食品安全是百姓生存最基本的要求，也是健康中国发展的根本保障。近年来，由于国际核安全形势严峻，特别是日本不断将核污染水排放入海^[1]，使食品中放射性污染成为人们关注的焦点。山东省是核技术应用大省，海阳核电站和石岛湾核电站已运行，青岛地处山东半岛东南部，与海阳核电站最近直线距离不足50 km，与规划的海阳辛安核电站只有一桥之隔，核电站运行中会产生低放射性废水^[2]。海洋中放射性核素会通过食物链给人体健康带来潜在威胁^[3]。为及时掌握青岛市海产品中的放射性核素水平，评估本地居民剂量负担，为核与辐射突发事件提供数据支撑，于2019年开始，每年捕捞季节在青岛近海海域采集海鱼、海虾、螃蟹、贝类及海藻5类海产品的不同品种样品，进行γ放射性核素水平监测，并结合青岛市居民膳食调查结果，估算海产品中放射性核素所致的待积有效剂量。

1. 仪器设备：样品检测仪器为低本底高纯锗(HPGe)γ能谱仪(GEM40P4-76型，美国Ortec公司)，相对探测效率53%，对⁶⁰Co 1.332 MeV的γ射线能量分辨力为1.76 keV，数字多道DSPEC-Pro(美国Ortec公司)，分析软件GammaVision V7。标准效率刻度源采用中国计量科学研究院制作的生物灰标准源，出厂编号为11NSW/35-190602，型号规格为ϕ75 mm × H 35 mm；马弗炉，上海意丰电炉有限公司，型号YFL65/100-6c；电热鼓风干燥箱，天津市泰斯特仪器有限公司，型号101-3A；电子天平，美国康州HZ电子科技有限公司，型号TP-B5000；多功能粉碎机，永康市速锋工贸有限公司，型号2500A。

2. 样品采集：于2019年1月—2023年12月的每年捕捞季节在青岛市即墨区、黄岛区、崂山区的渔港码头购买当地渔民当天在近海50 km范围内捕捞的海产品，包括海鱼、海藻、贝类、螃蟹和海虾，共5类59份样品。样品采购时做好记录，注明样品名称、采购时间、采购地点等信息，详细信息列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 2019—2023年青岛市不同渔港海产品鲜样信息表 Table 1 Information of fresh seafood samples from different fishing ports in Qingdao city from 2019 to 2023 样品种类 购买地点 样品名称(数量) 样品份数 海鱼 即墨区女岛渔港 鲅鱼(1)、黑头鱼(1)、黄花鱼(1)、鲈鱼(1)、海鲫鱼(1) 5 即墨山东头村渔港 黄花鱼(2)、舌头鱼(1)、青鱼(1)、白米鱼(1) 5 黄岛区连心渔港 龙鱼(1)、黑头鱼(1)、安康鱼(1)、鲅鱼(2)、墨鱼(1)、吉板鱼(1) 7 崂山区沙子口国家中心渔港 黑头鱼(1)、黄花鱼(1)、鲅鱼(1)、偏口鱼(1)、鲳鱼(1)、鳗鱼(1)、红头鱼(1)、白咕鱼(1)、带鱼(1) 9 贝类 即墨区女岛渔港 海虹(1)、蛤蜊(1) 2 即墨山东头村渔港 扇贝(2) 2 黄岛区连心渔港 代子(1)、海虹(1)、牡蛎(1) 3 崂山区沙子口国家中心渔港 海虹(1)、扇贝(1) 2 海蟹 即墨区女岛渔港 梭子蟹(1) 1 即墨山东头村渔港 梭子蟹(2) 2 黄岛区连心渔港 梭子蟹(2) 2 崂山区沙子口国家中心渔港 梭子蟹(2) 2 海虾 即墨区女岛渔港 蛎虾(1)、虾虎(1) 2 即墨山东头村渔港 虾虎(2) 2 黄岛区连心渔港 虾虎(2) 2 崂山区沙子口国家中心渔港 蛎虾(1) 1 海藻 即墨山东头村渔港 海带(3)、海藻(1) 4 即墨区领海尚溪地南区 浒苔(1) 1 黄岛区连心渔港 海带(1)、海藻(1) 2 崂山区沙子口国家中心渔港 海带(2)、海藻(1) 3

表 1 2019—2023年青岛市不同渔港海产品鲜样信息表 Table 1 Information of fresh seafood samples from different fishing ports in Qingdao city from 2019 to 2023

3. 样品制备：参照《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)^[4]中方法进行样品制备，¹³¹I检测采用鲜样制备法，取海产品的可食部分净水洗后控干水分，切碎后均匀装入ϕ75 mm×H70 mm规格圆柱形样品盒待测。其他核素采用灰样制备法，将控干水份样品放入干燥箱中105℃烘干，干样放入马弗炉中加热至充分炭化，后逐步升温至400℃灰化成疏松白色灰为止，将制备好的灰样均匀装满ϕ75 mm×H35 mm圆柱形样品盒中，使其规格、性状及质量与标准源基本一致，制样过程中称样品鲜重、干重和灰重并标注好标签。

4. 样品测量及计算：按照GB/T 16145-2022标准^[4]要求进行能量刻度和效率刻度，然后将制备好的样品置于γ能谱仪上进行测量，测量时间为24 h，根据谱图解谱，获取样品中²¹⁰Pb、²³⁸U、²²⁸ Ra、²²⁶Ra、⁴⁰K、¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、⁵⁸Co、¹¹⁰Ag^m、⁶⁰Co、¹³¹I核素的特征峰计数，根据效率刻度后的效率曲线求出特征峰所对应的效率值。

(1) 活度浓度计算：参照GB/T 16145-2022^[4]全能峰效率曲线法计算活度浓度，见式(1)：

式中，A为样品中待分析核素校正后的活度浓度，Bq/kg；N_s为样品全能峰净面积计数；N_b为本底峰净面积计数；F₁为短寿命核素在测量期间的衰变修正因子，如被分析的核素半衰期与样品测量的时间相比大于100，F₁可取1；F₂为样品相对于刻度源自吸收修正系数，本文取1；F₃为γ符合相加修正系数，本文取1；ε为相应能量全能峰探测效率；P为相应能量γ射线的发射概率；T为测量活时间(样品和本底T均为86 4000 s)，s；m为测量样品鲜样质量，kg；λ为核素的衰变常数，s^-1；Δt为核素衰变时间，即样品从采样时刻到测量时刻的时间间隔，s。

(2) 探测下限计算：参照GB/T 16145-2022^[4]探测下限计算方法，见式(2)：

式中，DLL为探测限，Bq/kg；k_1-α为正态分布的1-α百分位数(概率α通常取5%，在这种情况下k_1-α=1.645)；k_1-β为正态分布的1-β百分位数(概率β通常取5%，在这种情况下k_1-β=1.645)；n_b为本底总计数率；T_b为本底测量活时间，s；T_s为样品测量活时间，s。

(3) 年摄入量估算：本研究将成年人一年内通过食用不同种类海产品摄入的各类放射性核素的总量作为年摄入量估算值，见下式：

式中，I为居民通过食入不同种类海产品摄入的各类放射性核素年摄入量，Bq；A_i为不同种类海产品中不同放射性核素校正后活度浓度，Bq/kg；M_i为成年人每天食入不同种类海产品的摄入量，kg/d，M_i=每日每千克体重膳食摄入量(g/kg·bw)×成年人平均体重(kg)，每日每千克体重膳食摄入量数据来源于青岛市居民海产品膳食摄入量调查结果^[5]，青岛市成年人平均体重为71 kg，依据青岛市市民体质调查情况^[6]。

(4) 待积有效剂量估算：参考《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871 - 2002)^[7]提供的剂量转换系数及计算方法，见下式：

式中，E_ing为食入所致的待积有效剂量，μSv；I_{j, ing}为食入放射性核素年摄入量，Bq；e(g)_{j, ing}为食入单位摄入量所致待积有效剂量，Sv/Bq；本文对检出的放射性核素²³⁸U、²²⁸Ra、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、¹³⁷ Cs进行待积有效剂量估算，²³⁸U、²²⁸ Ra、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、¹³⁷ Cs所致待积有效剂量的转换因子(成年人)分别为4.5×10^-8、6.9×10^-7、2.8×10^-7、6.9×10^-7和1.3×10^-8 Sv/Bq。

5. 质量控制：本研究所使用的仪器设备均经计量部门检定合格，并在检定周期内使用。监测人员经单位统一培训及考核合格后上岗。实验室每年参加全国放射性核素γ能谱分析比对工作，考核结果优秀或合格。

6. 数据处理：检测结果采用Excel 2007软件进行分析，根据标准《电离辐射测量探测限和判断阈的确定第3部分: 忽略样品处理影响的高分辨率γ能谱法计数测量》(EJ/T 1 204.3-2006)^[8]和2024年国家食品放射性污染风险监测工作手册要求，本研究判断限作为样品检出的依据，判断限按探测下限的一半参与统计计算。

1. 海产品中放射性核素的活度浓度：59份海产品样品中人工放射性核素¹³⁴Cs、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³¹I和¹¹⁰Ag^m的活度浓度均低于判断限。人工核素¹³⁷Cs和天然核素²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁶Ra、²³⁸U、⁴⁰K均有检出，天然核素活度浓度在虾蟹中较高，¹³⁷ Cs在海鱼中较高，结果列于表 2。

表 2(Table 2)

表 2 2019—2023年青岛近海海产品中放射性核素检测结果[Bq/kg(鲜重)] Table 2 Detection results of radionuclides in marine products in Qingdao offshore from 2019 to 2023 [Bq/kg(fresh weight)] 样品类别 210Pb 228Ra 226Ra 238U 40K 137Cs[mBq/kg(鲜重)] x±s 范围 x±s 范围 x±s 范围 x±s 范围 x±s 范围 x±s 范围 海鱼 1.82±1.87 0.45~6.10 0.56±0.70 < DLL/2~3.36 0.18±0.18 0.03~0.82 0.24±0.43 < DLL/2~2.03 72.91±55.42 8.04~313.02 25.09±22.30 < DLL/2~79.41 海藻 4.66±3.44 0.83~12.29 1.17±0.86 0.14~2.55 0.48±0.55 0.16~1.80 0.63±1.46 0.15~2.98 150.80±128.30 39.99~504.23 7.76±7.27 < DLL/2~22.87 贝类 2.55±1.39 0.36~4.06 0.78±0.52 0.17~1.84 0.32±0.20 0.03~0.59 0.76±0.97 0.17~2.51 57.66±19.54 16.65~91.42 9.95±8.67 < DLL/2~24.65 海蟹 7.52±4.03 2.08~13.35 2.80±1.36 2.28~4.66 0.38±0.49 0.37~1.07 0.58±1.71 0.23~2.71 119.65±108.56 49.45~383.16 3.71±2.85 < DLL/2~6.56 海虾 4.86±1.87 2.00~8.33 3.51±2.34 0.84~7.44 0.43±0.43 < DLL/2~1.22 0.78±0.95 1.06~1.57 69.96±35.44 41.36~152.76 9.08±8.58 < DLL/2~20.7 合计 3.23±3.16 0.36~13.35 1.31±1.55 < DLL/2~7.44 0.31±0.37 < DLL/2~1.80 0.49±1.04 < DLL/2~2.98 88.98±82.55 8.04~504.28 16.85±18.93 < DLL/2~79.41 注：“ < DLL/2”为低于判断限

表 2 2019—2023年青岛近海海产品中放射性核素检测结果[Bq/kg(鲜重)] Table 2 Detection results of radionuclides in marine products in Qingdao offshore from 2019 to 2023 [Bq/kg(fresh weight)]

2. 青岛市居民年摄入量及待积有效剂量：青岛市成年人不同种类海产品中放射性核素年摄入量及待积有效剂量列于表 3。海产品中γ放射性核素待积有效剂量由高到低分别为²¹⁰Pb、²²⁸Ra、²²⁶Ra、²³⁸U、¹³⁷Cs，待积有效剂量总和为157.52 μSv，贝类所致年摄入量及待积有效剂量均最高。

表 3(Table 3)

表 3 青岛市成年人摄入海产品致放射性核素年摄入量及待积有效剂量 Table 3 Annual intake of radionuclides in seafoods and committed effective dose to Qingdao adult residents 种类 年摄入量(Bq) 待积有效剂量(μSv) 210Pb 228Ra 226Ra 238U 137 Cs 210Pb 228Ra 226Ra 238U 137Cs(nSv) 海鱼 28.27 8.66 2.74 3.75 0.20 19.5 5.98 0.77 0.17 2.63 海藻 14.50 3.64 1.51 1.95 0.02 10.0 2.51 0.42 0.09 0.32 贝类 59.57 18.26 7.49 17.82 0.23 41.1 12.60 2.10 0.80 3.03 螃蟹 35.06 13.06 1.76 2.71 0.03 24.2 9.01 0.49 0.12 0.42 海虾 22.68 16.36 2.02 3.64 0.01 15.7 11.29 0.56 0.16 0.67

表 3 青岛市成年人摄入海产品致放射性核素年摄入量及待积有效剂量 Table 3 Annual intake of radionuclides in seafoods and committed effective dose to Qingdao adult residents

目前国际核安全形势严峻，食品安全已经成为当前人民群众迫切关心和持续关注的重点问题, 特别是海产品中的放射性风险。青岛作为我国十大港口城市之一，捕鱼业发达，海鲜已成为本地居民餐桌上必不可少的食物，而食入是放射性核素对人体造成辐射的主要途径之一。近年来青岛近海海洋生物中放射性核素水平鲜有报道，本研究检测了青岛市不同种类海产品中γ放射性核素的水平，评估人群摄入所致待积有效剂量，填补青岛市近年海产品中放射性核素本底数据，为今后沿海环境辐射评价提供基础数据支撑。

IAEA第114号出版物^[9]报告了对摄入所致剂量影响最大的放射性核素依次是²¹⁰Po、²¹⁰Pb、²²⁸Ra和²²⁶Ra，约占总剂量的90%，其中²¹⁰Po约占52%。由于实验条件限制，本研究重点围绕γ放射性核素进行检测分析，结果显示²³⁸U、²²⁸Ra、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的活度浓度均低于国家标准GB 14882-1994^[10]中规定肉鱼虾类中相应核素的活度浓度限值，与李恒^[11]在青岛近海、张巍等^[12-13]在山东海阳核电站和石岛湾核电站周围及省外其他海域^[14-16]处于同一水平。值得注意的是⁴⁰K活度浓度约高出张巍等^[12]、刘亚奇等^[17]在海阳核电站周围监测的数值的4倍，可能由于青岛是岩性地质，⁴⁰K在环境中本底较高，导致海水中核素含量比较高；也可能是由于不同种类的海洋生物对不同核素浓集因子不同导致的。²¹⁰Pb在五类海产品中的活度浓度均较高，与土耳其、意大利等国外海域^[18-19]的监测数值相差不大。人工核素¹³⁷Cs有微量的检出，其数值比2006—2007年青岛近海生物^[11]中¹³⁷Cs活度浓度低一个数量级，与2013—2022年福岛核事故爆发后在山东其他近海海域检测的海产品数值^{[12-13, 17]}处于同一水平，提示青岛近海海产品中¹³⁷Cs处于本底水平，检出¹³⁷Cs的原因可能是由于20世纪大气核试验和既往核事故遗留产物转移至食物链中所致。

由于⁴⁰K受人体代谢控制，所致人群的剂量几乎不变，故本研究未对⁴⁰K进行剂量估算。²¹⁰Pb、²²⁸Ra、²²⁶Ra、²³⁸U和¹³⁷Cs产生的待积有效剂量为157.52 μSv，远低于公众所受的剂量限值1 mSv，本研究海产品中²¹⁰Pb、²²⁸ Ra、²²⁶Ra 3种核素待积有效剂量156 μSv略高于IAEA第114号出版物^[9]报道²¹⁰Po、²¹⁰Pb、²²⁸Ra和²²⁶Ra 4种核素人均年摄入剂量总和约140 μSv，这种差异可能与不同国家地区人群饮食差异有关，同时也提醒应该加大对海边居民膳食摄入放射性核素的关注。但5种核素的年摄入量仍远低于我国公众食入放射性核素年摄入量限值^[20]，对居民所致的剂量负担轻微。

本研究在监测内容还需进一步完善，一是样品处理过程复杂，涉及干燥、碳化及灰化等步骤，结果可能会因样品性质、处理温度、时间等产生影响。二是本研究未覆盖海水及海底沉积物的放射性水平监测，导致评估海洋环境的潜在风险不全面。三是剂量评估不全面，本研究未考虑其他年龄组人群及食物烹饪方式对放射性核素的影响，同时由于实验条件限制，未对危害较大或具备指示性核素²¹⁰Po、⁹⁰ Sr、¹⁴C及³H等进行监测，进而导致评估居民的健康风险不够全面。

利益冲突  无

作者贡献声明  江阔负责组织实验、数据整理与分析以及论文撰写和修改；王永杰负责样品处理；洪敏、钟恩德负责样品检测；于海涛、郝述霞协助论文修改；孙维负责样品采集；朴香花负责数据统计；滕伟指导实验和论文修改