秦山核电站位于浙江省嘉兴市海盐县，是我国机组数量最多、堆型最丰富的核电站，正常运行时排放的气态和液态流出物中含有¹³¹I、¹³⁷Cs、¹¹⁰Ag^m等人工核素和铀燃料相关核素^[1-2]，可能对周围环境产生一定的影响，本单位对核电站周围出产的各类食品放射性进行了长期监测。本研究调查了2012—2021年间秦山核电站周围食品中放射性水平，并基于本地食品消费量调查结果，估算食入食品所致的待积有效剂量。

1.样品采集：根据核电站周边食品放射性调查方案^[3]，结合周边30 km范围内居民的饮食习惯选择食品种类和具体品种，2012—2021年在秦山核电站设置稳定的食品采样点。

(1) 陆生食品采样：采集当地种植或养殖的食品，共采集94份食品，类型包括：蔬菜类31份(青菜、芹菜、卷心菜)、粮食类21份(大米、玉米、红薯)、家禽家畜类22份(鸡、鸭、猪、羊)、淡水鱼10份(鲫鱼)、茶叶10份(绿茶)。

(2) 海产品采样：设置在秦山核电站排放口周围的海域，采集种类包括海鱼(鲻鱼、鲈鱼、海杂鱼)、海虾(明虾、海白虾)、海蟹(青蟹)、海贝(蛏子、牡蛎)、海藻(海苔)，十年共采集54份海产品。

2.样品制备：样品采集时间跨度较长，食品样品的采集和制备依据《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)^[4]和《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2020)^[5]方法实施。鲜样样品采集后，根据食用习惯进行清洗和切割，取不少于1 kg的样品鲜样状态下装入2L马林杯，进行短半衰期核素¹³¹I的测量，剩余样品进行烘干、灰化、粉碎、研磨等处理，2012—2014年监测样品处理至灰化状态，使用ϕ75 mm×H70 mm圆柱体样品盒装样，2015—2021年将检测样品预处理至干燥状态，粉碎后使用2 L马林杯装样，所有样品均密封3~4周后进行γ核素测量。采集炒制后的茶叶样品，直接粉碎至40目装盒待检。

3.仪器设备：样品检测与分析使用2套宽能高纯锗(HPGe)γ能谱仪系统，型号分别为BE5030、BE6530；相对探测效率分别为53.4%、65%；配套铅室分别为747低本底铅室和777超低本底铅室，对应的50 ~ 2 000 keV本底积分计数分别为1.9和0.8计数/s；多道能谱分析仪分别为DSA1000和DSA-LX；⁶⁰Co 1 332 keV的能量分辨力分别为1.85和2.32 keV。两套设备均配置了无源效率刻度系统LabSOCS。

4.样品测量：样品测量活时间为80 000 s。测量结果值及探测下限的方法先后参照GB/T 16145-1995^[4]和GB/T 16145-2020^[5]。样品检测结果值均换算到其采样时的状态，其中茶叶为炒制干样状态，粮食类为干样状态，水产品、蔬菜、家禽家畜为生鲜状态。分析的核素包括：¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I、²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K。

5.质量控制：本研究所使用的仪器均经计量部门检定合格，实验室连续参加全国卫生系统放射性核素γ能谱分析实验室间比对，并取得较好结果。实验室定期开展仪器效率和本底质量控制监测。

6.数据处理：各种食品中γ放射性核素检测结果根据其大类进行归类，计算其算术平均值和标准差。放射性核素年摄入量公式为Q_i=C_i×I_i×365。式中，Q_i为i类放射性核素年摄入量，Bq；C_i为食物中i类放射性核素活度浓度，Bq/kg；I_i为居民某类食品中每天摄入量，kg/d。周围居民食品消费量情况参照2018年《浙江省疾病预防控制技术报告》^[6]中浙江省食用人群人均日消费量数据。待积有效剂量依据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871-2002)^[7]中方法估算，²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、¹³⁷Cs、¹³¹I、¹¹⁰Ag^m核素所致待积有效剂量的转换系数分别为4.5×10^-8、2.2×10^-7、2.8×10^-7、6.2×10^-9、2.5×10^-11、2.2×10^-8、2.8×10^-9 Sv/Bq。

1.天然放射性核素的活度浓度：食品中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K的活度浓度平均值分别为(0.869±1.758)、(0.471±1.280)、(0.251±0.640)、(123±195)Bq/kg(鲜重)，其食品类型的结果值范围和平均值列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 秦山核电站周围食品天然放射性核素活度浓度(Bq/kg，x±s) Table 1 Levels of natural radioactivity in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s) 食品类型 样品数 238U 232Th 226Ra 40K 检出率(%) 范围 均值 检出率(%) 范围 均值 检出率(%) 范围 均值 检出率(%) 范围 均值 水产品a 64 68.8 0.13~12.35 1.11±1.96 98.4 0.07~11.60 0.87±1.84 76.6 0.02~4.82 0.46±0.91 100 4.3~100.9 53.6±24.8 家禽家畜 22 18.2 0.19~4.60 0.31±1.01 45.5 0.03~0.23 0.05±0.07 54.5 0.07~0.40 0.09±0.11 100 15.7~228.1 71.0±42.3 粮食b 21 23.8 0.52~3.90 0.63±1.26 28.6 0.08~0.38 0.09±0.13 14.3 0.02~0.52 0.002±0.005 100 16.7~227.4 64.3±65.2 茶叶b 10 80.0 1.85~9.80 2.74±2.80 100.0 0.52~2.05 0.98±0.45 70.0 0.62~0.91 0.52±0.37 100 68.3~1 390.0 584±332 蔬菜 31 45.2 0.01~5.80 0.39±1.18 67.7 0.01~0.54 0.07±0.13 45.2 0.01~0.14 0.03±0.04 100 33.4~1 004.0 122±213 注：a包含海产品和淡水鱼；b干重，其他为鲜重

表 1 秦山核电站周围食品天然放射性核素活度浓度(Bq/kg，x±s) Table 1 Levels of natural radioactivity in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s)

2.人工放射性核素的活度浓度：食品中人工放射性核素的检出率低于天然放射性核素，其中¹³⁷Cs、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I有检出，其余⁵⁸Co、⁶⁰Co、¹³⁴Cs均低于仪器的探测下限。

(1) ¹³⁷Cs活度浓度：在全部148份食品样品中，有31份样品的¹³⁷Cs核素活度浓度高于仪器的探测下限，占总数的21%，各类型食品检出¹³⁷Cs的活度浓度范围和均值列于表 2，检出样品的总平均值为(0.017±0.060) Bq/kg(鲜重)，其中最高测量值为茶叶样品(0.510±0.210) Bq/kg(干重)。各类型食品2012至2021年检出核素¹³⁷Cs的情况及其活度浓度平均值列于表 3。

表 2(Table 2)

表 2 秦山核电站周围食品137Cs活度浓度(Bq/kg，x±s) Table 2 Levels of 137Cs in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s) 食品类型 样品数量 高于探测下限数量 检出率(%) 范围 均值 水产品a 64 9 14.1 0.006~0.138 0.008±0.026 家禽家畜 22 5 22.7 0.018~0.073 0.008±0.018 粮食b 21 2 9.5 0.041~0.210 0.126±0.067 茶叶b 10 6 60.0 0.020~0.510 0.136±0.168 蔬菜 31 9 29.0 0.006~0.220 0.011±0.039 合计 148 31 21.0 0.006~0.510 0.016±0.039 注：a包含海产品和淡水鱼；b干重，其他为鲜重

表 2 秦山核电站周围食品137Cs活度浓度(Bq/kg，x±s) Table 2 Levels of 137Cs in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s)

表 3(Table 3)

表 3 秦山核电站周围食品中137Cs的年度检出活度浓度均值(Bq/kg，x±s) Table 3 Annual average activity concentrations 137Cs in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s) 年份 茶叶a 家禽家畜 粮食a 蔬菜 水产品b 2012 — 0.011 — 0.009 0.001 2013 — 0.008 — 0.006 0.002 2014 — 0.012 0.041 0.007 0.002 2015 — 0.006 — 0.005 0.002 2016 — 0.036 — — — 2017 — — 0.210 — 0.018 2018 0.161 — — 0.008 0.040 2019 0.095 — — 0.073 — 2020 0.087 — — 0.003 0.012 2021 0.255 — — — — 注：“—”为检测结果小于探测下限。a干重，其他为鲜重；b包含海产品和淡水鱼

表 3 秦山核电站周围食品中137Cs的年度检出活度浓度均值(Bq/kg，x±s) Table 3 Annual average activity concentrations 137Cs in foods around Qinshan Nuclear Power Plant(Bq/kg, x±s)

(2) ¹¹⁰Ag^m活度浓度：在全部148份食品样品中，仅有2015年4份牡蛎样品中¹¹⁰Ag^m的活度浓度高于探测下限，其活度浓度范围为0.014~0.052 Bq/kg(鲜重)，海产品类检出的平均值为0.000 39 Bq/kg(鲜重)，其余年份的样品中均未再检出¹¹⁰Ag^m核素。

(3) ¹³¹I活度浓度：在全部148份食品样品中，仅2018年和2019年各有1份海藻类样品(海苔)中的¹³¹I核素活度浓度高于探测下限，其活度浓度值分别为0.074、0.178 Bq/kg(鲜重)，海产品类中检出的平均值为0.001 7 Bq/kg(鲜重)。其他年份的样品均未再检出¹³¹I核素。

(4) 其他核素活度浓度：另外三种核素¹³⁴Cs、⁵⁸Co、⁶⁰Co在各类食品样品中均小于探测下限。

3.待积有效剂量估算：居民对7种放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、¹³⁷Cs、¹³¹I、¹¹⁰Ag^m的年摄入量分别为141.2、36.9、20.7、38 212、3.09、0.039、0.009 Bq，所致的待积有效剂量分别为6.898、4.720、8.676、149.8、0.040、0.001、0.000 03 μSv，合计为0.170 mSv，各类食品中相应放射性核素所致待积有效剂量列于表 4。

表 4(Table 4)

表 4 秦山核电站周围成年居民通过食品摄入放射性核素所致待积有效剂量(μSv) Table 4 committed effective dose to local adult residents around Qinshan Nuclear Power Plant due to ingestion of radionuclides (μSv) 食品种类 年消费量(kg) 238U 232Th 226Ra 40K 137Cs 131I 110Agm 海产品 23.0 1.132 4.378 2.989 7.6 0.002 0.001 0.000 03 家禽家畜 35.4 0.489 0.374 0.863 15.6 0.004 — — 粮食 127.4 3.571 0.050 2.371 50.8 0.020 — — 绿茶 0.4 0.048 0.086 0.058 1.5 0.001 — — 蔬菜 97.5 1.658 1.467 0.760 74.3 0.014 — — 合计 283.7 6.898 4.720 8.676 149.8 0.040 0.001 0.000 03 注：“—”为检测结果小于探测下限

表 4 秦山核电站周围成年居民通过食品摄入放射性核素所致待积有效剂量(μSv) Table 4 committed effective dose to local adult residents around Qinshan Nuclear Power Plant due to ingestion of radionuclides (μSv)

秦山核电站是我国大陆最早的核电站，其拥有的机组数量最多，类型最丰富，它的运行状态是否正常，过程中所排放的放射性核素是否对周围居民健康带来影响是政府和公众最关心的问题，长期开展核电站周边食品放射性水平的监测具有十分重要的意义。

秦山核电站周围食品中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra等天然放射性核素水平远低于我国食品中放射性物质限值浓度标准^[8]，基本处于环境本底的波动范围。

目前检出人工放射性核素¹³⁷Cs的样品中放射性核素¹³⁴Cs检测结果均低于探测下限，基本可以推断食品中¹³⁷Cs的来源是历史上核试验的沉降灰和重大核事故释放。连续十年的监测发现检出率呈下降趋势，食入食品中¹³⁷Cs所致待积有效剂量为0.040 μSv，与刘翠红等^[9]2009年的估算值0.36 μSv相差一个数量级，分析认为主要原因是环境中¹³⁷Cs核素的衰变和往更深层土壤迁移致使各类生物体能够吸收到的¹³⁷Cs核素活度浓度值一直下降。各类食品¹³⁷Cs的检出没有规律，这是活度浓度极低导致的测量不确定性、食品来源和环境差异及测量方法和仪器的局限性共同造成的。本项目监测的海产品仅在2015年的牡蛎有人工放射性核素¹¹⁰Ag^m检出，其与国家核安全局公布的全国辐射环境质量报告中2013年、2015年、2016年在秦山核电站周围的牡蛎样品中检出的结果值在同一数量级^[10]，说明¹¹⁰Ag^m核素主要集中在核电站的液态排放物在周围海域的扩散。2017年之后到2024年国家核安全局公布的全国辐射环境质量报告中涉及的海洋生物的¹¹⁰Ag^m检出结果均低于探测下限^[10]，这是核电站采取各类方法有效地降低了该核素的排放^[11]。

秦山核电站周围成年居民通过食品摄入的γ放射性核素远低于我国公众成员的放射性核素年摄入量限值^[12]，所致待积有效剂量为0.170 mSv，与辽宁红沿河核电站2013—2020年研究估算值0.178 mSv非常接近^[13]，略小于山东省石岛湾核电站在2019—2022年的研究估算值0.206 mSv^[14]，略小于广西防城港核电站在2017年的研究估算值0.197 mSv^[15]，通过对各类核素的剂量贡献进行横向比较，发现以上4项调查的估算值差异主要是由于⁴⁰K核素的差异所致，其余核素的影响极小。

监测结果表明，2012—2021年期间秦山核电站未发生放射性物质场外环境泄漏的情况，但有极少量气态或液态形式的放射性排出物释放到场外环境中，这些放射性物质主要是裂变产物(如¹³¹I)活化产物(如¹¹⁰Ag^m)。极少量的放射性核素进入到周围环境未对周围食品的γ放射性核素水平造成显著影响，居民食用当地出产食品摄入的放射性核素造成的剂量很小，对周围居民的健康造成影响可忽略。

利益冲突  无

志谢 感谢海盐县疾控中心吴海平、徐俊杰，海宁市疾控中心丁丰等的支持

作者贡献声明  俞顺飞负责设计研究方案，收集数据，撰写论文；赖忠俊、任鸿负责实施研究过程，进行实验，修改论文；宣志强负责组织联络，修改论文；郭佳娣负责数据整理，修改论文；郝小吉负责样品采集，修改论文；王东航、胡桂佳负责样品预处理；曹艺耀负责提出研究方向，设计论文框架，修改论文