一种确定β-γ混合辐射场中β射线及γ射线剂量的方法

引用本文

张璇, 黄建微, 李德红, 成建波. 一种确定β-γ混合辐射场中β射线及γ射线剂量的方法[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2024, 44(7): 608-612, DOI: 10.3760/cma.j.cn112271-20230811-00040.

张璇 , 黄建微 , 李德红 , 成建波

中国计量科学研究院, 北京 100029

收稿日期: 2023-08-11

基金项目: 中国计量科学研究院基本科研业务费项目(AKYCX2315)

通信作者: 李德红, Email: lidh@nim.ac.cn

[摘要] 目的为确定热释光剂量计在β-γ混合辐射场中β射线及γ射线剂量, 提出了一种新的测量方法并对该方法进行验证, 以探讨这种方法的有效性。方法将个人剂量监测用热释光剂量计分别置于β射线参考辐射场(⁹⁰Sr/⁹⁰Y, ⁸⁵Kr)和γ射线参考辐射场(¹³⁷Cs)中进行辐照。针对个人剂量当量H_p(10)和H_p(0.07), 在2.0 ~15.0 mSv剂量范围内开展线性响应和归一至¹³⁷Cs源的响应研究。通过个人剂量计中用于H_p(10)和H_p(0.07)监测处的探测器, 确定混合辐射场中β射线和γ射线剂量, 并对结果进行了验证。结果 γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)、β射线下H_p(0.07)的判定系数均满足R²＞0.998。⁹⁰Sr/⁹⁰Y源和⁸⁵Kr源各剂量下归一至¹³⁷Cs源的响应平均值, 分别为1.14和0.18;通过剂量响应曲线得到的斜率值计算二者的归一至¹³⁷Cs源的响应值分别为1.17和0.18。⁸⁵Kr源下, H_p(10)监测处的测得值与H_p(0.07)监测处的测得值之比(k_R值)接近于0, ¹³⁷Cs源下的k_R值接近于1。采用基于k_R平均值与k_R斜率值计算, 得到的H_p(10)_γ、H_p(0.07)_γ和H_p(0.07)_β的计算值与约定值最大相对偏差分别为6.1%与6.0%。结论该方法可应用于单个β源和单个γ源下β-γ混合辐射场的β射线及γ射线剂量评估。

[关键词] β-γ混合辐射场热释光剂量计个人剂量监测

A method for radiation dose assessment of β-rays and γ-rays in mixed β-γ fields

Zhang Xuan , Huang Jianwei , Li Dehong , Cheng Jianbo

National Institute of Metrology, Beijing 100029, China

Fund programs: NIM-Basic Research Business Expenses Key Field Program, China(AKYCX2135)

Corresponding author: Li Dehong, Email: lidh@nim.ac.cn

[Abstract] Objective To test a new method with thermoluminescent dosimeters (TLDs) to determine the β-ray and γ-ray doses of β-γ mixed radiation fields. Methods TLDs for personal dose monitoring were irradiated in the reference radiation fields of β-rays (⁹⁰Sr/⁹⁰Y, ⁸⁵Kr) and γ-rays (¹³⁷Cs). Across the range of 2.0-15.0 mSv, the linearity of TLD response and normalized response with respect to ¹³⁷Cs were determined at the depths of H_p(10) and H_p(0.07). Using TLD detector readings at the depths of H_p(10) and H_p(0.07), β- and γ-ray doses in the mixed radiation fields were determined, and the result were verified. Results For H_p(10) and H_p(0.07) under γ-ray exposure and H_p(0.07) under β-ray exposure, the coefficient of determination (R²) were all >0.998. For the ⁹⁰Sr/⁹⁰Y source and⁸⁵Kr source, the average values of response values normalized with respect to ¹³⁷Cs at different doses were 1.14 and 0.18, respectively; and the normalized response values derived from the slope values of the dose-response curves for the two sources were 1.17 and 0.18, respectively. The ratios of measurements of H_p(10) to H_p(0.07), k_R, for the ⁸⁵Kr source were close to 0, while the k_R values for the ¹³⁷Cs source were close to 1. Using the average value of k_R and the slope value of k_R for calculation, the maximum relative deviations between the calculated values and conventional values for H_p(10)_γ, H_p(0.07)_γ, and H_p(0.07)_β were 6.1% and 6.0%, respectively. Conclusions This method can be applied for the assessment of β-ray and γ-ray doses in β-γ mixed radiation fields of a single β source and single γ source.

[Key words] β-γ mixed radiation field Thermoluminescent dosimeter Personal dose monitoring

混合辐射场一般由至少两种不同类型的辐射(如中子和γ射线)、不同的能量(如中子能谱)或不同的放射源(如¹³⁷Cs源与⁹⁰Sr源)组成。实际场景条件下，混合辐射场极为常见，如一种放射性核素就可发射出不同能量、不同类型的射线。混合辐射场常见于核医学、核电站、宇宙辐射以及废物处理和退役等多个场所^[1-3]。不同辐射类型的混合辐射场其能量传递方式可能不一样，因此在相同吸收剂量水平下可能表现出不同的生物学效应，对人体造成不同的影响。

然而，在实际剂量监测中，为便于剂量评估，对于混合辐射场，常常会忽略被认为危险性较小、易于防护的射线(如β射线)。但已有研究表明β射线可对皮肤或眼晶状体等器官产生较大风险，若未考虑β射线等弱贯穿辐射的影响，可能导致实际受照剂量超过限值^[4]。因此在混合辐射场中，仅评估总剂量是不充分的，还应分别计算各类射线的剂量贡献，以获得更加准确和全面的辐射暴露评估。为准确评估出β-γ混合辐射场中β射线和γ射线的剂量值，本文介绍了一种新的测量方法，通过基于热释光剂量测量系统的个人剂量计中的H_p(10)和H_p(0.07)确定β射线及γ射线剂量，并对该方法进行验证，以评估其有效性。

材料与方法

1.仪器设备

(1) 热释光剂量测量系统：本研究使用的热释光探测器为分散性±3%，ϕ 4.5 mm×0.8 mm的LiF(Mg, Cu, P)圆片(北京海阳博创科技股份有限公司)；热释光读出器为RE2000型(法国Mirion公司)；个人剂量计为Mirion TLD剂量计，由剂量盒、滑片盒和滑片构成；可放置4个探测器，其中3个探测器用于H_p(10)剂量监测(前覆盖3.3 mm塑料，以达到10 mm组织等效厚度)，1个探测器用于H_p(0.07)剂量监测(前覆盖0.03 mm薄膜，以避光防尘防水)。

(2) 参考辐射场与体模：在中国计量科学研究院⁹⁰Sr/⁹⁰Y、⁸⁵Kr β射线参考辐射场与¹³⁷Cs γ射线参考辐射场完成辐照。⁹⁰Sr/⁹⁰Y和⁸⁵Kr源带有展平过滤器，其平均β射线能量分别为0.8和0.24 MeV^[5]，源距离个人剂量计30 cm，所用体模为30 cm × 30 cm × 5 cm的有机玻璃(PMMA)板；¹³⁷Cs源能量为0.662 MeV，距离个人剂量计2.0 m，所用体模为30 cm × 30 cm × 15 cm的平板水箱。照射所依据的标准为《核能—参考β辐射第3部分：场所剂量仪和个人剂量计的校准及其对β辐射能量响应和角响应的测定》(ISO 6 980.3-2022)^[6]和《辐射防护—用于校准剂量仪和剂量率仪及确定其能量响应的X和γ参考辐射第3部分：场所剂量仪和个人剂量计的校准及其能量响应和角响应的测定》(ISO 4 037.3-2019)^[7]。

2.实验方法

(1) 热释光剂量测量系统的校准及归一至¹³⁷Cs的响应：将热释光探测器在240℃条件下退火10 min，装入个人剂量计内，放置24 h后，分为15组，每组5个剂量计，采用⁹⁰Sr/⁹⁰Y、⁸⁵Kr与¹³⁷Cs源分别进行辐照。每个源下的照射剂量值分别为2、3、5、10和15 mSv。另备2组分别用于β射线本底测量和γ射线本底测量。确定各参考辐射质下的刻度系数及归一化响应。

(2)β-γ混合辐射场剂量评估方法及验证：考虑热释光探测器前不同屏蔽厚度对弱贯穿辐射的吸收，Ciupek等^[8]提出了通过H_p(10)和H_p (0.07)监测处的探测器测得值，在混合辐射场下确定β射线H_p(0.07)和γ射线H_p(10)的计算公式，具体如下：

$k_{\mathrm{R}}=\frac{N_{H_{\mathrm{p}}(10), \mathrm{R}}}{N_{H_{\mathrm{p}}(0.07), \mathrm{R}}}$

(1)

$H_{\mathrm{p}}(10)_\gamma=\frac{C_{f, \gamma, 10} \times\left(k_{\mathrm{R}, \mathtt{β}} \times N_{H_{\mathrm{p}}(0.07)}-N_{H_{\mathrm{p}}(10)}\right)}{k_{\mathrm{R}, \mathtt{β}}-1}$

(2)

$H_{\mathrm{p}}(0.07)_\mathtt{β}=\frac{C_{f, \mathtt{β}, 0.07} \times\left(N_{H_{\mathrm{p}}(10)}-N_{H_{\mathrm{p}}(0.07)}\right)}{k_{\mathrm{R}, \mathtt{β}}-1}$

(3)

式中，k_R为各参考辐射质下，用于H_p(10)监测处的探测器计数值N_{H_p(10), R}与用于H_p(0.07)监测处的探测器计数值N_{H_p(0.07), R}之比；H_p(10)_γ和H_p(0.07)_β分别为β-γ混合辐射场中γ射线下的H_p(10)值，以及β射线下的H_p(0.07)值；C_f_{, γ, 10}和C_f_{, β, 0.07}分别为相应参考辐射质下H_p(10)和H_p(0.07)的刻度系数。

根据监测处的测得值也可得到混合辐射场中γ射线H_p(0.07)值H_p(0.07)_γ。

$H_{\mathrm{p}}(0.07)_\gamma=\frac{C_{f, \gamma, 0.07} \times\left(k_{\mathrm{R}, \mathtt{β}} \times N_{H_{\mathrm{p}}(0.07)}-N_{H_{\mathrm{p}}(10)}\right)}{k_{\mathrm{R}, \mathtt{β}}-1}$

(4)

将个人剂量计分为7组，每组5个，分别照射3 mSv ⁹⁰Sr/⁹⁰Y源β射线剂量+7 mSv γ射线剂量、5 mSv ⁹⁰Sr/⁹⁰Y源β射线剂量+5 mSv γ射线剂量、7 mSv ⁹⁰Sr/⁹⁰Y源β射线剂量+3 mSv γ射线剂量、3 mSv ⁸⁵Kr源β射线剂量+7 mSv γ射线剂量、5 mSv ⁸⁵Kr源β射线剂量+5 mSv γ射线剂量、7 mSv ⁸⁵Kr源β射线剂量+3 mSv γ射线剂量、3 mSv ⁸⁵Kr源β射线剂量+3 mSv ⁹⁰Sr/⁹⁰Y源β射线剂量+3 mSv γ射线剂量。另备一组用于本底测量。确定该剂量评估方法与实际照射值的差异，验证其准确性。

结果

1. 剂量响应：γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)和β射线下H_p(0.07)的剂量响应曲线(截距为0)如图 1所示。⁹⁰Sr/⁹⁰Y源、⁸⁵Kr源的H_p(0.07)、¹³⁷Cs源下的H_p(10)和H_p(0.07)在(2.0 ~15.0)mSv剂量范围内剂量响应呈线性，线性拟合公式见图 1，判定系数均满足R²＞0.998，剂量线性响应结果较好。根据该曲线可知γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)的刻度系数分别为5.508 33×10^-7 mSv/计数、5.583 64×10^-7 mSv/计数，⁹⁰Sr/⁹⁰Y源和⁸⁵Kr源β射线下H_p(0.07)的刻度系数分别为4.775 51×10^-7 mSv/计数、3.082 83×10^-6 mSv/计数。

图 1 不同参考辐射质不同剂量下的测量结果 Figure 1 Measurement results at different doses for different reference radiation qualities

2. 归一至¹³⁷Cs源的响应及k_R值：不同能量射线照射相同剂量时热释光探测器读数不同，将不同能量下的H_p(0.07)响应值归一到¹³⁷Cs(662 keV)，其结果见表 1。各剂量下⁹⁰Sr/⁹⁰Y源和⁸⁵Kr源归一到¹³⁷Cs(662 keV)响应的平均值分别为1.14和0.18；通过剂量响应曲线斜率计算得到二者的归一化响应值分别为1.17和0.18。⁹⁰Sr/⁹⁰Y源下的归一化响应值远高于⁸⁵Kr源。

表 1 不同辐射剂量的归一化响应和k_R值 Table 1 Normalized response values and k_R values at different radiation doses

通过各剂量下N_{H_p(10), R}与N_{H_p(0.07), R}之比的平均值，计算得到⁹⁰Sr/⁹⁰Y、⁸⁵Kr和¹³⁷Cs源下的k_R分别为0.206、0.002和1.007；通过剂量与k_R的关系曲线斜率值，计算得到⁹⁰Sr/⁹⁰Y、⁸⁵Kr和¹³⁷Cs源下的k_R分别为0.205、0.002和1.014。⁸⁵Kr源下的k_R值接近于0，¹³⁷Cs源下的k_R值接近于1。

3. β-γ混合辐射场评估剂量与参考值的比较：根据公式(2)~(4)计算得到γ射线和β射线剂量值与实际照射值(参考值)进行比较，结果见表 2、3。针对单个β射线源和单个γ射线源的混合辐射场，利用平均值计算得到的k_R值进行计算，计算值与参考值之间相对偏差为-4.5%~6.1%。其中⁹⁰Sr/⁹⁰Y源与¹³⁷Cs源混合辐射场下相对偏差为-1.1%~6.1%，⁹⁰Sr/⁹⁰Y源剂量比例越高，计算得到的H_p(0.07)越易被低估；⁸⁵Kr源与¹³⁷Cs源混合辐射场下相对偏差为-4.5%~3.6%。针对2个β射线源和单个γ射线源的混合辐射场，γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)相对偏差分别为-4.6%、-3.3%，而β射线下H_p(0.07)相对偏差为19%。

表 2 基于k_R平均值计算得到的不同组别β-γ混合辐射场下H_p(10)和H_p(0.07)值 Table 2 H_p(10) and H_p(0.07) calculated based on the average value of k_R in mixed β-γ radiation fields for different groups

组别	辐射质	参考剂量(mSv)		计算值(mSv)		相对偏差(%)
组别	辐射质	H_p (10)	H_p (0.07)	H_p (10)	H_p (0.07)	H_p (10)	H_p (0.07)
1	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	3.37	—	3.58	—	6.13
	¹³⁷Cs	7.00	7.00	7.00	7.10	0.07	1.43
2	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	4.72	—	4.70	—	-0.50
	¹³⁷Cs	5.00	5.00	5.08	5.15	1.57	2.96
3	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	6.74	—	6.67	—	-1.07
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	3.12	3.17	3.99	5.42
4	⁸⁵Kr	—	2.98	—	2.99	—	0.26
	¹³⁷Cs	7.00	7.00	7.09	7.19	1.37	2.75
5	⁸⁵Kr	—	4.94	—	5.12	—	3.55
	¹³⁷Cs	5.00	5.00	4.97	5.03	-0.68	0.67
6	⁸⁵Kr	—	6.94	—	6.62	—	-4.53
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	3.02	3.06	0.61	1.99
7	⁸⁵Kr	—	2.99	—	3.59^a	—	19.3
	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	3.01	—	—	—	—
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	2.87	2.90	-4.61	-3.31
注：^a该值计算所采用的k_{R, β}值为⁹⁰Sr/⁹⁰Y的k_R值；“—”为无数据

表 3 基于k_R斜率值计算得到的不同组别β-γ混合辐射场下H_p(10)和H_p(0.07)值 Table 3 H_p(10) and H_p(0.07) calculated based on the slope value of k_R in mixed β-γ radiation fields for different groups

组别	辐射质	参考剂量(mSv)		计算值(mSv)		相对偏差(%)
组别	辐射质	H_p (10)	H_p (0.07)	H_p (10)	H_p (0.07)	H_p (10)	H_p (0.07)
1	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	3.37	—	3.57	—	5.95
	¹³⁷Cs	7.00	7.00	7.01	7.10	0.17	1.53
2	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	4.72	—	4.69	—	-0.67
	¹³⁷Cs	5.00	5.00	5.09	5.16	1.75	3.15
3	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	6.74	—	6.66	—	-1.24
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	3.14	3.18	4.43	5.86
4	⁸⁵Kr	—	2.98	—	2.98	—	0.20
	¹³⁷Cs	7.00	7.00	7.09	7.19	1.37	2.76
5	⁸⁵Kr	—	4.94	—	5.12	—	3.49
	¹³⁷Cs	5.00	5.00	4.97	5.03	-0.67	0.68
6	⁸⁵Kr	—	6.94	—	6.62	—	-4.58
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	3.02	3.06	0.64	2.01
7	⁸⁵Kr	—	2.99	—	3.58^a	—	19.1
	⁹⁰Sr/⁹⁰Y	—	3.01	—	—	—	—
	¹³⁷Cs	3.00	3.00	2.87	2.91	-4.38	-3.07
注：^a该值计算所采用的k_{R, β}值为⁹⁰Sr/⁹⁰Y的k_R值；“—”为无数据

针对单个β射线源和单个γ射线源的混合辐射场，利用斜率值计算得到的k_R值进行计算，二者之间相对偏差在-4.6%~6.0%范围内。其中⁹⁰Sr/⁹⁰Y源与¹³⁷Cs源混合辐射场下相对偏差为-1.2%~6.0%，⁹⁰Sr/⁹⁰Y源剂量比例越高，计算得到的H_p(0.07)越易被低估；⁸⁵Kr源与¹³⁷Cs源混合辐射场下相对偏差为-4.6%~3.5%。针对2个β射线源和单个γ射线源的混合辐射场，γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)相对偏差分别为-4.4%、-3.1%，而β射线下H_p(0.07)相对偏差为19%。

利用基于平均值k_R值与斜率值k_R值得到的结果之间差异较小。采用该方法得到的β射线剂量值一般比实际照射值略小，针对单个β射线源和单个γ射线源的混合辐射场，评估结果与参考值具有较好的一致性。针对2个β射线源和1个γ射线源的混合辐射场，γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)相对偏差较小，而β射线下H_p(0.07) 差异较大。

讨论

γ射线下H_p(10)和H_p(0.07)和β射线下H_p(0.07)的剂量响应曲线的判定系数均满足R²>0.998，剂量线性响应结果较好，在(2.0 ~15.0)mSv剂量范围内该热释光剂量测量系统可用于H_p(10)和H_p(0.07)的剂量评估。

¹³⁷Cs源发射γ射线，穿透能力较强，对于个人剂量计中不同厚度的材料，其沉积的剂量基本一致，故k_R接近于1。虽无塑料过滤与薄膜过滤下探测器测得值的比较结果，但文献[9]和文献[10]曾比较金属过滤下和薄膜过滤下探测器测得值的结果，其趋势与本研究结果一致。此外，由于¹³⁷Cs源的k_R接近于1，在通过公式(2)~(4)进行剂量评估时，考虑的k_R为β射线下的k_R值。⁸⁵Kr源发射β粒子，直接与物质发生电离，其平均β粒子能量为0.24 MeV，H_p(10)监测处的过滤较厚，衰减较多，因此k_R值接近于0，《核能—参考β辐射第3部分：场所剂量仪和个人剂量计的校准及其对β辐射能量响应和角响应的测定》(ISO 6980.3-2022)^[4]也未提供⁸⁵Kr源参考辐射质下组织吸收剂量到H_p(10)的转换系数推荐值。⁹⁰Sr/⁹⁰Y源平均β粒子能量为0.8 MeV，高于⁸⁵Kr源，故k_R高于⁸⁵Kr源下的值，但⁹⁰Sr/⁹⁰Y源的最大β粒子能量为2.27 MeV^[11]，且电子射程有限，致使k_R低于1。Ciupek等^[8]曾将铝金属及PMMA组合过滤下的探测器与无过滤下的探测器测得值进行比较，同样符合该规律。

通过个人剂量计中不同过滤厚度下的探测器计数值进行β-γ混合辐射场的剂量评估，基于k_R平均值与k_R斜率值，计算得到的H_p(10)_γ、H_p(0.07)_γ和H_p(0.07)_β的计算值与约定值最大相对偏差分别为6.1%与6.0%，基于k_R平均值与k_R斜率值得到的结果差异较小，可应用于β-γ混合辐射场中β射线及γ射线剂量的评估。其中⁹⁰Sr/⁹⁰Y源的剂量贡献比例越高，计算得到β射线的H_p(0.07)越易被低估。根据《职业性外照射个人监测规范》(GBZ 128-2019)^[12]，对于强贯穿辐射和弱贯穿辐射的混合辐射场，弱贯穿辐射的剂量贡献≤10%时，一般可只监测H_p(10)；弱贯穿辐射的剂量贡献＞10%时，宜使用能识别两者的鉴别式个人剂量计，或用躯体剂量计和局部剂量计分别测量H_p(10)、H_p(0.07)。本方法无需鉴别式个人剂量计(如含金属过滤片)，也无需判断混合辐射场中弱贯穿辐射与强贯穿辐射的剂量贡献比例，只需采用常规躯体剂量计即可评估出不同射线下的H_p(10)、H_p(0.07)，采用该方法进行个人剂量监测更为方便。

然而该方法只适用于单个β射线源和单个γ射线源混合场下，当存在2个β射线源与1个γ射线源混合照射时，对于β射线剂量，该方法无法进行有效评估。此外，该方法不适用于眼晶状体和肢端剂量计的剂量评估。

为考虑个人剂量计的尺寸及实验操作的便捷性，本实验选用了尺寸为30 cm × 30 cm × 5 cm的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)板作为体模，满足ISO 6980.3-2022标准^[6]中β射线参考辐射质所推荐的体模为至少200 mm×200 mm×20 mm的PMMA板的要求。

利益冲突 无

作者贡献声明 张璇负责数据分析、论文撰写和修改；黄建微、李德红负责论文的审阅和修改；成建波负责实验测量

参考文献

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中华放射医学与防护杂志 2024, Vol. 44 Issue (7): 608-612	PDF