食品是人体摄入放射性核素的来源之一,放射性核素在人体内的代谢需要一定时间,因此放射性核素衰变产生的射线可能对人体产生持续性的照射,增加人体剂量负担,因此,食品中放射性核素含量备受关注。随着核电的开发利用,核电厂周围食品中放射性核素的污染风险水平一直是人们关注的焦点。三门核电为全球首座采用AP1000核电机组的商运核电厂,当前运行的2个机组均为AP1000核电机组,其1号机组和2号机组分别于2018年6月和8月并网发电,实现了世界首座AP1000核电厂的商运。然而,AP1000堆型对电厂周围食品及人群的影响尚未有详细、系统的研究。因此,本研究将调查AP1000核电厂对其周围食品放射性物质污染风险水平。
材料与方法1.样品采集:
依据《生物样品中放射性核素γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)[1]和《环境及生物样品中放射性核素γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)[2]采集样品,在AP1000核电站商运前(2013—2018年)和商运后(2019—2023年)均分别采集样品,采样点距AP1000核电厂30 km范围内,选择蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品和淡水产品作为监测对象,AP1000核电站商运前和商运后蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品和淡水产品的采样量分别为20、13、14、32、4和15、10、10、33、5份。
2.实验仪器:本研究使用两台美国堪培拉公司的高纯锗γ能谱仪作为实验室检测仪器,型号分别为BE5030和BE6530,相对探测效率分别为50%和65%,对1 332.5 keV γ射线的能量分辨力均<2.5 keV,每两年对仪器进行检定/校准,保证仪器性能符合检测要求。
3.样品处理与测量:样品采集后送至实验室,均按照GB/T 16145-1995[1]和GB/T 16145-2022[2]进行前处理。鲜样取可食部分直接制样后开展样品中131I核素测量;其中2013年至2015年的样品经干燥-灰化后制成灰样,其余样品均烘干至干样。随后将制好的样品放在高纯锗γ能谱仪上测量80 000 s,分析各类样品中40K、226Ra、228Ra、238U、54Mn、65Zn、95Zr、58Co、60Co、106Ru、110Agm、125Sb、131I、134Cs、137Cs、144Ce含量,仪器探测效率使用堪培拉公司的无源效率刻度软件(LabSOCS)进行刻度。
4.探测下限(DLL):仪器DLL根据GB/T 16145-1995[1]中的方法计算,公式如下:
| $\mathrm{DLL}=\frac{4.66}{\varepsilon P m} \sqrt{\frac{n_b}{T}}$ | (1) |
式中,DLL为探测下限,Bq/kg;ε为γ射线全能峰探测效率;P为γ射线发射几率;m为被分析样品的质量,kg;nb为γ射线本底计数率, s-1;T为测量时间(样品和本底T一样),s。
5.核素含量分析:本研究所涉样品中的放射性核素含量均参照GB/T 16145-1995[1]中的方法计算,当计算值≥仪器DLL时则计算值为最终结果值,否则最终结果值<DLL。粮食中各核素活度浓度值以干重计,其他为鲜重。
6.待积有效剂量估算:参考国际原子能机构(IAEA)第115号报告[3],剂量估算公式如下:
| $C_{\mathrm{D}}=D_{\mathrm{F}} \times {\mathit{\Sigma}}\left(C_i \times I R_i\right)$ | (2) |
式中,CD为待积有效剂量,Sv;Ci为i类食品中放射性核素浓度(检测结果值<DLL的核素不纳入计算),Bq/kg;IRi为人群i类食品1年的摄入量[4],kg;DF为剂量转换系数,Sv/Bq。
结果1.测量仪器探测下限:两台高纯锗γ能谱仪针对各类食品的探测下限列于表 1。
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表 1 两台γ能谱仪对各类样品中各核素探测下限汇总[Bq/kg(鲜重)] Table 1 Summary of detection limits of two gamma spectrometers for various nuclides in different samples[Bq/kg(Fresh weight)] |
2.AP1000核电厂商运前后样品中放射性核素检出率:各类食品中40K在商运前后的检出率均为100%;238U在核电厂商运前后检出率最高的样品分别是淡水产品和海产品,226Ra在核电厂商运前后的检出率最高的样品均为海产品,且商运前和商运后的检出率差异不明显;228Ra在核电厂商运前后检出率最高的分别是淡水产品和海产品,且二者检出率接近,商运前后检出率差异不明显。人工核素的检出率较天然核素的检出率低,除137Cs外,其余人工核素均<DLL,核电厂商运前后137Cs检出率最高的样品均为禽畜肉,检出率分别为42.9%和30.0%,属于正常波动范围,详细结果列于表 2。
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表 2 AP1000核电厂商运前后放射性核素检出率(%) Table 2 Detection rate of radionuclides before and after operation of the AP1000 Nuclear Power Plants(%) |
3.AP1000核电厂商运前后食品样品中放射性核素含量: 各类食品中放射性核素含量列于表 3,可知,AP1000核电厂商运前后各类食品中放射性核素浓度水平并未出现明显的上升趋势,总体处于正常波动范围。
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表 3 AP1000核电厂商运前/后食品中放射性核素含量水平[Bq/kg(鲜重)] Table 3 Levels of radioactivity in foods sampled before and after operation of the AP1000 Nuclear Power Plant[Bq/kg(fresh weight)] |
4.AP1000核电厂商运前后137Cs检测结果分析:AP1000核电厂商运前/后各样品中137Cs浓度均值均远低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994)[5]标准中的限值,商运后137Cs的检出主要集中在海产品和禽畜肉类中,与商运前一致;商运前/后禽畜肉中137Cs的检出主要集中在猪肉中,商运后的检出均值为(0.021±0.003)Bq/kg,基本与商运前的结果(0.019±0.003)Bq/kg持平;AP1000商运前蔬菜、粮食、禽畜肉、海产品中137Cs的平均浓度分别为0.001、0.004、0.019和0.002 Bq/kg,淡水产品中<DLL;商运后蔬菜、禽畜肉、海产品中137Cs的平均浓度分别为0.005、0.021和0.005 Bq/kg,粮食和淡水产品中<DLL。AP1000机组商运后各类食品中放射性核素137Cs浓度均值与商运前相比未出现显著升高趋势,137Cs浓度处于正常波动范围内。
5.AP1000核电厂商运前/后当地居民由食品中放射性核素所致待积有效剂量估算结果:食品中40K所致当地居民待积有效剂量在各核素中占据主导地位,商运前后分别为111.69和173.25 μSv;人工核素137Cs所致当地居民待积有效剂量在商运前后处于同一水平,分别为0.027和0.021 μSv,可见由人工放射性核素引起当地居民待积有效剂量的水平远低于天然放射性核素所致的水平,可忽略不计。
图 1所示为本研究调查的不同类型食品所致当地居民待积有效剂量分布图,结果表明,AP1000核电厂商运前后各类食品所致当地居民待积有效剂量分别为138.66和215.89 μSv,粮食在摄入放射性核素所致当地居民待积有效剂量中占比最大,分别占商运前后通过本研究监测5类食品摄入的总剂量的39.56%和35.70%,与蔬菜和淡水产品贡献的总剂量相当,商运前后禽畜肉对当地居民贡献的剂量处于一个稳定的水平,相反,海产品对当地居民贡献的剂量在商运前后存在较大波动。这主要归因于天然放射性核素在食品中的含量存在一定波动性。
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图 1 AP1000核电站商运前后不同食物致当地居民待积有效剂量 Figure 1 Committed effective doses to local residents from different foods before and after operation of AP1000 Nuclear Power Plant |
讨论
根据研究结果,AP1000核电厂商运前/后各类样品中40K的检出率为100%,除人工放射性核素137Cs在小部分样品中有检出外,其他人工放射性核素(54Mn、65Zn、95Zr、58Co、60Co、106Ru、110Agm、125Sb、131I、134Cs、144Ce)在AP1000核电厂商运前/后均<DLL。海产品中各类核素的检测结果值较其他类型食品中的结果值高,这与赵新春等[6]报道的数据接近。天然放射性核素238U在各类样品中的检出率在AP1000核电厂商运前/后无明显差异,且其在海产品和淡水产品中的检出率较高;226Ra在AP1000核电厂商运前/后的海产品中检出率最高,且商运前后的检出率属正常波动范围;228Ra在AP1000核电厂商运前/后的海产品和淡水产品中的检出率较高,且前后无明显差异;综上,人工放射性核素的检出率较天然放射性核素检出率低,天然核素在海产品和淡水产品中的检出率较高,表明天然放射性核素趋向于在水生生物体内富集,这主要归因于放射性核素在食物链中的富集效应。
本研究结果表明,AP1000核电厂商运前/后各类样品中的人工放射性核素137Cs浓度水平相当,未出现明显增加趋势,137Cs核素主要来源于核爆试验、核爆炸和核事故,且结果与文献[7-14]报道一致。表明AP1000核电厂商运后反应堆流出物对当地污染风险处于低水平。
根据剂量估算结果,当地居民由食物中放射性核素所致待积有效剂量与放射性核素类型和食品的食用量为正相关,其中40K的贡献占主导地位,商运前后分别为111.69和173.25 μSv,与赵新春等[6]中的结果处于同一水平;其余核素引起的待积有效剂量在商运前/后只占40K的约20%和25%;从食品种类来看,粮食类是剂量的主要贡献者,因其食用量占比最大;从食入各类食品所致的待积有效剂量来看,核电厂商运前后存在一定波动,都处于低水平,结果与赵新春等[6]报道的结果一致,且均低于我国食品所致内照射剂量水平(0.24 mSv)[6],由此引起的健康风险低。
综上所述,经过11年连续监测的结果表明,AP1000核电厂在正常运行时,排放的流出物未引起周围食品中放射性核素污染风险明显增加,整体水平与运行前一致;由核电厂运行引起当地居民健康风险处于低水平,在确保核电厂安全运行的前提下,新一代核电技术AP1000对环境及人群的放射性污染风险低。
利益冲突 无
作者贡献声明 赖忠俊、俞顺飞负责方案设计,数据分析与论文撰写、修改;曹艺耀负责提出论文框架,改进研究方案;郭佳娣、郝小吉和宣志强负责研究方案实施;任鸿负责数据整理;王东航、胡桂佳负责样品预处理和制样
| [1] |
国家技术监督局. GB/T 16145-1995生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S]. 北京: 中国标准出版, 1995. State Bureau of Quality and Technical Supervision. GB/T 16145-1995 Gamma spectrometry method of analysing radionuclides in biological samples[S]. Beijing: Standards Press of China, 1995. |
| [2] |
国家市场监督管理总局, 国家标准化管理委员会. GB/T 16145-2022环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法[S]. 北京: 中国标准出版社, 2022. State Administration for Market Regulation, National Standardization Administration. GB/T 16145-2022 Gamma-ray spectrometry method for the determintion of radionuclides in environmental and biological samples[S]. Beijing: Standards Press of China, 2022. |
| [3] |
International Atomic Energy Agency. No. 115 Report. International basic safety standards forprotection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources[R]. Vienna: IAEA, 1996.
|
| [4] |
陈江, 章荣华, 张荷香, 等. 浙江省城市居民膳食营养摄入状况研究[J]. 中国预防医学杂志, 2011, 12(2): 170-173. Chen J, Zhang RH, Zhang HX, et al. Dietary intake and nutrition status of urban residents in Zhejiang province[J]. Chin Prev Med, 2011, 12(2): 170-173. DOI:10.16056/j.1009-6639.2011.02.007 |
| [5] |
中华人民共和国卫生部. GB 14882-1994食品中放射性物质限制浓度标准[S]. 北京: 中国标准出版, 1995. Chinese Ministry of Health. GB 14882-1994 Limited concentrations of radioactive materials in food[S]. Beijing: Standards Press of China, 1994. |
| [6] |
赵新春, 冯兰英, 卢秀芳, 等. 2016—2020年防城港核电厂运行初期周边主要食品放射性水平与卫生学评估[J]. 职业与健康, 2022, 38(16): 2208-2212+2216. Zhao XC, Fen Lan Y, Lu XF, et al. Evaluation on radioactivity level and hygiene of main foods around Fangchenggang Nuclear Power Plant during initial period of operation from 2016-2020[J]. Occup and Health, 2022, 38(16): 2208-2212+2216. DOI:10.13329/j.cnki.zyyjk.2022.0453 |
| [7] |
石二为, 崔勇, 张谦, 等. 红沿河核电站运行前周边地区放射性水平及所致居民剂量[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2013, 33(6): 648-652. Shi EW, Cui Y, Zhang Q, et al. The radioactivity levels and population doses in areas around Hongyanhe Nuclear Power Plant before operation[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2013, 33(6): 648-652. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2013.06.021 |
| [8] |
许家昂, 李全太, 陈英民, 等. 海阳核电厂周边地区食品中放射性核素调查[J]. 中国辐射卫生, 2011, 20(4): 387-389. Xu JA, Li QT, Chen YM, et al. The investigation of activity concentrations of radionuclides in foods in the adjoining areas of Haiyang Nuclear Power Plant[J]. Chin J Radiol Health, 2011, 20(4): 387-389. DOI:10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2011.04.003 |
| [9] |
李忠平, 杨小柯, 刘祖森, 等. 1994—2004年核电站周围20km深圳地区食品中放射性活度水平分析[J]. 中国食品卫生杂志, 2007, 19(4): 330-332. Li ZP, Yang XK, Liu ZS, et al. Analysis of certain food radioactivity level in ambient area of 20 km away from nuclear power plant in shenzhen area from 1994 to 2004[J]. Chin J Food Hyg, 2007, 19(4): 330-332. DOI:10.13590/j.cjfh.2007.04.015 |
| [10] |
杨小勇, 余宁乐, 陈群, 等. 田湾核电站周围饮用水和食品放射性水平分析[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2012, 32(4): 407-409. Yang XY, Yu NL, Chen Q, et al. Analysis of radioactive levels of drinking water and food surrounding tianwan nuclear power plant[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2012, 32(4): 407-409. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2012.04.021 |
| [11] |
刘鸿诗, 胡晓燕, 陈彬, 等. 秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果[J]. 原子能科学技术, 2013, 47(10): 1906-1915. Liu HS, Hu XY, Chen B, et al. Monitoring result of radioactivity level in external environment around Qinshan NPP Base during past twenty years[J]. Atom Energy Sci Technol, 2013, 47(10): 1906-1915. |
| [12] |
刘亚奇, 张巍, 李群伟, 等. 海阳核电站运行前周边地区食品中放射性水平及所致居民剂量[J]. 中国辐射卫生, 2016, 25(2): 146-149. Liu YQ, Zhang W, Li QW, et al. The radioactivity levels and population doses in areas around Haiyang Nuclear Power Plant before operation[J]. Chin J Radiol Health, 2016, 25(2): 146-149. DOI:10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2016.02.006 |
| [13] |
陈人强, 关晓理, 李书龙, 等. 三亚市食品放射性核素含量及所致居民剂量估算[J]. 中国辐射卫生, 2002, 11(1): 31-32. Chen RQ, Guan XL, Li SL, et al. Content of radionuclides in food and estimation accumulated dose to residents in Sanya city[J]. Chin J Radiol Health, 2002, 11(1): 31-32. DOI:10.13491/j.cnki.issn.1004-714x.2002.01.024 |
| [14] |
陈玉珅, 雒潇, 陈妹, 等. 昌江核电站周围环境土壤放射性本底调查[J]. 中国热带医学, 2016, 16(10): 974-977. Chen YK, Luo X, Chen M, et al. Survey of radioactive background in soil around Changjiang Nuclear Power Station[J]. China Trop Med, 2016, 16(10): 974-977. DOI:10.13604/j.cnki.46-1064/r.2016.10.07 |
2025, Vol. 45


