放射性核素按照来源可分为天然放射性核素和人工放射性核素两大类^[1]。食品中的天然放射性核素主要包括⁴⁰K，以及少量的²²⁶Ra、²²⁸Ra、²¹⁰Po、天然钍与天然铀等核素，其中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K是环境辐射的重要来源^[2]。环境中人工放射性核素主要来源于核试验及各类核设施在正常或事故状态下的释放，如³H、⁹⁰Sr、¹³¹I、¹³⁷Cs等^[3-4]。这些核素可通过沉降于食物表面或通过生态转移的方式进入到食物中，可能对人体健康带来潜在辐射危害^[2]。甘肃兰州市辖区内的核设施在支撑全国经济发展中发挥重要作用，为掌握兰州核设施周边地区食品的放射性核素水平，2015—2022年，在兰州部分地区开展种(养)植的蔬菜、粮食、家禽家畜肌肉，市售奶粉及周边地区种植的茶叶放射性核素检测，本研究对此次调查结果进行了系统汇总与分析。

1. 样品采集：在兰州核设施周边30 km范围内设置两个采样点，重点覆盖主导风向下风向区域。采样地点包括距离核设施3 km的河口镇下车村，距离核设施30 km的榆中县定远镇。样品以当地主产农作物为主，品类固定：蔬菜类含叶类蔬菜与根茎类蔬菜，粮食类含玉米与黄豆，家禽家畜肌肉类选取当地居民主要食用的猪肉与羊肉。鉴于甘肃省甘南地区畜牧业发达、奶粉产量较大，额外选取该地区生产的燎原奶粉及市售某国产品牌奶粉纳入监测；茶叶样品采集自甘肃陇南地区文县、康县6—8月采收的鲜茶叶，各类样品采样地点均保持固定。具体采样信息列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 2015—2022年各类食品采样信息 Table 1 Data of food sampling from 2015 to 2022 采样地点 样品种类 样品量(kg) 榆中县定远镇金家营村 蔬菜 20~40 粮食 5~10 家禽家畜肌肉 15~30 西固区河口镇下车村 蔬菜 20~40 粮食 5~10 家禽家畜肌肉 15~30 兰州市城关区天水南路 奶粉 5~6 陇南陇南康县阳坝镇大寺坝 茶叶 25~35 陇南文县碧口镇槐树坪 茶叶 25~35

表 1 2015—2022年各类食品采样信息 Table 1 Data of food sampling from 2015 to 2022

2. 样品的制备：蔬菜、粮食、家禽家畜肌肉、茶叶、奶粉等样品的采集和制备依据《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145- 2020)^[5]中规定的方法进行前处理，蔬菜剔除不可食用部分后进行清洗、冻干；粮食摘除秸秆、土块、石块等不可食用部分，擦拭表面浮土，自然晾晒；家禽家畜肌肉遴选瘦肉部分，混合均匀，切片冻干；茶叶一部分直接冻干，另外一部分清洗后进行冻干，冻干、晾晒后的样品打粉；奶粉直接开封后装入2 L马林杯样品盒进行γ能谱分析。

3. 主要设备和标准源：样品测量分析使用高纯锗γ能谱仪(美国ORTEC公司生产)，型号GEM50P4，P型探测器，探测相对效率为50%，对⁶⁰Co 1 332 keV能量分辨力为1.73 keV，50~2 656 keV能量范围的积分本底计数为3.65计数/s，每份样品的测量时间≥86 400 s。高纯锗γ能谱仪采用由中国计量科学研究院提供的大米粉监测效率校准源，核素种类包括⁵⁷Co、²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、¹³⁴Cs、¹³³Ba、¹³⁷Cs、¹³¹I、⁸⁸Y、⁵⁴Mn等，证书编号为15N2LXLSH1101。

4. 质量控制：实验室人员在采样和前处理时，通过多种形式进行培训，使实验室人员了解和熟悉样品前处理相关标准和法规；实验室所用仪器仪表定期在国家和省级计量部门检定，并在有效期内使用，在两个检定周期内对仪器进行期间核查，核查所用的标准品、标准源可溯源到国家法定计量部门。实验室多次参加由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的γ能谱测量实验室间能力比对，比对结果均合格，其中多次取得优秀成绩。

5. 测量方法：样品测量方法参照GB/T 16145-2022^[5]，分析核素主要有¹³¹I、¹⁰⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K，样品测量前用标准源对仪器效率进行刻度，同时测量空盒马林杯本底，本底测量时间为86 000 s，样品测量条件与效率刻度几何条件、工作状态保持一致。

6. 样品数据分析计算：样品的活度浓度数据高于探测下限以测量结果±扩展不确定度(A±U)表示。计算U时，主要考虑样品计数、γ发射概率、自吸收修正、符合相加修正等因素；低于样品探测下限的核素其活度浓度以低于探测下限表示。

1. 食品中放射性核素检出率：2015年至2022年实验室共检测5大类食品168份样品，分别是蔬菜、粮食、家禽家畜肌肉、奶粉、茶叶。各类食品中放射性核素¹³¹I、¹⁰⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K检出率列于表 2。其中人工放射性核素¹³¹I、¹⁰⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³⁴Cs的检出率均为零，表明核素放射性活度浓度均低于探测下限。其他放射性核素¹³⁷Cs、²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的检出率分别是26.79%、12.50%、26.19%、64.88%、100%。⁴⁰K在所有样品中均有检出。茶叶中核素的检出率均高于其他样品。

表 2(Table 2)

表 2 甘肃兰州部分地区食品中放射性核素检出率(%) Table 2 Detection rate for radionuclides in foods in some areas of Lanzhou city(%) 样品种类 年份 137Cs 238U 232Th 226Ra 40K 蔬菜 2015 0 0 50 66.67 100 2016 0 0 16.67 66.67 100 2017 0 0 0 83.33 100 2018 16.67 0 66.67 66.67 100 2019 0 0 50 0 100 2020 0 33.33 50 16.67 100 2021 16.67 33.33 16.67 83.33 100 2022 0 16.67 33.33 100 100 粮食 2015 75 0 0 100 100 2016 0 0 0 100 100 2017 0 0 0 50 100 2018 0 0 100 75 100 2019 0 0 0 25 100 2020 0 0 0 100 100 2021 0 0 0 75 100 2022 0 0 0 0 100 家禽家畜肌肉 2015 75 0 0 100 100 2016 25 25 25 100 100 2017 0 0 0 75 100 2018 50 0 0 0 100 2019 75 0 0 25 100 2020 50 25 0 100 100 2021 50 50 0 75 100 2022 50 0 0 50 100 奶粉 2015 0 0 0 100 100 2016 50 0 0 75 100 2017 50 0 0 50 100 2018 25 0 50 50 100 2019 25 0 0 50 100 2020 25 25 0 25 100 2021 50 25 0 25 100 2022 25 100 25 100 100 茶叶 2015a 100 0 100 100 100 2016a 100 0 100 100 100 2017b 50 0 50 50 100 2018 100 25 100 100 100 2019 100 0 50 50 100 2020 75 25 100 50 100 2021 50 25 75 75 100 2022 50 50 50 100 100 注：a 2015、2016年每年均采集1份茶叶；b 2017年采集两份不同产地茶叶；其他核素131I、100Agm、58Co、60Co、134Cs为0

表 2 甘肃兰州部分地区食品中放射性核素检出率(%) Table 2 Detection rate for radionuclides in foods in some areas of Lanzhou city(%)

2. 食品中放射性核素水平：2015年至2022年间甘肃兰州部分地区食品中放射性核素水平列于表 3。人工放射性核素¹³¹I、¹⁰⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³⁴Cs的核素水平均低于探测下限。食品中放射性核素¹³⁷Cs、²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K活度浓度平均值分别为0.209±0.173、10.355±7.021、2.780±2.472、1.171±0.801和(205.7±118.2)Bq/kg(鲜重)，活度浓度范围分别是0.006~2.410、0.310~39.900、0.023~14.100、0.011~7.560、2.2~724.0 Bq/kg(鲜重)。其中奶粉中¹³⁷Cs、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K平均活度浓度均高于其他食品，茶叶中²³⁸U活度浓度最高。

表 3(Table 3)

表 3 甘肃兰州部分地区食品中放射性核素水平[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Activity concentrations in foods in some areas in Lanzhou city [Bq/kg(fresh weight)] 食品种类型 数量 137Cs 238U 232Th 226Ra 40K 蔬菜 48 0.041±0.015 4.464±1.110 0.140±0.188 0.362±0.506 97.6±66.5 (0.030~0.051) (2.990~6.120) (0.039~0.833) (0.011~2.416) (2.2~460.0) 粮食 32 — — 1.159±0.540 1.595±0.920 321.4±248.0 (0.820~2.100) (0.220~3.241) (34.0~676.0) 家禽家畜肌肉 32 0.166±0.235 7.474±2.98 5.117±0.214 0.949±0.770 115.0±21.9 (0.033~0.820) (2.350~10.020) 5.117a (0.030~3.264) (45.0~146.1) 奶粉 32 0.540±0.677 20.503±13.893 5.683±7.300 2.340±1.921 345.1±88.6 (0.168~2.410) (7.210~39.900) (1.080~14.100) (0.523~7.560) (203.8~724.0) 茶叶 24 0.165±0.163 8.978±8.168 1.796±1.875 0.608±0.283 149.3±118.9 (0.006~0.260) (0.310~18.500) (0.023~6.600) (0.091~2.314) (13.0~633.7) 注：“—”为低于探测下限；a家禽家畜肌肉只有一份样品232Th活度浓度高出探测限；其他核素131I、100Agm、58Co、60Co、134Cs低于探测下限

表 3 甘肃兰州部分地区食品中放射性核素水平[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Activity concentrations in foods in some areas in Lanzhou city [Bq/kg(fresh weight)]

本研究对甘肃兰州部分地区蔬菜、粮食、家禽家畜肌肉、奶粉、茶叶中的放射性核素检出率进行了监测，结果显示45份样品中的人工放射性核素¹³⁷Cs活度浓度高出探测下限，占全部样品的26.79%，不同品类样品¹³⁷Cs检出率由高至低依次是茶叶(75.00%)＞家畜家禽肌肉(46.88%)＞奶粉(31.25%)＞蔬菜(4.17%)＞粮食(0)；天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的检出率分别为26.79%、12.50%、26.19%、64.88%、100%，其中⁴⁰K检出率均为100%，因该核素是自然界丰度较高的天然放射性核素，易溶于水且易被生物体吸收，广泛存在于自然环境与生物体内，参与代谢并与稳定同位素钾共存 ^[6-7]，其余放射性核素的检测率与国内文献^[8-9]报道存在差异，原因是这类核素多以难溶物形式存在，不易生物体被吸收^[10]，且不同植物及植物不同部位对放射性核素的富集能力与特征存在差异^[11-12]。

人工放射性核素¹³⁷Cs在本次监测食品中的平均活度浓度是(0.209±0.173)Bq/kg(鲜重)，浓度范围0.006~2.410 Bq/kg(鲜重)，其中奶粉中¹³⁷Cs活度浓度最大，(2.41±0.11)Bq/kg(鲜重)，与汪传文等^[8]监测分析结论一致，且所有样品¹³⁷Cs活度浓度均低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994) 限值^[13]。其来源主要是20世纪核试验产生的放射性落下灰及历史核事故的释放产物^[14]，表明核设施运行未对周边生态环境造成放射性污染。

天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K活度浓度平均值高于上世纪90年代甘肃食品中同类核素的报道水平^[15]，但²²⁶Ra平均活度浓度及波动范围低于20世纪90年代全国食品平均水平[(9.48±7.04)Bq/kg、(0.6~54)Bq/kg]^[16]。已有研究表明，农作物周边环境、地理构造及农业生产活动等均会影响食品中的放射性核素的富集特征^[17]。不同品类食品所含放射性核素的活度浓度差异较大，²³⁸U检出活度浓度最高的是奶粉，平均(20.503±13.893)Bq/kg，低于高飞等^[18]报道的进口日本奶粉的检测数值33.5~109 Bq/kg，最低的是粮食，平均活度浓度均低于探测下限，该结果与孔领海等^[19]报道的数值存在差异，原因是样品检测方法及相应的检出限不同；²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的最大活度浓度均是奶粉，最小均为蔬菜, 其活度浓度与孙亚茹等^[20]报道的数值范围基本一致。本次监测的5类食品中天然放射性核素的活度浓度均低于国家标准限值^[13]，处于天然本底水平。

本次调查掌握了兰州核设施周边部分地区食品放射性水平，后续还应扩大监测范围和种类，并做相应剂量估算，完善食品放射性水平基线数据库。

利益冲突  无

作者贡献声明  王延俊负责设计组织实验、数据分析、撰写论文；张涵宇负责测量、数据分析；王洁、王芳、杨海燕负责研究过程样品处理和检测；邬家龙、王赟提出研究方向，指导论文修改