2025, Vol. 45
2. 甘肃省疾病预防控制中心理化实验室，兰州 730000;
3. 甘肃省疾病预防控制中心应急办公室，兰州 730000
2. Physical and Chemical Laboratory, Gansu Center for Disease Control and Prevention, Lanzhou 730000, China;
3. Emergency Office, Gansu Center for Disease Control and Prevention, Lanzhou 730000, China
农业土壤是在自然土壤的基础上，通过一系列人类生产活动，如耕作、施肥、灌溉等以及自然因素的综合作用而形成的土壤。放射性核素在土壤中稳定存在，民众生活接触最多的环境介质之一即是土壤。土壤放射性水平与其中的放射性核素种类和含量密切相关[1]。农业土壤中的放射性核素可以通过向农作物(粮食作物、蔬菜、水果)转移进入食物链，通过食物链等途径进入人体，产生内照射，也可以直接通过地表γ辐射产生外照射，威胁人类的生命健康[2]。农业土壤中天然放射性核素的含量受地理位置、地质情况、气候条件、农垦历史、化肥使用等因素的影响[3]。
天然放射性核素在自然界分布广泛，是评估各类辐射的基础。土壤中的天然放射性核素主要指钍(232Th)、镭(226Ra)、钾(40K)，对农业土壤中的天然放射性核素调查研究是了解环境天然放射性水平的途径之一，可为放射性核素向农作物的生态转移研究提供基础资料。
材料与方法1. 研究区域概况：甘肃河西地区位居黄河之西的干旱荒漠区，以荒漠绿洲(水草田)为工业经济发展的中心，自然地理区包括河西走廊及其北面的北山、阿拉善高原南缘的民勤盆地与其南面的祁连山、阿尔金山东段和柴达木盆地北缘的苏干湖盆地等区域[4]；行政划分包括金昌、嘉峪关、张掖、酒泉、武威五市。本区域土壤类型主要为灰棕漠土、灰板土、潮土、沙土等。
2. 样品采集：根据《土壤环境监测技术规范》[5]，在10 m×10 m范围内按照梅花点法设置5个子采样点，5个子样混成一个样品，采集耕地土壤深度为0~10 cm[6]，剔除杂草等异物后混匀装袋，每个样品重量约3 kg，样品贴上采样标签后，连同采样记录单一起送回实验室。共采集河西地区土壤样品146份，分别为酒泉肃州区21个、酒泉玉门35个、金昌市永昌县18个、金昌金川区1个、张掖甘州区13个、武威凉州区27个、武威古浪县31个，详细分布见图 1。土壤样品采集时间为2014年，样品在运输和存放中防止污染、破损与受潮，采集的土壤样品集中妥善放置。
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图 1 甘肃河西地区采样点分布图 Figure 1 Distribution of sampling points in Hexi area, Gansu province |
3. 样品前处理：样品铺平放置于红外干燥箱内经105℃烘干8 h至恒重，待样品冷却至室温后，粉碎、60目过筛后装入75 mm × 70 mm的圆柱形样品盒中压实，密封。准确称量空样品盒的重量和装入土壤样品后的总重，然后计算出其样品的净重。前处理后的土壤样品放置3~4周，使镭和氡及子体达到放射性平衡后，分析测量。2014年至2018年完成对河西地区部分农业土壤样品的前处理和测量，样品处理与制备的过程中采取严格措施防止不同土壤样品的干扰和其他放射性污染。
4. 检测仪器与方法：γ能谱分析设备为美国ORTEC公司P型高纯锗γ能谱分析系统，对3″×3″ NaI晶体的相对探测效率50%，γ能谱分析软件为系统附带的GammaVision 32。系统能量刻度范围为8~2 656 keV，对于60Co 1 332 keV能量峰的FWHM为1.73 keV，50~2 656 keV能量范围的积分本底为3.65计数/s。测量系统能量刻度标准源由英国国家物理实验室生产，核素包括241Am、109Cd、57Co、139Ce、51Cr、113Sn、85Sr、137Cs、54Mn、88Y、65Zn、60Co。效率刻度使用由中国计量科学研究院校准的以Al2O3为基底的 238U、226Ra、232Th、40K标准源(证书编号：DYhg2006-6030，出厂编号1，2，3，4)。
检测方法依据标准《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)[7]，采用相对比较法[8]，测量分析土壤中232Th、226Ra、40K比活度时采用与效率刻度时相同的几何条件和工作状态，在测量样品前后测量空盒本底，数据分析时扣除本底，土壤样品和空盒本底测量时间在24~48 h之间。
5. 核素比活度确定：根据特征峰能量寻找并确定待分析谱核素的峰位，确定峰区的左、右边界道址，在左右边界道址范围内进行峰面积标定。土壤中放射性核素的比活度的计算，依据标准GB/T 16145-2022[7]。
6. 质量控制：具体进行采样、检测的人员都接受过所从事岗位的培训，实验人员严格掌握样品处理和测量的实验条件和方法。为保证检测质量，本实验室采取了一系列质量控制措施[9]：γ能谱分析设备每年经国家法定检定部门检定，检定合格后使用；分析使用的标准源经国家认可的计量院校准，定期对仪器的峰漂移和分辨率进行检测，保障系统正常使用；固定样品放置在探测器上的位置，保证测量时样品和标准源的位置一致性；测量时保证样品和标准源的完整性，避免探测器被污染；每年参加国家统一组织的实验室间比对考核工作，考核优秀或合格，以验证分析方法的可靠性，确保实验数据质量。
7. 统计学处理：采用SPSS 22.0对数据整理分析，不同地区土壤放射性核素的比活度符合正态分布者用 x±s表示。甘肃省河西地区不同区域土壤放射性比活度经检验不符合正态性，统计推断采用Kruskal-Wallis H检验和Mann-Whitney U检验。P < 0.05为差异有统计学意义。
结果甘肃河西地区部分农业土壤样品中232Th、226Ra、40K比活度的调查结果见表 1。从表 1可知，采集的土壤样品中 232Th、226Ra、40K的比活度范围分别为18.9~108.4、14.4~79.2、440.1~1 358.2 Bq/kg，平均值分别为(68.2±16.3)、(47.9±11.1)和(763.9±133.9)Bq/kg。其中武威地区 232Th和40K的比活度最高，张掖地区226Ra的比活度最高。甘肃河西地区不同区域农业土壤中天然放射性核素232Th(H=50.87，P < 0.05)、226Ra(H=45.14，P < 0.05)、40K(H=40.28，P < 0.05)的比活度分布差异有统计学意义。
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表 1 甘肃河西地区部分农业土壤样品中232Th、226Ra、40K比活度的调查结果(Bq/kg) Table 1 Activity concentrations of 232Th, 226Ra and 40K in agricultural soils in some of Gansu Hexi area (Bq/kg) |
讨论
甘肃省河西地区土壤中的天然放射性核素比活度在20世纪90年代有报道，其中 232Th、226Ra和40K的比活度范围分别为16.4~70.3、14.4~55.5和115.5~925.2 Bq/kg[10]，但和本次分析的土壤类型不一致；有研究显示，灌溉以及农用化肥的施用会影响土壤中天然放射性核素的转移[11-12]。浙江省某矿区周边农田土壤中天然放射性核素232Th、226Ra、40K的比活度均值分别为(54.26±3.07)、(116.55±13.51)和(909.25±67.98)Bq/kg，离矿区越接近，土壤中的核素比活度越高[13]。2018年中国辐射环境质量报告中，土壤232Th、226Ra主要分布区间为32~83、22~63 Bq/kg[14]，广西省土壤中 232Th、226Ra和40K的比活度范围为30.2~113、27.2~104和86.5~558 Bq/kg[15]。国内以往的报道分析多以天然未开垦土壤中的核素为主，和农业土壤中核素的可比性有待思考。国外有报道对2008年至2022年全球(44个国家，159个地点)土壤中放射性核素调查，土壤中 232Th、226Ra和40K的平均比活度分别为144.80、408.56和532.78 Bq/kg[16]，此报道的土壤非农业土壤。有文献显示，马来西亚槟城水稻土壤中 232Th、226Ra、40K的比活度范围分别为68.2~194.13、49.4~208.51和138.31~943.11 Bq/kg，平均比活度分别为(108.11±28.44)、(83.85±40.39)和(403.76±224.8)Bq/kg[17]。
天然放射性核素232Th、226Ra、40K通常与稀土金属矿物、碳硅泥岩型铀矿等矿物结合，广泛存在于土壤、矿石中[18]。不同区域农业土壤中天然放射性核素水平的差异与土壤中矿物类型、含量和农垦历史等有关系。有研究发现放射性核素的生态转移与核素的含量、性质和农作物等有关[19-21]。不同的农作物对土壤中放射性核素的富集能力不同，且农作物不同部分对放射性核素的富集能力也不同[22]。原卫生部20世纪80年代对我国28个省、自治区和直辖市80余种食品中天然放射性核素含量进行调查[23]，发现不同地区、不同农作物的放射性核素含量不同，常见农作物中Th、226Ra和40K中的比活度范围分别为0.01~28.8、0.1~80.0、0.4~579 Bq/kg，其中叶菜类Th和226Ra平均含量较高，根茎类40K平均含量较高。甘肃省常见农作物中Th、226Ra和40K中的比活度范围分别为0.10~5.87、1.0~45.7和10.2~265.6 Bq/kg[24]。马来西亚槟城水稻232Th和226Ra的含量在根、茎中较高，分别为(6.88±1.38)、(2.91±0.68)、(7.8±1.94)、(5.04±1.46) Bq/kg，40K在茎和谷皮中含量较高，分别为(640.79±237.22)、(228.58± 86.03)Bq/kg[17]。
此次调查积累了甘肃河西地区农业土壤天然放射性核素含量的基础数据，为放射核素向农作物的转移研究提供了基础资料。不同区域和类型农业种植土壤中的天然放射性核素水平值得进一步的调查和分析。
利益冲突 无
作者贡献声明 王芳负责数据分析及论文撰写；王延俊负责样品处理；张涵宇负责样品测量和数据分析；王赟、刘小云指导论文撰写和修改；邬家龙、孙卫、陈琴负责方案设计和论文修改
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