中华放射医学与防护杂志  2025, Vol. 45 Issue (12): 1188-1193   PDF    
首台AP1000核电厂周围食品中γ放射性核素污染风险水平调查
赖忠俊 , 曹艺耀 , 郭佳娣 , 郝小吉 , 宣志强 , 任鸿 , 王东航 , 胡桂佳 , 俞顺飞     
浙江省疾病预防控制中心,杭州 310051
[摘要] 目的 调查首台AP1000核电厂周围食品中γ放射性核素污染风险水平。方法 在核电厂周围30 km范围内布设食品监测采样点,分别在核电机组商运前6年和商运后5年选择蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品、淡水产品作为研究对象。使用高纯锗γ能谱仪对采集的食品样品进行天然放射性核素(40K、238U、226Ra、228Ra)和人工放射性核素(54Mn、65Zn、95Zr、58Co、60Co、106Ru、110Agm125Sb、131I、134Cs、137Cs、144Ce)检测。根据国际原子能机构(IAEA)剂量估算方法估算核电厂商运前后所致周围人群待积有效剂量,评估人群健康风险。结果 商运前后核电厂周围食品中天然放射性核素水平变化不存在明显差异,除137Cs外,其余人工放射性核素均小于探测下限(DLL),核电厂商运前后蔬菜类、粮食类、禽畜肉、海产品和淡水产品中137Cs的平均含量分别为0.001、0.004、0.019、0.022 Bq/kg、<DLL和0.005 Bq/kg、<DLL、0.021、0.005 Bq/kg、<DLL。结果表明核电厂商运前后食品中137Cs的浓度水平不存在显著差异。核电厂商运前后食品中放射性核素所致当地居民待积有效剂量分别为138.66和215.89 μSv。结论 首台AP1000核电机组商运后对周围食品污染风险和人群健康风险均处于低水平。
[关键词] AP1000    γ放射性核素    风险评估    
Investigation of risk level of γ radionuclides contamination in food around the first AP1000 Nuclear Power Plant
Lai Zhongjun , Cao Yiyao , Guo Jiadi , Hao Xiaoji , Xuan Zhiqiang , Ren Hong , Wang Donghang , Hu Guijia , Yu Shunfei     
Zhejiang Provincial Center for Disease Control and Prevention, Hangzhou 310051, China
[Abstract] Objective To study the risk level of γ radioactive contamination in food around the first AP1000 Nuclear Power Plant(AP1000). Methods In accordance with of the relevant national standards, food monitoring points were set up within 30 km of the AP1000. Vegetables, grain, livestock and meat, seafood and fresh water products were sampled for the study of radioactivity levels in foods both six years prior to and five years post the commercial operation of the AP1000. Natural radionuclides (40K, 238U, 226Ra, 228Ra) and artificial radionuclides (54Mn, 65Zn, 95Zr, 58Co, 60Co, 106Ru, 110Agm, 125Sb, 131I, 134Cs, 137Cs, 144Ce) in food samples were detected by using HPGe gamma spectrometer. The committed effective doses were estimated on the basis of dose estimation method as recommended by the IAEA to evaluate the health risk before and after the operation of the AP1000. Results No significant differences were found in the levels of natural radioactivity in the foods around the AP1000 before and after the operation. All the artificial radionuclides but 137Cs were found to have the radioactivity levels less than the respective detection lower limit(DLL). The average activity concentration of 137Cs in vegetables, grains, poultry and livestock, seafood and fresh water products was 0.001, 0.004, 0.019, 0.022 Bq/kg, < DLL prior to operation and 0.005 Bq/kg, < DLL, 0.021, 0.005 Bq/kg, < DLL post operation, respectively. The result showed that there was no significant difference in the activity levels of 137Cs in foods before and after the operation. The committed effective dose to local residents surrounding the APP1000 site before and after the plant operation were estimated to be 138.66 and 215.89 μSv, respectively. Conclusions It is concluded that both the radioactivity levels in foods and the health risks to the local residents are found to be negligible after the operation of AP1000.
[Key words] AP1000    γ-radionuclide    Risk assessment    

食品是人体摄入放射性核素的来源之一,放射性核素在人体内的代谢需要一定时间,因此放射性核素衰变产生的射线可能对人体产生持续性的照射,增加人体剂量负担,因此,食品中放射性核素含量备受关注。随着核电的开发利用,核电厂周围食品中放射性核素的污染风险水平一直是人们关注的焦点。三门核电为全球首座采用AP1000核电机组的商运核电厂,当前运行的2个机组均为AP1000核电机组,其1号机组和2号机组分别于2018年6月和8月并网发电,实现了世界首座AP1000核电厂的商运。然而,AP1000堆型对电厂周围食品及人群的影响尚未有详细、系统的研究。因此,本研究将调查AP1000核电厂对其周围食品放射性物质污染风险水平。

材料与方法

1.样品采集:

依据《生物样品中放射性核素γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)[1]和《环境及生物样品中放射性核素γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)[2]采集样品,在AP1000核电站商运前(2013—2018年)和商运后(2019—2023年)均分别采集样品,采样点距AP1000核电厂30 km范围内,选择蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品和淡水产品作为监测对象,AP1000核电站商运前和商运后蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品和淡水产品的采样量分别为20、13、14、32、4和15、10、10、33、5份。

2.实验仪器:本研究使用两台美国堪培拉公司的高纯锗γ能谱仪作为实验室检测仪器,型号分别为BE5030和BE6530,相对探测效率分别为50%和65%,对1 332.5 keV γ射线的能量分辨力均<2.5 keV,每两年对仪器进行检定/校准,保证仪器性能符合检测要求。

3.样品处理与测量:样品采集后送至实验室,均按照GB/T 16145-1995[1]和GB/T 16145-2022[2]进行前处理。鲜样取可食部分直接制样后开展样品中131I核素测量;其中2013年至2015年的样品经干燥-灰化后制成灰样,其余样品均烘干至干样。随后将制好的样品放在高纯锗γ能谱仪上测量80 000 s,分析各类样品中40K、226Ra、228Ra、238U、54Mn、65Zn、95Zr、58Co、60Co、106Ru、110Agm125Sb、131I、134Cs、137Cs、144Ce含量,仪器探测效率使用堪培拉公司的无源效率刻度软件(LabSOCS)进行刻度。

4.探测下限(DLL):仪器DLL根据GB/T 16145-1995[1]中的方法计算,公式如下:

$\mathrm{DLL}=\frac{4.66}{\varepsilon P m} \sqrt{\frac{n_b}{T}}$ (1)

式中,DLL为探测下限,Bq/kg;εγ射线全能峰探测效率;Pγ射线发射几率;m为被分析样品的质量,kg;nbγ射线本底计数率, s-1T为测量时间(样品和本底T一样),s。

5.核素含量分析:本研究所涉样品中的放射性核素含量均参照GB/T 16145-1995[1]中的方法计算,当计算值≥仪器DLL时则计算值为最终结果值,否则最终结果值<DLL。粮食中各核素活度浓度值以干重计,其他为鲜重。

6.待积有效剂量估算:参考国际原子能机构(IAEA)第115号报告[3],剂量估算公式如下:

$C_{\mathrm{D}}=D_{\mathrm{F}} \times {\mathit{\Sigma}}\left(C_i \times I R_i\right)$ (2)

式中,CD为待积有效剂量,Sv;Cii类食品中放射性核素浓度(检测结果值<DLL的核素不纳入计算),Bq/kg;IRi为人群i类食品1年的摄入量[4],kg;DF为剂量转换系数,Sv/Bq。

结果

1.测量仪器探测下限:两台高纯锗γ能谱仪针对各类食品的探测下限列于表 1

表 1 两台γ能谱仪对各类样品中各核素探测下限汇总[Bq/kg(鲜重)] Table 1 Summary of detection limits of two gamma spectrometers for various nuclides in different samples[Bq/kg(Fresh weight)]

2.AP1000核电厂商运前后样品中放射性核素检出率:各类食品中40K在商运前后的检出率均为100%;238U在核电厂商运前后检出率最高的样品分别是淡水产品和海产品,226Ra在核电厂商运前后的检出率最高的样品均为海产品,且商运前和商运后的检出率差异不明显;228Ra在核电厂商运前后检出率最高的分别是淡水产品和海产品,且二者检出率接近,商运前后检出率差异不明显。人工核素的检出率较天然核素的检出率低,除137Cs外,其余人工核素均<DLL,核电厂商运前后137Cs检出率最高的样品均为禽畜肉,检出率分别为42.9%和30.0%,属于正常波动范围,详细结果列于表 2

表 2 AP1000核电厂商运前后放射性核素检出率(%) Table 2 Detection rate of radionuclides before and after operation of the AP1000 Nuclear Power Plants(%)

3.AP1000核电厂商运前后食品样品中放射性核素含量: 各类食品中放射性核素含量列于表 3,可知,AP1000核电厂商运前后各类食品中放射性核素浓度水平并未出现明显的上升趋势,总体处于正常波动范围。

表 3 AP1000核电厂商运前/后食品中放射性核素含量水平[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Levels of radioactivity in foods sampled before and after operation of the AP1000 Nuclear Power Plant[Bq/kg(fresh weight)]

4.AP1000核电厂商运前后137Cs检测结果分析:AP1000核电厂商运前/后各样品中137Cs浓度均值均远低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994)[5]标准中的限值,商运后137Cs的检出主要集中在海产品和禽畜肉类中,与商运前一致;商运前/后禽畜肉中137Cs的检出主要集中在猪肉中,商运后的检出均值为(0.021±0.003)Bq/kg,基本与商运前的结果(0.019±0.003)Bq/kg持平;AP1000商运前蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品中137Cs的平均浓度分别为0.001、0.004、0.019和0.002 Bq/kg,淡水产品中<DLL;商运后蔬菜、禽畜肉、海产品中137Cs的平均浓度分别为0.005、0.021和0.005 Bq/kg,粮食和淡水产品中<DLL。AP1000机组商运后各类食品中放射性核素137Cs浓度均值与商运前相比未出现显著升高趋势,137Cs浓度处于正常波动范围内。

5.AP1000核电厂商运前/后当地居民由食品中放射性核素所致待积有效剂量估算结果:食品中40K所致当地居民待积有效剂量在各核素中占据主导地位,商运前后分别为111.69和173.25 μSv;人工核素137Cs所致当地居民待积有效剂量在商运前后处于同一水平,分别为0.027和0.021 μSv,可见由人工放射性核素引起当地居民待积有效剂量的水平远低于天然放射性核素所致的水平,可忽略不计。

图 1所示为本研究调查的不同类型食品所致当地居民待积有效剂量分布图,结果表明,AP1000核电厂商运前后各类食品所致当地居民待积有效剂量分别为138.66和215.89 μSv,粮食在摄入放射性核素所致当地居民待积有效剂量中占比最大,分别占商运前后通过本研究监测5类食品摄入的总剂量的39.56%和35.70%,与蔬菜和淡水产品贡献的总剂量相当,商运前后禽畜肉对当地居民贡献的剂量处于一个稳定的水平,相反,海产品对当地居民贡献的剂量在商运前后存在较大波动。这主要归因于天然放射性核素在食品中的含量存在一定波动性。

图 1 AP1000核电站商运前后不同食物致当地居民待积有效剂量 Figure 1 Committed effective doses to local residents from different foods before and after operation of AP1000 Nuclear Power Plant

讨论

根据研究结果,AP1000核电厂商运前/后各类样品中40K的检出率为100%,除人工放射性核素137Cs在小部分样品中有检出外,其他人工放射性核素(54Mn、65Zn、95Zr、58Co、60Co、106Ru、110Agm125Sb、131I、134Cs、144Ce)在AP1000核电厂商运前/后均<DLL。海产品中各类核素的检测结果值较其他类型食品中的结果值高,这与赵新春等[6]报道的数据接近。天然放射性核素238U在各类样品中的检出率在AP1000核电厂商运前/后无明显差异,且其在海产品和淡水产品中的检出率较高;226Ra在AP1000核电厂商运前/后的海产品中检出率最高,且商运前后的检出率属正常波动范围;228Ra在AP1000核电厂商运前/后的海产品和淡水产品中的检出率较高,且前后无明显差异;综上,人工放射性核素的检出率较天然放射性核素检出率低,天然核素在海产品和淡水产品中的检出率较高,表明天然放射性核素趋向于在水生生物体内富集,这主要归因于放射性核素在食物链中的富集效应。

本研究结果表明,AP1000核电厂商运前/后各类样品中的人工放射性核素137Cs浓度水平相当,未出现明显增加趋势,137Cs核素主要来源于核爆试验、核爆炸和核事故,且结果与文献[7-14]报道一致。表明AP1000核电厂商运后反应堆流出物对当地污染风险处于低水平。

根据剂量估算结果,当地居民由食物中放射性核素所致待积有效剂量与放射性核素类型和食品的食用量为正相关,其中40K的贡献占主导地位,商运前后分别为111.69和173.25 μSv,与赵新春等[6]中的结果处于同一水平;其余核素引起的待积有效剂量在商运前/后只占40K的约20%和25%;从食品种类来看,粮食类是剂量的主要贡献者,因其食用量占比最大;从食入各类食品所致的待积有效剂量来看,核电厂商运前后存在一定波动,都处于低水平,结果与赵新春等[6]报道的结果一致,且均低于我国食品所致内照射剂量水平(0.24 mSv)[6],由此引起的健康风险低。

综上所述,经过11年连续监测的结果表明,AP1000核电厂在正常运行时,排放的流出物未引起周围食品中放射性核素污染风险明显增加,整体水平与运行前一致;由核电厂运行引起当地居民健康风险处于低水平,在确保核电厂安全运行的前提下,新一代核电技术AP1000对环境及人群的放射性污染风险低。

利益冲突  无

作者贡献声明  赖忠俊、俞顺飞负责方案设计,数据分析与论文撰写、修改;曹艺耀负责提出论文框架,改进研究方案;郭佳娣、郝小吉和宣志强负责研究方案实施;任鸿负责数据整理;王东航、胡桂佳负责样品预处理和制样

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