随着全球对能源需求的日益增长，核电作为一种低碳、高效的能源形式，在全球能源结构中占据了重要地位^[1-2]。然而，核电站运营过程中产生的放射性废水处理及排放问题，一直是国际社会关注的焦点。尤其是近年来，随着核电站事故及核废水处理策略的变化，公众对于海洋环境及海产品安全性的担忧日益加剧^[3-5]。在我国，沿海核电站周边海域的海产品放射性核素监测已成为常规工作^[6-8]。这些监测数据不仅反映了核电站运营对海洋环境的直接影响，也为评估放射性物质在海洋生态系统中的迁移、转化及生物富集提供了重要依据。此外，日本福岛核电站事故后，其核污染水处理及排放问题引发了全球范围内的广泛关注和争议^[9]。核污染水排海将可能导致放射性物质在海洋环境中扩散，进而对海洋生态系统和人类健康造成长期影响。本研究通过调查2021—2023年间防城港核电站周边的海产品监测数据，分析该地区海产品中放射性核素的放射性水平变化及分布情况，为核与辐射突发事件的快速初步判断提供科学数据。

1. 样品信息及采集：本研究依据《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)^[10]进行样品采集和保存，在防城港核电站30 km范围内外长期布置关注地区和对照地区采样点，采集当地居民日常食用的新鲜海产品进行放射性核素监测。采样种类按照鱼、虾、蟹、贝类四类样品进行采集，一般在关注地区采集一个种类样品，在对照地区采样点采集同样种类的对照样品(在对照地区采样点无法采集到同品种样品时，采集近似品种作为对照样)。每年设置固定的采样量，并根据实际采样需要设置采样份数。每份样品采集同一养殖或捕捞地点的某一品种，采样重量为15~20 kg(根据样品干鲜比拟定具体采样量)。样品来源于可追溯的近海人工养殖场或捕捞地点，采集地点信息列于表 1。以为防城港核电站作为采样中心点(红色标记)，分别设置关注地区采样点(黄色标记)和对照地区采样点(绿色标记)，采样点示意图见图 1。

表 1(Table 1)

表 1 2021—2023年广西防城港核电站周围地区海产品采样信息 Table 1 Data on seafood sampling in the surrounding area of the Fangchenggang Nuclear Power Station in Guangxi from 2021 to 2023 采样地点 样品种类 品种 数量 钦州市钦州港a 鱼、虾、贝 虾蛄 1 牡蛎 2 鲈鱼 1 钦州市钦南区龙门港a 鱼、贝 牡蛎 3 黑鲳鱼 1 防城港市港口区光坡镇a 鱼、蟹 沙丁鱼 2 梭子蟹 2 石斑鱼 1 黄鳍鲷 1 防城港市港口区企沙镇a 鱼、虾、蟹、贝 梭子蟹 2 对虾 3 菲律宾蛤仔 1 青蟹 2 鲈鱼 1 泥蚶 1 牡蛎 1 防城港市东兴市万尾金滩b 鱼 金鲳鱼 1 北海市银海区电建渔港b 鱼、虾、蟹 青皮鱼 1 对虾 1 泥猛鱼 1 蓝圆鲹 2 梭子蟹 2 虾蛄 1 北海市合浦县良港村b 虾 对虾 1 钦州市钦南区犀牛脚镇b 虾 对虾 2 注：a关注地区采样点；b对照地区采样点。2021—2023年间各年份仅对采集样品种类进行了全覆盖，并未对所有品种采集，一次采集一个品类样品记录为1份样品

表 1 2021—2023年广西防城港核电站周围地区海产品采样信息 Table 1 Data on seafood sampling in the surrounding area of the Fangchenggang Nuclear Power Station in Guangxi from 2021 to 2023

图 1 2021—2023年广西防城港核电站周围地区海产品采样点分布示意图 Figure 1 Distribution map of seafood sampling points in the surrounding area of the Fangchenggang Nuclear Power Station in Guangxi from 2021 to 2023

2. 仪器：测量仪器为美国ORTEC公司生产的MPC9604型四路本底α/β计数器(探测效率²⁴¹Am≥42.0%，²¹⁰Po≥42.0%，⁹⁰Sr/⁹⁰Y≥55.0%)和GEM50P4型高纯锗(HPGe)γ谱仪(配DSPEC-jr型数字化谱仪，相对探测效率≥50%，能量响应范围40 keV~10 MeV，峰康比≥66∶1，对⁶⁰Co 1 332.5 keV能量分辨力为1.80 keV，铅室本底2计数/s)，两者均由国家计量部门检定合格，且在合格期内。

3. 样品处理：采集的海产品均为新鲜样品，采集后当天(或次日)运送至实验室，将样品清洗后晾干表面水分。依据检测核素不同分别处理样品。对核素¹³¹I的检测，取样品的可食用部分(鱼类取肉去骨，贝类、虾蟹去外壳取软体部分)切碎，装入ϕ75 mm×H70 mm圆柱形样品盒压紧，直接测量；对于核素¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、²³⁸U的测量，使用干燥箱对样品(鱼、贝类取可食部分，蟹、虾取全样)烘干至恒定重量，将干燥后的样品粉碎制备成均匀的干样，装入2 L马林杯样品中，密封20 d后测量；对核素⁹⁰Sr的测量，先将干样炭化灰化，再使用放射化学-磷酸酯萃取色层分析方法对灰化后的样品进行前处理制样。

4. 样品测量：依据标准GB/T 16145-2022^[10]，用高纯锗γ谱仪对样品进行γ放射性核素的分析(采用效率曲线法计算核素¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、²³⁸U、¹³¹I的探测效率)。测量用标准刻度源为2 L马林杯干样混合源(中国计量科学研究院，源编号：15NHH-150301)和ϕ75 mm×H70 mm圆柱形源(中国计量科学研究院，源编号：9ML121026)。样品中⁹⁰Sr的检测，依据《食品安全国家标准食品中放射性物质锶-89和锶-90的测定》(GB 14883.3-2016)^[11]，用低本底α/β计数器进行⁹⁰Sr放射性核素的测量。测量结果以Bq/kg(鲜重)表示。

5. 数据处理和统计学处理：采用Python编程语言及其相关数据分析库(Pandas、NumPy、SciPy)进行数据整理分析，各类核素结果表示为 x±U；探测下限依据GB/T 16145-2022^[10]计算；对于低于探测下限的测量结果，以探测下限替代其测量值，并纳入均值计算。组间差异的比较采用Kruskal-Wallis检验，该检验通过SciPy库中的kruskal函数实现，P < 0.05为差异具有统计学意义。

6. 质量保证：所使用设备均在检定周期内，且检定合格状态下使用。在样品检测前，定期使用标准源对仪器的探测效率进行刻度校正。每年均参加由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国总α、总β放射性测量、放射性核素γ能谱检测能力比对，比对结果均为合格或优秀。

1. 海产品总体检出情况：2021—2023年间共检测37份海产品样品，从表 2看出放射性核素¹³⁷Cs、²³⁸U部分检出，检出率较低(均为16.2%)；放射性核素²²⁶Ra、²²⁸Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr超过半数检出，检出率分别为91.9%、97.3%、100%、81.1%，其余放射性核素均未检出(即小于探测下限)。从活度浓度均值来看最高为⁴⁰K，其均值为(61±22)Bq/kg(鲜重)，范围为15~125 Bq/kg(鲜重)。

表 2(Table 2)

表 2 海产品放射性核素检出情况 Table 2 Data on radionuclides detected in seafoods 核素 样品检测数(份) 检出数(份) 检出率(%) 活度浓度范围[Bq/kg(鲜重)] 活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] 134Cs 37 0 0 0.004~0.017a 0.010±0.003a 110Agm 37 0 0 0.005~0.021a 0.013±0.003a 58Co 37 0 0 0.004~0.015a 0.009±0.002a 60Co 37 0 0 0.004~0.017a 0.010±0.002a 131I 37 0 0 0.005~0.53a 0.23±0.20a 137Cs 37 6 16.2 0.004~0.090 0.016±0.017 238U 37 6 16.2 0.122~1.23 0.38±0.21 226Ra 37 34 91.9 0.018~2.31 0.44±0.50 228Ra 37 36 97.3 0.029~13.7 2.6±3.1 40K 37 37 100 15~125 61±22 90Sr 37 30 81.1 0.007~0.150 0.04±0.03 注：a由探测下限计算得到

表 2 海产品放射性核素检出情况 Table 2 Data on radionuclides detected in seafoods

2. 不同地区海产品的放射性水平：防城港核电站周围不同地区海产品的放射性核素水平结果列于表 3。在关注地区与对照地区海产品放射性核素¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³¹I、²³⁸U、²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr的检验结果差异无统计学意义(P>0.05)。

表 3(Table 3)

表 3 不同地区的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Average activity concentrations of radionuclides in seafood in different regions [Bq/kg(fresh weight)] 采样地区 份数 137Cs 134Cs 110Agm 58Co 60Co 131I 238U 228Ra 226Ra 40K 90Sr 关注地区 25 0.012±0.007 0.010±0.003a 0.013±0.004a 0.009±0.003a 0.010±0.003a 0.19±0.18a 0.40±0.26 2.5±3.5 0.39±0.54 56±21 0.04±0.03 对照地区 12 0.025±0.028 0.010±0.02a 0.014±0.02a 0.010±0.02a 0.011±0.002a 0.32±0.20a 0.34±0.07 2.9±2.1 0.56±0.41 68±21 0.04±0.03 H值 2.18 0.98 0.68 1.36 0.58 4.94 0.009 2.03 3.12 3.54 0.206 P值 0.14 0.32 0.41 0.24 0.44 0.026 0.92 0.15 0.077 0.06 0.65 注：a探测下限

表 3 不同地区的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Average activity concentrations of radionuclides in seafood in different regions [Bq/kg(fresh weight)]

3. 不同种类海产品的放射性水平：防城港核电站周围不同种类海产品的放射性核素水平结果列于表 4。在不同种类海产品中，¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³¹I、²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr的检测结果经Kruskal-Wallis检验差异有统计学意义(H=9.83、8.26、9.73、9.22、11.41、9.62、21.10、17.28、19.39、16.95，P < 0.05)。天然放射性核素²³⁸U结果经Kruskal-Wallis检验差异无统计学意义(P>0.05)。

表 4(Table 4)

表 4 不同种类的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 4 Average activity concentrations of radionuclides in different seafoods [Bq/kg(fresh weight)] 种类 份数 137Cs 134Cs 110Agm 58Co 60Co 131I 238U 228Ra 226Ra 40K 90Sr 鱼 13 0.024±0.027 0.011±0.002a 0.014±0.002a 0.010±0.001a 0.011±0.001a 0.031±0.18a 0.42±0.25 1.4±1.7 0.26±0.26 74±11 0.29±0.02 虾 9 0.014±0.008 0.011±0.003a 0.014±0.003a 0.010±0.002a 0.011±0.003a 0.19±0.22a 0.43±0.28 4.9±4.4 0.79±0.75 69±24 0.04±0.20 蟹 7 0.014±0.010 0.010±0.002a 0.013±0.002a 0.009±0.002a 0.010±0.002a 0.27±0.20a 0.33±0.06 4.7±1.2 0.78±0.23 46±14 0.08±0.04 贝 8 0.008±0.003 0.008±0.003a 0.010±0.003a 0.007±0.002a 0.007±0.002a 0.13±0.16a 0.32±0.18 0.2±0.3 0.07±0.05 41±14 0.02±0.01 H值 9.83 8.26 9.73 9.22 11.41 9.62 1.30 21.10 17.28 19.39 16.95 P值 0.020 0.041 0.021 0.027 0.010 0.022 0.73 0.001 0.001 0.001 0.001 注：a由探测下限计算得到

表 4 不同种类的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 4 Average activity concentrations of radionuclides in different seafoods [Bq/kg(fresh weight)]

4. 不同年份海产品的放射性水平：防城港核电站周围不同年份海产品的放射性核素水平结果列于表 5。在不同年份海产品中²²⁸Ra和²²⁶Ra含量均值高低次序为：2021年＞2022年＞2023年，差异无统计学意义(P>0.05)；⁴⁰K含量高低次序为：2023年＞2021年＞2022年，差异无统计学意义(P>0.05)；⁹⁰Sr含量高低次序为：2023年＞2021年＞2022年，差异无统计学意义(P>0.05)。

表 5(Table 5)

表 5 不同年份的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 5 Average activity concentrations of radionuclides in seafoods in different years [Bq/kg(fresh weight)] 年份 份数 137Cs 134Cs 110Agm 58Co 60Co 131I 238U 228Ra 226Ra 40K 90Sr 2021 8 0.024±0.028 0.010±0.002a 0.014±0.003a 0.010±0.002a 0.010±0.002a 0.34±0.06a 0.38±0.08 3.7±3.5 0.60±0.50 57±19 0.04±0.04 2022 8 0.009±0.003 0.009±0.003a 0.011±0.004a 0.008±0.002a 0.009±0.003a 0.12±0.21a 0.27±0.09 3.6±4.6 0.57±0.76 53±25 0.03±0.05 2023 21 0.016±0.016 0.010±0.002a 0.013±0.003a 0.009±0.002a 0.010±0.002a 0.24±0.21a 0.43±0.27 1.9±2.1 0.34±0.37 65±21 0.04±0.02 H值 4.14 1.22 3.60 4.01 1.13 3.47 6.48 1.70 1.53 1.99 4.79 P值 0.13 0.54 0.17 0.13 0.57 0.18 0.04 0.43 0.47 0.37 0.09 注：a由探测下限计算得到

表 5 不同年份的海产品放射性核素活度浓度结果[Bq/kg(鲜重)] Table 5 Average activity concentrations of radionuclides in seafoods in different years [Bq/kg(fresh weight)]

本研究结果显示在海产品中不同核素含量差异较大，可能与其存在形式及生物吸收代谢方式不同导致。对海产品中检出的天然放射性核素检出率较高的前三种核素²²⁸Ra、²²⁶Ra和⁴⁰K，均为自然界中普遍存在的核素；其中⁴⁰K含量较高，可能由于海产品对K元素的吸收能力较强^[12]。此外，人工放射性核素¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹¹⁰Ag^m、⁵⁸Co、⁶⁰Co和¹³¹I检出率较低，可能与其在自然界存在含量较低有关。对不同种类海产品进行差异分析，四种放射性核素(²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr)的检出率差异具有统计学意义(H=21.10、17.28、19.39、16, 95，P < 0.05)，这表明上述核素可能存在种类特异性的富集效应，与赵新春等^[15]在贝类中检出相关核素的结果相呼应。对采集的样品进行年份差异分析，结果显示不同年份核素水平差异无统计学意义。本研究结果的可能局限在于海产品样本的多样性及数量不足，因而难以评估不同生物的核素富集能力差异，也无法为环境中放射性核素的变化提供有效指示。

本研究结果显示，以核电站为中心设置的关注地区和对照地区的海产品核素水平无显著性差异。为评估放射性水平变化，将本次结果与本课题组对防城港核电站周边海产品的历史调查数据进行比较：⁹⁰Sr的检出结果与该地区历年放射性水平相同^[13]。2012—2015年^[14]测量结果显示，²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度范围分别为0.022~6.595、0.006~0.894、32.60~119.50、0.008~0.064 Bq/kg(鲜重)。2016—2020年^[15]测量结果显示，²³⁸U、²²⁸Ra、²²⁶Ra和⁴⁰K的活度浓度范围分别为0.14~0.94、0.03~9.25、0.02~3.65、27.14~671.34 Bq/kg(鲜重)。综合分析表明，本次调查中²²⁸Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr的放射性水平，与防城港核电站运行前后两次调查的结果基本一致，反映出该区域相关核素活度浓度在多年间保持稳定。

2021—2023年的监测结果表明，防城港核电站周围海产品中的天然放射性核素(²³⁸U、²²⁸Ra、²²⁶Ra)及人工核素(¹³⁷Cs、⁹⁰Sr)活度浓度均低于国家标准《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994)^[16]规定的限值，其他核素的放射性水平也未见异常。

利益冲突  本文作者声明不存在与本稿件相关的利益冲突

作者贡献声明  吴应宇负责实验设计、统计分析和论文撰写；卢秀芳、马一龙、雷家杰负责数据收集整理；赵新春指导论文修改；谢萍负责选题设计、指导论文修改