食品是人类赖以生存的最基本保障，食品中放射性物质的监测至关重要^[1]。放射性污染核事故所造成的放射性污染最为直接^[2]，随着人们认识的提高，对于食品中放射性水平的关注也日益上升^[3]。福州作为省会城市，属于人口重心聚集地。有关福州市居民膳食各种放射性调查数据可追溯于20世纪80年代^[4]，随着居民膳食结构在一定程度上的改变，现有的研究数据已不能充分代表福州市居民膳食中的放射性物质的数据。本研究采用所需样品量相对较少的总α和总β放射性测量方法快速获取食品的总放射性水平^[5]，对2022年至2023年福州市居民日常食用的食品进行了总放射性水平调查，以期进一步更新福州市居民膳食食品中放射性水平的基线数据。

1.样品来源：参照《中国第五次总膳食研究》^[6]中的食品日消费量数据及相应样品清单，获取福州居民膳食中具有代表性的食品样品。于2022年9月至2023年10月采集福州居民日常食用日消费量高的61种食品共120份，并按照总膳食研究分类^[6]将其划分为谷类、薯类、豆类、肉类、蛋类、乳类、水产类、蔬菜类、水果类、酒类和糖类共11个食品组样品，具体食品组和食品清单列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 不同食品组的食品样品灰鲜(干)比与最低可探测活度 Table 1 Food samples of different food groups and their ash-to-fresh (dry) ratios and MDA 样品品类 样品名称 灰鲜(干)比(g/kg) MDA (Bq/kg) 样品品类 样品名称 灰鲜(干)比(g/kg) MDA(Bq/kg) 样品品类 样品名称 灰鲜(干)比(g/kg) MDA(Bq/kg) α β α β α β 谷类 大米 10.90a 0.046 0.068 蔬菜类 冬瓜 2.58 0.012 0.018 肉类 猪小排 7.16 0.053 0.043 挂面 36.11a 0.229 0.212 白菜 7.83 0.050 0.046 猪肉(肥瘦) 7.01 0.033 0.049 馒头 4.77 0.020 0.030 丝瓜 3.59 0.023 0.021 猪肉(瘦) 9.35 0.070 0.056 面包 8.35a 0.040 0.058 竹笋 3.32 0.014 0.021 猪蹄 2.71 0.013 0.019 玉米 12.51 0.053 0.078 空心菜 11.25 0.053 0.079 鸭 6.80 0.043 0.04 籼米粉 14.83a 0.063 0.093 甘蓝 5.61 0.027 0.039 牛肉 12.25 0.058 0.086 饼干 23.49a 0.111 0.164 长葫芦瓜 3.76 0.024 0.022 猪肚 7.54 0.036 0.053 豆类 豆浆 3.47 0.015 0.022 油菜 7.35 0.047 0.043 鸡肉 8.46 0.063 0.05 绿豆 46.62a 0.221 0.325 西红柿 4.74 0.001 0.028 水产类 鲐鱼 17.25 0.109 0.101 花生 23.49a 0.111 0.164 番茄 5.39 0.034 0.032 鱿鱼 14.36 0.107 0.085 黄豆 71.95a 0.535 0.428 萝卜干a 42.22 0.314 0.251 彩云鲷 11.86 0.050 0.074 水豆腐 8.98 0.043 0.063 豇豆 4.99 0.024 0.035 花蛤蜊 17.22 0.109 0.101 干豆腐 30.03 0.223 0.179 白萝卜 6.80 0.051 0.04 明虾 17.47 0.111 0.103 板栗 9.77 0.041 0.061 香菇 7.60 0.057 0.045 带鱼 10.88 0.046 0.068 水果 苹果 3.01 0.022 0.018 海带 26.67 0.126 0.186 蛏 58.26 0.433 0.347 西瓜 4.29 0.018 0.027 蛋类 鸡蛋 9.65 0.739 0.057 目鱼干a 148.29 0.939 0.871 葡萄 4.81 0.030 0.028 咸鸭蛋 44.30 1.995 0.309 薯类 甘薯 11.24 0.071 0.066 梨 2.69 0.020 0.016 松花蛋 17.19 0.544 0.101 土豆 8.83 0.037 0.055 番石榴 5.43 0.026 0.038 酒 啤酒-白酒-米酒 1.21 0.006 0.008 乳类 牛乳 6.08 0.026 0.038 龙眼 6.10 0.026 0.038 糖 白糖 0.31 0.033 0.004 优酸乳 3.27 0.014 0.020 桃 2.60 0.011 0.016 注：a数据为灰干比。MDA.最小可探测活度

表 1 不同食品组的食品样品灰鲜(干)比与最低可探测活度 Table 1 Food samples of different food groups and their ash-to-fresh (dry) ratios and MDA

2.仪器与试剂：四路低本底α、β测量仪(FYFS-400X，湖北方圆环保科技有限公司；²¹⁰Po平面源探测效率≥70%，⁹⁰Sr-⁹⁰Y平面源探测效率≥55%)，冻干机(SYFD-100F，北京松源华兴科技发展有限公司)，马弗炉(SX2-15-10，武汉亚华电炉有限公司)，分析天平(Practum224-1cn，德国Sartorius，实际分度值0.1 mg)。总α标准粉末(²⁴¹Am，比活度12.7 Bq/g，源编号：FM241-0410，中国计量科学研究院)，总β标准粉末(⁴⁰K，比活度16.1 Bq/g，源编号：FM40-0410，中国计量科学研究院)。硝酸(浓度65.0%~68.0%)、无水乙醇(乙醇含量不低于99.7%)等试剂均为分析纯，采购自国药集团化学试剂有限公司。

3.实验方法

(1) 样品预处理：将不同采样点采集的样品，按居民饮食习惯取可食部位，其中酒类和糖类样品参照福建居民的总膳食研究中食品消费调查数据^[6]，按食品组内不同品种的食品消费量数据的比例进行混合^[7]。参考《食品安全风险标准食品中放射性物质检验总则》(GB 14883.1-2016)^[8]的样品预处理方法。鲜样或液态食品样品，称取100~500 g放入冻干机中，进行程序冻干，将冻干后样品移至马弗炉，并根据不同样品的着火点，进行程序升温逐步炭化至400℃后，400℃灰化；干样食品样品，称取50~1 000 g直接放入马弗炉中，程序升温炭化至400℃后，400℃继续灰化。对于含糖量高的水果样品、糖类和酒类等样品，为了缩短灰化时间，在炭化温度升至400℃后，冷却，加入浓硝酸和浓硫酸(体积比10∶1)，放在电热板上干燥后，转移至马弗炉400℃灰化，获取样品的灰鲜(干)比，各食品样品的灰鲜(干)比列于表 1。

(2) 总α、总β放射性计数效率的测定：参照林炳兴等^[9]的方法测定总α和总β放射性计数效率，使用粉末样标准物质模拟食品灰样，进行仪器探测效率刻度。使用的面积(A)为15.896 cm²的样品盘，称取160 mg恒重后的总α或总β标准粉末源分别置于样品盘中，用无水乙醇均匀的铺设在样品盘上，干燥后放入低本底α、β计数器测量。并按式(1)计算标准粉末源在仪器上的计数效率：

式中，ε_α(β)为仪器测量标准粉末源的计数效率，%；n_s为标准粉末源的总α或总β计数率，计数/s；n_b为总α或总β放射性的本底计数率，计数/s；A₀为样品盘中标准粉末源的放射性活度，Bq。

(3) 总α、总β放射性测量：参照《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T 5750.13-2023)^[10]和张燕等^[11]测量方法，使用空样品盘进行测量，获取仪器的本底计数率。同时，将食品灰样进行200目筛分后，称取160 mg灰样粉末用无水乙醇均匀的铺设在样品盘上，干燥后放入低本底α、β计数器中，测量10个周期，每个周期6 000 s。由式(2)计算食品样品中总α、总β放射性活度浓度。

式中，C为食品样品总α或总β放射性活度浓度，Bq/kg；n为样品的总α或总β计数率，计数/s；M为灰鲜比或灰干比；m为测量样品质量，kg；ε为探测效率，%。

通过式(3)计算总α、总β放射性的最小可探测活度^[11]：

式中，MDA为总α或总β放射性的最小可探测活度，Bq/kg；T为本底测量时间，s。

4.数据处理及质量控制：对低于MDA的测量数据及置信区间内的负值，以“＜MDA”表述，在参与平均值及标准偏差计算时，以MDA的一半参与统计^[12]。

所用设备均在检定周期内，所用设备通过可溯源的α/β平面源和标准物质进行仪器效率刻度和计数效率的测定，定期测量仪器的本底。测量样品时每批次进行平行样测量，相对标准差控制在10%以内。实验室多年参加全国放射卫生技术机构检测能力总放比对，比对结果均为合格。

1.食品中总α和总β放射性测量：低本底α、β计数器本底计数率及探测效率列于表 2。根据式(3)结合表 1中不同食品的灰鲜(干)比得到不同食品中总α和总β放射性的最小可探测活度，分别为0.006~0.939 Bq/kg和0.004~0.871 Bq/kg。

表 2(Table 2)

表 2 低本底α、β计数器的本底计数率及计数效率 Table 2 Background count rate and detection efficiency of low background alpha, beta counters 探测器编号 总α 总β 本底计数率(计数/s) 计数效率(%) 本底计数率(计数/s) 计数效率(%) A 4.0×10-4 6.48 1.68×10-2 28.40 B 6.3×10-4 6.66 1.89×10-2 33.71 C 6.7×10-4 6.23 1.42×10-2 30.96 D 9.7×10-4 6.38 1.49×10-2 31.28

表 2 低本底α、β计数器的本底计数率及计数效率 Table 2 Background count rate and detection efficiency of low background alpha, beta counters

2.福州居民膳食中的总α放射性分析：福州居民膳食不同食品组中总α放射性的分析结果列于表 3。本次调查共检测120份样品，其中谷类、豆类、蔬菜类、水果类、肉类、乳类均有个别样品低于MDA，共20份样品低于MDA。经计算得到，不同类型食品中总α放射性的活度浓度范围为＜MDA~18.63 Bq/kg，平均活度浓度值最高的食品组为水产类，最低为乳类，其中，总α放射性活度浓度最高值为水产类的花蛤。不同食品组内样品的总α放射性平均活度浓度由高到低依次为水产类、薯类、蛋类、豆类、糖类、蔬菜类、谷类、水果类、肉类、酒类和乳类。

表 3(Table 3)

表 3 福州居民膳食不同食品组中总α放射性的分析结果及其他地区监测数据 Table 3 Analytical results of gross alpha radioactivity in different food groups of resident diets in Fuzhou and monitoring data in other areas 食品组 样品数 福州 福建其他地区 范围(Bq/kg) x±s(Bq/kg) 未检出样品数 福州福清地区a[11] 漳州地区[5] 谷类 14 ＜MDA ~ 1.43 0.43±0.55 6 1.41±0.59(2.04±0.61) ＜MDA ~ 6.82 豆类 14 ＜MDA ~ 2.08 0.79±0.62 2 薯类 4 0.64 ~ 1.95 1.30±0.65 — 蔬菜类 28 ＜MDA ~ 1.7 0.45±0.46 2 1.96±0.77(3.24±0.71) 0.44~7.97 肉类 16 ＜MDA ~ 0.45 0.17±0.14 6 ＜MDA ＜MDA 乳类 4 ＜MDA ~ 0.03 0.02±0.01 2 ＜MDA — 水产类 18 0.58 ~ 18.63 5.70±6.02 — 3.70±1.50(3.80±1.50) ＜MDA ~ 20.76 蛋类 6 0.54 ~ 2.00 1.10±0.64 — — — 水果类 14 ＜MDA ~ 0.80 0.27±0.25 2 — ＜MDA ~ 3.82 酒类 1 — 0.06±0.02 — — — 糖类 1 — 0.54±0.28 — — — 注：MDA. 最小可探测活度；“—”为该项无数值。a福州福清地区数据为福清核电厂30 km内监测数据和30 km外对照点的测量平均值，()内数值为福清核电对照点平均值

表 3 福州居民膳食不同食品组中总α放射性的分析结果及其他地区监测数据 Table 3 Analytical results of gross alpha radioactivity in different food groups of resident diets in Fuzhou and monitoring data in other areas

3.福州居民膳食中的总β放射性分析：福州居民膳食不同食品组中总β放射性的分析结果列于表 4。由于食品中不同浓度的钾离子存在，本次调查共检测120份样品的总β放射性测量结果均高于MDA。经计算得到，不同类型食品中总β放射性的活度浓度范围为1.12 ~ 528.19 Bq/kg，其中平均活度浓度值最高的食品组为水产类，最低为乳类。而总β放射性活度浓度最高值为豆类中黄豆样品，最低值为糖类样品。

表 4(Table 4)

表 4 福州居民膳食不同食品组中总β放射性的分析结果及其他地区监测数据 Table 4 Analytical results of gross beta radioactivity in different food groups of resident diets in Fuzhou and monitoring data in other areas 食品组 样品数 福州 福建其他地区 范围(Bq/kg) x±s(Bq/kg) 1964—1989年福州地区[4] 福州福清地区a[11] 漳州地区[5] 谷类 14 24.20 ~ 55.24 33.40±10.82 0.033~56.67 6.1±2.3b(14.5±2.8) 13.05 ~ 188.96b 豆类 14 30.22 ~ 528.19 137.34±179.30 — 薯类 4 85.6 ~ 87.8 87.00±0.10 43.33~96.67 蔬菜类 28 4.05 ~ 96.22 46.99±22.80 24.82~177.04 8.3±1.8(10.5±2.3) 34.56~122.81 肉类 16 7.89 ~ 102.22 56.97±24.55 — 7.0±1.6(7.4±1.4) 56.00~ 108.34 乳类 4 14.78 ~ 34.47 24.40±9.84 38.41~48.52 21.3±5.1(24.7±5.0) — 水产类 18 18.89 ~ 432.78 140.50±101.32 — 22.1±4.0(23.5±4.8) 17.86~169.01 蛋类 6 34.72 ~ 107.64 80.50±32.44 — — — 水果类 14 27.73 ~ 64.47 43.74±13.46 — — 36.26 ~76.62 酒类 1 — 7.59±0.06 — — — 糖类 1 — 1.12±0.02 — — — 注：MDA. 最小可探测活度；“—”为该项无数值。a福州福清地区数据为福清核电厂30 km内监测数据和30 km外对照点的测量平均值，括号内数值为福清核电对照点平均值；福清地区所列总β放射性数值为减钾后数值；b食品组的粮食作物类(包含谷类、豆类和薯类)

表 4 福州居民膳食不同食品组中总β放射性的分析结果及其他地区监测数据 Table 4 Analytical results of gross beta radioactivity in different food groups of resident diets in Fuzhou and monitoring data in other areas

常规食品中总α放射性核素的主要贡献来自天然放射性核素铀、钍和镭及其子体，而食品中总β放射性核素主要贡献来自⁴⁰K，以及其他发射β粒子的天然放射性核素衰变子体和早期核爆试验、核电厂事故等残留的长半衰期放射性核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs等^[13]。在常规监测中，对食品中所关注的放射核素进行一一监测是不现实，也是不经济的，总α和总β放射性水平作为各种核素的α和β放射性活度等效值的总和，可以有效的反映放射性总活度水平，可在核和辐射应急事件中作为放射性污染的信号和程度指标，因此对于食品进行总放射性测量也是核和辐射应急事件的首选方法之一^[14]。

本研究调查结果显示，不同食品组的总α和总β放射性活度浓度水平范围大，可达2~3个数量级，因其生长环境、气候及食品加工过程的条件不同，不同动植物对放射性核素的蓄积能力大小等原因^[15]，造成不同食品组中总α和总β放射性活度浓度差异大。食品中总β放射性核素的主要贡献来自于⁴⁰K，虽然不同食品中钾元素的含量略有不同，食品中总β放射性活度浓度水平均远高于总α。本研究调查的福州居民膳食中不同食品组的总β放射性结果与1964至1989年针对福建省福州地区历年调查数据比较，谷类、蔬菜类、薯类和肉类样品中总β放射性水平均介于历年调查范围区间^[4]。乳类样品总β放射性活度浓度明显略低于福州地区往年调查数据，可能原因是1964至1989年时期全球大气核爆试验、切尔诺贝利核事故等原因，环境中人工放射性核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs含量升高，且此类核素易转移至牛羊乳中所致^[16]。福州地区总β放射性水平与漳州地区比较，基本在同一数量级^[5]；福州福清地区总β放射性为减钾后的水平^[11]，也说明了由于福州居民膳食中总β放射性的主要贡献来自于⁴⁰K。

福州居民膳食中总α放射性水平与福州福清地区的调查结果基本一致，个别类别样品略低于漳州地区^{[5, 11]}。福州居民膳食中蔬菜类总α放射性水平相较福清地区、漳州地区略低，分析可能的主要原因是福州居民膳食调查的蔬菜类样品大多数来自居民日常食用的蔬菜类，包含了叶菜类、茎菜类、根菜类、果菜类、花菜类、食菌类等品种丰富，而福清地区和漳州地区调查的蔬菜类样品较为单一，后者是以核电厂监测及核电周边本底调查为目的，该蔬菜类样品以非大棚养殖的叶菜类为主。

本次调查的水产类食品组包含了鱼虾贝等样品，不同类型水产品对天然放射性核素的蓄积转移能力不同^[17]，本研究中水产品的总α放射性测量结果较其他食品组高，且活度范围大，这一结果也与陈群等^[18]、陈玉坤等^[19]、陈霞和黄为红^[20]对田湾、昌江、泰州地区海产品、淡水产品中总α放射性的分析结果基本一致。

本研究通过文献调研，获取福州市区的食品日消费量数据^[6]并制定食品清单，调查了福州市区涵盖了谷类、薯类、豆类、肉类、蛋类、乳类、水产类、蔬菜类、水果类、酒类和糖类共11个食品组样品，较全面的了解了福州市居民膳食中不同食品组的总α和总β放射性水平。本次研究开展膳食中总放射性调查，有利于发现食品中放射性水平的变化，也为放射性污染风险监测工作和突发核事件应急情况下采用预置干预水平提供重要参考。由于不同膳食中食品品种的丰富性，通过对福州居民膳食中不同食品组的总放射性调查也可为我国食品总放射性提供基础数据。

利益冲突  本研究由署名作者以下贡献声明独立开展，排名无争议，文章不涉及任何利益冲突

作者贡献声明  刘佳负责样品测量、数据分析和撰写论文；吕吉荣负责样品处理和数据整理；刘萌萌负责样品处理；郑琪珊负责设计实验、技术指导和论文修改；林丹负责技术性支持；黄丽华负责行政技术支持、指导和论文修改