大气中的部分放射性核素(如⁷Be、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²¹⁰Pb、Pu的同位素)会与空气中的气溶胶结合，掌握对这些放射性核素在空气中的放射性水平是进行辐射评价的重要前提^[1]。⁷Be(宇生核素)、¹³⁷Cs(人工核素)和²¹⁰Pb(陆生核素)3种不同来源的放射性核素常被用作天然或人为核事故下的指示核素，本研究以这3种核素为研究对象，讨论了2021年3月至2023年3月空气中⁷Be、¹³⁷Cs和²¹⁰Pb的活度浓度的季节性变化规律以及与气象参数的相关性，以便更好地了解气象参数对空气中⁷Be、¹³⁷Cs和²¹⁰Pb活度浓度的影响，为辐射监测领域提供重要的参考依据。

1. 样品采集：实验整体流程如图 1所示，在位于北京市海淀区某综合自动监测站开展了为期两年的连续性采样工作，样品具体采样日期为2021年3月16日至2023年3月31日，每个样品连续采集7 d，因设备维护等不可抗力因素的影响，期间共采集并分析了60个气溶胶样品。该综合自动监测站气溶胶采样设备为华瑞核安HRH型超大流量气溶胶采样器，具体型号为HRHA01-SFS1000/A，采样流量为600 m³/h，采样所用滤膜尺寸为40 cm × 60 cm。气象参数取自距离采集点最近的某国控气象监测站点，为小时均值数据^[2]。

图 1 实验流程图 Figure 1 Experimental flow chart

2. 样品前处理：气溶胶样品采集完成后均封装于聚乙烯袋内，经前处理后的样品装入圆柱形塑料样品盒(Ф75mm × 70mm，与气溶胶γ能谱仪标准源相同的样品盒)中压实、称重。样品采集和前处理全程依据《辐射环境监测技术规范》(HJ 61-2021)^[3]中的相关要求。

3. 测量仪器与方法：测量仪器使用美国ORTEC公司的GMX-60型N型同轴低本底反康高纯锗γ能谱仪，经国防科技工业电离辐射一级计量站检定合格，相对探测效率70%，能量响应范围：80 keV~10 MeV，⁶⁰Co 1 332.5 keV能量分辨力≤2.3 keV。每个样品的测量时间为24 h。测量和分析过程严格依照《环境及生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2022)^[4]、《环境空气气溶胶中γ放射性核素的测定滤膜压片/γ能谱法》(HJ 1149-2020)^[5]、《高纯锗γ能谱通用方法》(GB/T 11713-2015)^[6]进行。本研究中所使用的标准源购置于中国原子能科学研究院，出厂编号201401A007，采样所用的滤膜材料与标准源与是一样的，用于刻度的标准源核素信息如表 1所示。

表 1(Table 1)

表 1 标准源放射性活度信息 Table 1 Standard source radioactivity information 核素 活度(Bq) 相对扩展不确定度(k=2，%) 241Am 106.0 4.6 133Ba 36.2 5.0 137Cs 52.4 4.2 60Co 25.4 4.8 235U 29.0 4.6 238U 621.0 6.0 232Th 61.6 5.4 注：活度参考日期：2021年5月31日

表 1 标准源放射性活度信息 Table 1 Standard source radioactivity information

4. 质量控制：本研究中所使用的采样和测量仪器均经过计量检定合格并在有效期内。北京市核与辐射安全中心辐射监测实验室近5年内多次参加国际原子能机构(IAEA)、中国辐射防护研究院、生态环境部核与辐射安全中心等国内外实验室放射性测量比对，结果均为满意或合格。

5. 统计学处理：使用SPSS 26.0软件对数据进行统计分析。在对气溶胶中⁷Be、¹³⁷Cs和²¹⁰Pb活度浓度与气象参数进行皮尔逊相关性分析时。P＜0.05为差异有统计学意义。

1. 气溶胶中⁷Be、¹³⁷Cs和²¹⁰Pb的活度浓度总体情况：60个气溶胶中⁷Be全部检出，其活度浓度范围为1.17~7.79 mBq/m³，均值为(3.36±1.33)mBq/m³；有22个气溶胶样品检出了¹³⁷Cs，其活度浓度范围为0.39~8.49 μBq/m³，均值为(0.59±1.47)μBq/m³；60个气溶胶中²¹⁰Pb全部检出，其活度浓度范围为0.21~1.36 mBq/m³，均值为(0.56±0.26)mBq/m³。气溶胶中⁷Be活度浓度与温度的变化趋势、⁷Be月平均活度浓度与降雨量的变化趋势、¹³⁷Cs活度浓度随时间的变化趋势、²¹⁰Pb活度浓度与温度的变化趋势、2021年北京市海淀区PM10浓度统计分别见图 2~6。

图 2 气溶胶中7Be活度浓度与温度的变化趋势 Figure 2 Variation trend of 7Be activity concentration in aerosols and temperature

图 3 气溶胶中7Be月平均活度浓度与降雨量的变化趋势 Figure 3 Variation trend of monthly mean activity concentration of 7Be in aerosols and precipitation

图 4 气溶胶中137Cs活度浓度随时间的变化趋势 Figure 4 Variation trend of 137Cs activity concentration in aerosols over time

图 5 气溶胶中210Pb活度浓度与温度的变化趋势 Figure 5 Variation trend of 210Pb activity concentration in aerosols and temperature

图 6 2021年北京市海淀区PM10浓度统计图 Figure 6 Statistical map of PM10 concentration in Haidian District, Beijing in 2021

2. 气溶胶中⁷Be、¹³⁷Cs、²¹⁰Pb活度浓度与气象参数的相关性分析：气溶胶中⁷Be、¹³⁷Cs、²¹⁰Pb活度浓度与气象参数的皮尔逊分析结果如表 2所示。

表 2(Table 2)

表 2 不同气象参数下气溶胶中7Be、137Cs、210Pb活度浓度的皮尔逊分析结果 Table 2 Pearson analysis results of 7Be, 137Cs, 210Pb activity concentrations and meteorological parameters in aerosols 气象参数 7Be 137Cs 210Pb r P值 r P值 r P值 温度 0.38 0.003 -0.08 0.533 -0.31 0.016 降水量 0.04 0.867 -0.24 0.262 -0.23 0.296 相对湿度 -0.03 0.818 -0.41 0.001 0.15 0.262 气压 -0.40 0.003 -0.20 0.156 0.37 0.004

表 2 不同气象参数下气溶胶中7Be、137Cs、210Pb活度浓度的皮尔逊分析结果 Table 2 Pearson analysis results of 7Be, 137Cs, 210Pb activity concentrations and meteorological parameters in aerosols

气溶胶中⁷Be的活度浓度季度均值春季最高，达到了4.31 mBq/m³；夏季与秋季季度均值较为接近，分别为3.53和3.09 mBq/m³；冬季季度均值为2.45 mBq/m³。这与王欢等^[7]研究的2017—2020年北京地区空气气溶胶中⁷Be的活度浓度季节分布规律较为一致。质子(约87%)、α粒子(约12%)和较重的核(约1%)组成的宇宙射线进入大气层时，它们与大气中N、O原子相互作用而产生了⁷Be^[8]，气溶胶中⁷Be的活度浓度主要受平流层对流层空气垂直运动以及降雨的影响^[9]，春季由于温度升高，平流层对流层的运动变得活跃，气溶胶中⁷Be的活度浓度会出现升高的趋势。在本研究中，气溶胶中⁷Be的活度浓度与温度的变化周期保持一致，与温度呈正相关性(r=0.38，P＜0.05)。温度的变化是引起气压变化的重要因素，当空气冷却时，空气收缩，密度增大，单位面积上承受的空气柱质量增加，气压也就升高，两者呈反比关系，因此，本研究中气溶胶中⁷Be的活度浓度与气压呈正相关性(r=-0.40，P＜0.05)。夏季虽然温度较高，但由于夏季(例如2021年夏季)降雨量较大，因此空气中气溶胶中⁷Be的活度浓度会有所降低。从降雨量这单一因素来看，降水的增加则会导致⁷Be活度浓度降低^[10]。然而，本研究中⁷Be的月平均活度浓度与降水量之间并不符合这个规律，气溶胶中⁷Be的活度浓度与降水量、相对湿度之间无相关性也证明了这一点(r=0.04，P=0.867；r=-0.03，P=0.818)，这说明气溶胶中⁷Be的活度浓度受温度的影响更大，没有足够大的降雨量很难对气溶胶中⁷Be的活度浓度产生显著影响。

本研究中检出的气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度的范围为0.1~8.49 μBq/m³，高于丹麦的0.36~2.2 μBq/m^3[11]，但远低于塞尔维亚的5~85 μBq/m^3[12]和德国的2.8~133 μBq/m^3[13]。气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度与温度、降水量、气压等气象参数均无相关性，与相对湿度呈负相关性(r=-0.41，P＜0.05)，这与现有研究结果一致^{[11, 13]}。人类早期的大气层核武器试验、核事故(例如切尔诺贝利核事故)以及核设施排放释放到空气中的¹³⁷Cs通过运输、迁移等机制，最终绝大部分(75%~95%)会通过沉积在土壤表面。在再悬浮机制的作用下，土壤颗粒会裹携表层的¹³⁷Cs重新进入空气中^[14]。北京春季沙尘天气较为频繁，以2021年为例，其PM10浓度远超其余季节，气溶胶中的¹³⁷Cs活度浓度在每年的春季也会出现高峰值。

气溶胶中²¹⁰Pb的活度浓度季度均值从高到低依次为冬季、秋季、春季和夏季，分别为0.75、0.72、0.53和0.44 mBq/m³。²²²Rn在近地表空气中的衰变是产生²¹⁰Pb的方式之一，在逐渐释放到空气的过程中会与积累模态的气溶胶颗粒结合，其活度浓度随海拔的升高而降低，这种特性使其成为描述大气气团运动的理想示踪剂^[14]。因此，空气气溶胶中²¹⁰Pb主要受温度、降水等气象参数影响，呈现明显的季节性变化。本研究中，气溶胶中²¹⁰Pb的活度浓度与温度呈负相关性(r=-0.31，P＜0.05)，与气压呈正相关性(r=0.37，P＜0.05)。冬季因寒冷少雪以及煤炭燃烧供暖，气溶胶中²¹⁰Pb的活度浓度最高。夏季降雨量增多，由于雨水对空气的有淋洗作用，导致地表内²²²Rn的析出降低，夏季的空气中的²¹⁰Pb活度浓度夏季季度均值最低。

利益冲突  无

志谢 感谢北京市气象数据中心对本研究的大力支持

作者贡献声明  李立凡负责实施研究、数据处理和论文撰写；范雪波负责数据收集与资料分析；李慧萍负责课题设计；刘庆云负责论文审阅；吕旭雅修改论文；刘晖负责数据收集