓度最低的是距离核电站10~20 km的大米(0.09±0.12)Bq/kg，4种食品中90Sr放射性活性浓度无明显波动(图 2)，其中大米和包菜的90Sr放射性活度浓度较低，鲻鱼和鲫鱼则相对较高。
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图 2 2012—2022年秦山核电站周围不同食品中90Sr放射性活度浓度 Figure 2 90Sr radioactivity concentrations in different types of food around the Qinshan Nuclear Power Plant from 2012 to 2022 |
讨论
本研究结果显示，从2012—2022年以来，秦山核电站周围水源水的90Sr放射性活度浓度(8.75±2.53) mBq/L>出厂水的90Sr放射性活度浓度(7.24±1.55) mBq/L>末梢水的90Sr放射性活度浓度(6.25±1.21) mBq/L。尽管在此期间90Sr放射性活度浓度有一定波动，但均在正常范围内，这与刘鸿诗等[9]在1992—2011年对秦山核电基地外围地区水体监测的结果接近，表明在秦山核电站运行期间，放射性核素90Sr对当地居民的饮用水未造成放射性污染。将丰水期和枯水期采集的饮用水的90Sr放射性活度浓度进行统计学分析，差异均无统计学意义(P>0.05)，这与杨昕等[10]的研究结果一致。秦山核电站周围饮用水90Sr的放射性活度浓度范围为2.95~11.89 mBq/L，与福清核电站[11]、海阳核电站[10]、田湾核电站[12]、防城港核电站[13]等周围饮用水中90Sr放射性活度浓度结果接近。
秦山核电站周围4种食品中90Sr放射性活度浓度整体波动较小，结果远低于《食品中放射性物质限值浓度标准》(GB14882-1994)[14]规定的食品中90Sr的限值(粮食<9.6×101 Bq/kg、蔬菜<7.7×101 Bq/kg和鱼类<2.9×102 Bq/kg)，处于本底水平。其中鲫鱼和鲻鱼的90Sr放射性活度浓度处在相对较高水平，大米和包菜处在较低水平，这与马明强等[15]、郑琪珊等[16]、梁梅燕等[17]的研究结果一致。上述结果可能是由于4种食品在食物链中所处位置不同，鲻鱼和鲫鱼处在相对较高的营养级，根据生物富集作用，这两种生物体内的90Sr含量会相对大米和包菜高。
本研究通过监测秦山核电站周围历年饮用水和食品中90Sr的放射性活度浓度，健全本底数据，掌握其变化规律，为后续评估核电站运行情况提供可靠依据，并为核应急积累大量背景资料。虽历年数据有一定波动，但均处于本底水平，未见明显升高，产生波动的原因可能与检测仪器波动、采样偏差及本底水平变化等有关[18]。监测数据表明，目前秦山核电站的运行过程中所产生的90Sr未对周围饮用水及食品产生放射性水平影响。
利益冲突 无
志谢 感谢嘉兴市疾病预防控制中心陈中文、周哲华、胡赞、丁正贵的支持
作者贡献声明 周磊负责组织实验、数据分析、论文撰写和修改；曹艺耀、邹华负责组织实验、论文修改和定稿；汪蕊、任鸿、王鹏负责水样处理、检测；俞顺飞、宣志强负责组织协调；赖忠俊负责食品采集及预处理
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