总α、总β放射性测量常常使用固体闪烁探测器、半导体探测器和流气式正比计数管等3种类型探测器。总α、总β放射性测量涉及设备检定的“串道比”^[1-2]，即仪器测量单一α或β标准源时，在β道或α道的计数与α道和β道的总计数之比。Semkow和Parekh^[3]使用堪培拉XLB5型正比计数器对串道进行了一定程度的探讨。国内关于此研究的报道较少。流气式正比计数器在国内用于总α、总β放射性测量较普遍^[4]，为进一步探究这一“串道现象”产生的原因，本研究使用美国ORTEC公司MPC 9604型低本底α、β计数器用标准物质²⁴¹Am粉末源和⁴⁰K粉末源进行了初步测试分析，明确了总α与总β测量串道产生的原因。

1. 实验仪器与材料

(1) 主要仪器：MPC 9604型低本底α、β计数器(美国ORTEC公司)，GMX40P4-76型HPGe-γ能谱仪(美国ORTEC公司)，TASLIMAGE型全自动固体核径迹测量系统及CR-39探测器(英国TASL公司)，AB135-S型电子分析天平(瑞士梅特勒-托利多)，外径千分尺(北京第二量具厂)。

(2) 主要材料：水残渣中总α监测标准物质(²⁴¹Am粉末源，比活度为14 Bq/g，参考日期2021年5月31日，购置于中国计量科学研究院，编号为FMAM210301)、水残渣中总β监测标准物质(⁴⁰K粉末源，比活度为16.1 Bq/g，参考日期2021年5月31日，购置于中国计量科学研究院，编号为FMK210301)、A4复印纸^[5] [成分为木浆(C₆H₁₀O₅)_n，70 g/m²，江门亚太森博纸业有限公司，执行标准为Q/ASGD 1]、聚乙烯(PE)膜(C₂H₄)_n(8.7 g/m²，无锡脱普日用化学品有限公司，货号M300E)以及304不锈钢(铬-镍不锈钢，含有约18%铬和8%镍，密度为7.93 g/cm³)样品测量盘(以下简称“样品盘”，Φ50 mm，厚度0.500 mm)和托盘架(Φ60 mm，厚度0.465 mm)。样品盘和托盘架为LB4200型低本底α/β计数器系统配件，本研究仅作为屏蔽材料使用。

2. 实验过程与方法

(1) 总α、总β测试：移去MPC 9604型低本底α、β计数器的A道样品盘下的塑料支架，以提供测试所需的空间，避免损伤探测器窗。把用分析纯乙醇铺好的²⁴¹Am粉末源(200.00 mg)和⁴⁰K粉末源(200.00 mg)以及空测量盘等放置于移掉的塑料支架下的塑料平面上，在固定位置进行α-β同时测量(“Samples”模式测试)，一般测试1 000 min；测量结束后，覆盖1张或2张A4复印纸^[5]、1~6层PE膜或样品盘与托盘架等进行测试。设备自动保存每次测试的结果(预设文件名)。

(2)γ能谱测试：把²⁴¹Am粉末源(酒精铺样固定，实验过程中未脱落)源面朝GMX40P4-76型HPGe-γ能谱仪探头中部轻轻放置，做好定位标记，测量86 400 s；然后把托盘架放置于²⁴¹Am粉末源和探头之间测量86 400 s；最后把样品盘增加到托盘架和²⁴¹Am粉末源之间测量86 400 s。上述测量结束，使用相同的条件测量相应的本底，3项本底测量时间均为86 400 s。每次测量完毕保存文件，分析59.5 keV特征γ射线全能峰的峰面积。

(3) 固体核径迹测试：取2片CR-39, 其中一片作为实验测试CR-39(编码000208)：把⁴⁰K粉末源(乙醇铺样固定，实验过程中未脱落)源面向下朝向测试CR-39编码面，距离约1 cm；另一片作为对照CR-39(编码000165)：编码面朝上，上约1 cm处覆盖CR-39原封袋子盖片；将上述两片探测器同时置于同一个双层密封塑料袋中(密封前房间通风约6 h，密封后的塑料袋内空气尽量少)，密封后测试时间约30 d。

用NICKEL-ELECTRO LTD厂家生产的NE4-DSPEC型水浴锅，CR-39在6.25 mol/L NaOH溶液98℃条件下蚀刻1 h后，先用纯净水浸洗15 s，再在2%的冰醋酸中不断搅拌酸洗30 min，最后在纯净水中不断搅拌冲洗10 min。洗涤结束在烘箱中75℃烘20 min。

将烘干后的2片CR-39置于TASLIMAGE型全自动固体核径迹测量系统测读，并记录测量结果。

1. ²⁴¹Am粉末源的实验测试与分析：²⁴¹Am粉末源及其覆盖1和2张A4复印纸的α道与β道测试结果列于表 1。覆盖1和2张纸α道的计数率均下降99%以上，覆盖2张纸的α道计数率降至本底水平。在β道，覆盖1张纸计数率降低了56.8%，覆盖2张纸计数率降低了62.4%，降低幅度不再明显增加，说明在β道产生计数的射线种类不同于α射线。

表 1(Table 1)

表 1 不同数量A4复印纸覆盖241Am粉末源的α道与β道测试结果(计数/min) Table 1 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by various sheets of A4 copy paper (counts/min) A4纸层数 平均源项计数率 平均本底计数率 平均净计数率 α道 β道 α道 β道 α道 β道 0 6.508 3.240 0.063 0.511 6.445 2.729 1 0.133 1.735 0.063 0.556 0.070 1.179 2 0.062 1.652 0.050 0.626 0.012 1.026 注：测量时间每次均为1 000 min

表 1 不同数量A4复印纸覆盖241Am粉末源的α道与β道测试结果(计数/min) Table 1 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by various sheets of A4 copy paper (counts/min)

经文献[6]10~250 keV电子射程公式计算，²⁴¹Am源最大能量55.877 keV内转换电子的平均质量射程为4.8 mg/cm²。1张A4复印纸的质量厚度(70 g/m²)约为上述最大内转换电子射程的1.5倍，覆盖1张A4复印纸后在β道净计数降至1.179计数/min。单层PE膜的质量厚度约为8.7 g/m²，进一步使用PE膜作为实验屏蔽材料进行探索性测试与分析。

²⁴¹Am粉末源及覆盖1~6层PE膜的α道与β道测试结果列于表 2。²⁴¹Am粉末源上方覆盖1层PE膜，α道净计数率降低约56.0%；此时β道的净计数率降低约28.4%。覆盖2层PE膜，α道净计数率再降低约36.5%，而β道的净计数率基本没有变化；可以看出该36.5%的α射线对β道的串道没有产生影响。覆盖3~6层PE膜α道计数率均已接近本底水平，β道的净计数率却保持在一定的水平上不再出现明显变化，这也可以说明此时β道的计数与α射线无关。

表 2(Table 2)

表 2 不同数量PE膜覆盖241Am粉末源的α道与β道测试结果(计数/min) Table 2 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by various layers of PE films (counts/min) PE膜数量(层) 源项计数率 本底计数率 净计数率 α道 β道 α道 β道 α道 β道 0 6.508 3.240 0.063 0.511 6.445 2.729 1 2.884 2.428 0.048 0.475 2.836 1.953 2 0.523 2.446 0.040 0.510 0.483 1.936 3 0.066 1.787 0.045 0.526 0.021 1.261 4 0.054 1.747 0.040 0.544 0.014 1.203 5 0.046 1.690 0.040 0.475 0.006 1.215 6 0.069 1.689 0.043 0.497 0.026 1.192

表 2 不同数量PE膜覆盖241Am粉末源的α道与β道测试结果(计数/min) Table 2 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by various layers of PE films (counts/min)

²⁴¹Am粉末源质量为200.00 mg，铺样面积约为20 cm²，质量厚度约为10 mg/cm²，其α发射效率仅为5.37%，存在明显的样品自吸收以及到探测路径上空气和探测器窗吸收的影响。²⁴¹Am粉末源α粒子以能量(发射概率)5 485.56(84.8%)、5 442.80(13.1%)和5 388(1.66%)keV为主的单能α粒子经上述介质后发生能量歧离，进入正比计数器的α射线的能量分布已不同；覆盖第二层PE膜α道净计数率降低约36.5%，此α射线的能量分布也不同；可见上述实验条件下由于探测器β高阈设置，该正比计数器已不存在不同能量的α射线串β道的影响。

²⁴¹Am粉末源、覆盖托盘架以及覆盖样品盘和托盘架的α道与β道测试结果列于表 3。²⁴¹Am粉末源上覆盖厚度0.465 mm托盘架、覆盖总厚度0.965 mm样品盘和托盘架的α道与β道测试结果均已降至本底水平。

表 3(Table 3)

表 3 241Am粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的α道与β道测试结果(计数/min) Table 3 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by stainless steel shields with various thicknesses (counts/min) 不锈钢厚度(mm) 源项计数率 本底计数率 净计数率 α道 β道 α道 β道 α道 β道 0 6.508 3.240 0.063 0.511 6.445 2.729 0.465 0.081 0.533 0.088 0.512 -0.007 0.021 0.965 0.059 0.478 0.071 0.478 -0.012 0

表 3 241Am粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的α道与β道测试结果(计数/min) Table 3 Test results of count rate in α and β channels with 241Am powder source covered by stainless steel shields with various thicknesses (counts/min)

²⁴¹Am粉末源、覆盖托盘架以及同时覆盖样品盘和托盘架后的59.5 keV特征γ射线全能峰面积测试结果列于表 4。厚度0.465 mm托盘架可使峰面积降低至原计数的56.2%，总厚度0.965 mm样品盘和托盘架可使峰面积降低至原计数的29.6%。上述测试中源到探头距离稍有不同，但对结果分析产生的影响可忽略。这说明无论是单个托盘架还是样品盘加托盘架都没有完全屏蔽掉59.5 keV特征γ射线，仍有部分透射γ射线进入正比计数器探测器，但表 3测试结果显示β道均未产生计数，说明²⁴¹Am粉末源所谓的“β串道计数”与59.5 keV特征γ射线无关，这与文献[7]中²⁴¹Am源α射线串β道有关表述的内容相一致。

表 4(Table 4)

表 4 241Am粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的γ能谱仪测试结果(计数) Table 4 Test results of gamma spectrometry with 241Am powder source covered by stainless steel shields with various thicknesses (counts) 不锈钢厚度(mm) 59.5 keV特征γ射线全能峰面积 本底峰面积 净峰面积 测量时间(s) 0 11 413 0 11 413 86 400 0.465 6 418 0 6 418 86 400 0.965a 3 259 0 3 259 86 400 注：a样品盘将241Am粉末源与探测器之间距离增加了约3.6 mm

表 4 241Am粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的γ能谱仪测试结果(计数) Table 4 Test results of gamma spectrometry with 241Am powder source covered by stainless steel shields with various thicknesses (counts)

2. ⁴⁰K粉末源实验测试与分析：⁴⁰K粉末源及覆盖样品盘与托盘架的α道与β道测试结果列于表 5，覆盖样品盘和托盘架⁴⁰K粉末源的α道与β道的计数率均降至本底水平。由文献[8]中1~4 MeV β射线射程公式得出⁴⁰K源β^-射线的平均质量射程约为0.655 g/cm²，其在304不锈钢(密度为7.93 g/cm³)中平均线射程为0.83 mm，小于样品盘和托盘架的总厚度0.965 mm，可以有效屏蔽β^-射线。另外，⁴⁰K源1 460.82 keV(10.66%)γ射线可贯穿厚度0.965 mm样品盘和托盘架从而在β道产生计数，但反符合探测器已消除了⁴⁰K源γ射线对β道的影响，该实验结果也验证了这一点。另外，⁴⁰K源β^-射线的韧致辐射份额较低，可忽略其对β道计数的影响。综上，该实验测试结果显示⁴⁰K粉末源β^-射线在探测器β道产生了计数，⁴⁰K粉末源γ射线则没产生计数。

表 5(Table 5)

表 5 40K粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的α道与β道测试结果(计数/min) Table 5 Test results of count rate in α and β channels with 40K powder source covered stainless steel shields with various thicknesses (counts/min) 不锈钢厚度(mm) 源项计数率 本底计数率 净计数率 α道 β道 α道 β道 α道 β道 0 0.309 74.076 0.063 0.511 0.246 73.565 0.965 0.039 0.478 0.071 0.478 -0.032 0

表 5 40K粉末源覆盖不同厚度不锈钢屏蔽体的α道与β道测试结果(计数/min) Table 5 Test results of count rate in α and β channels with 40K powder source covered stainless steel shields with various thicknesses (counts/min)

由表 5可知，⁴⁰K粉末源测量时在α道产生了明显高于本底计数，α道的净计数率为0.246计数/min，约占总计数率的3.3‰。

⁴⁰K粉末源及覆盖1和2张纸的α道与β道测试结果列于表 6。⁴⁰K粉末源覆盖1和2张纸在β道上的净计数分别下降了6.9%和14.2%；这是由于⁴⁰K粉末源β^-射线自吸收，β^-射线到达探测器前产生一定能量的衰减并易发生散射，1或2张纸主要吸收了低能部分的β^-射线，造成在β道计数的小幅度降低。值得注意的是，覆盖1或2张纸α道的净计数率分别降至原来的41.9%和45.1%，均降低了α道的净计数率；α道计数率由约占总计数率的3.3‰分别降至1.50‰和1.75‰，占比已明显降低。因此可初步推测，1.50‰和1.75‰的占比可以归结为多个电子在探测器产生β脉冲堆积超过了α甄别阈而被记录为α信号；而降低的部分还可能存在其他杂质核素α射线的影响。

表 6(Table 6)

表 6 40K粉末源覆盖不同数量A4复印纸的α道与β道测试结果(计数/min) Table 6 Test results of count rate in α and β channels with 40K powder source covered by various sheets of A4 copy paper (counts/min) A4纸数量(层) 源项计数率 本底计数率 净计数率 α道 β道 α道 β道 α道 β道 0 0.309 74.076 0.063 0.511 0.246 73.565 1 0.166 69.010 0.063 0.556 0.103 68.454 2 0.161 63.797 0.050 0.626 0.111 63.171

表 6 40K粉末源覆盖不同数量A4复印纸的α道与β道测试结果(计数/min) Table 6 Test results of count rate in α and β channels with 40K powder source covered by various sheets of A4 copy paper (counts/min)

3.固体核径迹测试结果：实验测试CR-39片3次测读的径迹密度分别为53、56和62计数/cm²，平均值为57计数/cm²；对照CR-39片3次测读的径迹密度分别为34、17和25计数/cm²，平均值为25计数/cm²。实验测试CR-39片的净径迹密度约为32计数/cm²。实验测试CR-39片径迹密度明显高于对照CR-39片径迹密度。因此，可初步认为⁴⁰K粉末源在α道计数存在其他杂质α核素的影响。

²⁴¹Am粉末源实验测试与分析表明，测量²⁴¹Am粉末源在β道产生计数不是由α射线串道所致，该正比计数器通过探测器β高阈设置消除了α射线串β道的影响。²⁴¹Am除发射α射线外，还发射特征γ射线、特征X射线和内转换电子线等。特征γ射线：59.409 keV(35.9%)、26.344 6 keV(2.27%)、33.196 keV(0.126%)和其他(测量可忽略)；特征X射线：11.870~22.402 keV(37%)；内转换电子线：40 keV以上不可忽略的有37.114~41.930 keV(30.2%)、41.92~43.02 keV (0.65%)和53.802~55.877 keV(8.12%)；²⁴¹Am发射的能量高于该正比计数器灵敏度(40 keV)的俄歇电子发射概率极低，可不予考虑。

对于电子，该正比计数器灵敏度大于40 keV。1张A4复印纸的质量厚度(70 g/m²)约为内转换电子最大射程(4.8 mg/cm²)的1.5倍，覆盖1张A4复印纸后在β道产生的计数(1.179计数/min)与²⁴¹Am粉末源产生的内转换电子线无关，而屏蔽掉的计数则与内转换电子线有关。该单层PE膜的质量厚度约为8.7 g/m²；内转换电子线存在一定能量分布，5.5层PE膜可以阻挡掉最大能量的内转换电子线。实际β道测试发现覆盖1或2层PE膜β计数率降低幅度相似(称“第一降低幅度”)，降低约50.6%；覆盖3~6层PE膜出现“第二降低幅度”，且“第二降低幅度”β道测试的4个数据几乎相近；则“第二降低幅度”不是由内转换电子线所致，很可能源于另外不同质的射线。从上述分析可知，在β道产生的计数除与²⁴¹Am粉末源产生的大于40~55.877 keV内转换电子线有关外，还应与其他射线有关。

²⁴¹Am粉末源用样品盘和托盘架屏蔽的测试结果表明，²⁴¹Am粉末源“α”串β道不是²⁴¹Am源59.5 keV特征γ射线所致；²⁴¹Am其他能量γ射线发射概率较低，基本可不予考虑。²⁴¹Am粉末源还发射特征X射线，该正比计数器对X射线灵敏度>4 keV。由《辐射安全手册》中图6.4的相关数据^[8]，可以明确1和2张A4复印纸或1~6层PE膜对11.870~22.402 keV ²⁴¹Am特征X射线屏蔽能力很弱，几乎不能阻挡该能量段的X射线；分析至此可知，覆盖1和2张A4复印纸以及3~6层PE膜时在β道上的计数则主要是由 ²⁴¹Am特征X射线所致。

经过上述分析，²⁴¹Am粉末源在β道产生计数的来源主要为²⁴¹Am粉末源中大于40 keV内转换电子线和11.870~22.402 keV特征X射线。对于其他影响因素，如59.5 keV特征γ射线与铅光电效应退激低能X射线以及其他杂散射等，均不是所考虑的主要因素。另外，²⁴¹Am半衰期为432.6年，其子体²³⁷Np半衰期为2.144×10⁶年；²⁴¹Am源生产后存放至10和20年时，产生²³⁷Np的活度仅为该源原活度的1.59%和3.15%, 也可不考虑其特征X射线影响。

⁴⁰K通过β^-衰变生成⁴⁰Ca，通过β⁺衰变或电子俘获生成⁴⁰Ar，分支比分别为89.52%和10.48%。β^-衰变电子的最大能量为1 310.89 keV，平均能量为560.18 keV，发射概率为89.27%；β⁺衰变正电子平均能量和发射概率低，如197.325 keV(平均能量)正电子发射概率约为0.001%；⁴⁰K电子俘获发射的特征X射线和俄歇电子的能量均小于4 keV；其特征γ射线能量为1 460.82 keV(10.66%)。⁴⁰K发射的正电子产生后立即与电子产生湮灭辐射而消失。⁴⁰K电子俘获发射的X射线和俄歇电子的能量均低于该正比计数器灵敏度。⁴⁰K发射的上述射线可在该正比计数器产生计数的为β^-射线和γ射线。结合⁴⁰K粉末源实验测试与分析可以看出：由于使用反符合探测器，1 460.82 keV特征γ射线不会在β道产生计数，只有β^-射线在β道产生计数，而⁴⁰K粉末源的“β串α道”是由多个电子在探测器产生β脉冲堆积超过了α甄别阈而被记录为α信号；另外，固体核径迹测试结果表明也存在其他杂质α核素的影响。

总之，MPC 9604型低本底α、β计数器测量²⁴¹Am粉末源在β道产生的计数，初步分析认为不是²⁴¹Am源α射线串β道造成的串道，而是由²⁴¹Am源内转换电子线和11.870~22.402 keV特征X射线所产生的，不是真正意义上的“串道”。测量⁴⁰K粉末源在α道产生的计数，除杂质α核素的影响外，主要是多个电子在探测器产生β脉冲堆积超过了α甄别阈而被记录为α信号造成的，存在真正意义上的“串道”。每种放射性核素有其独特的放射性特征，用于总α和总β测量的标准物质中²⁴¹Am和⁴⁰K与测量样品中含有的放射性核素不同，文献[9]进行了不同标准物质的探测效率的分析。目前仍然无法用一种或几种放射性标准物质进行串道计数率的修正，有待对探测器的性能进行改进，期望达到真正意义上总α和总β的测量。在目前情况下，尽可能使用与样品中放射性核素种类、含量以及基质组成等基本一致的标准物质制作刻度源^[10-11]，没有确切的校正实验情况下建议不进行不合理的串道比校正^[12]，应在检测结果中注明；另外，对总β放射性水平高的样品可适当减少样品量来减少β脉冲堆积对α计数的影响。

利益冲突  无

作者贡献声明  许家昂负责实验设计、测量、数据整理与分析、论文写作和修改；宋钢、李海亮、王小山参与实验设计、数据核对与分析、修改论文；吴芳芳、金畅和闵楠负责制样和测量