福岛核事故已经过去十余年,但其对周边海域造成的影响仍在继续。2023年,东京电力公司开始将福岛核事故产生的污水排放到离岸1 km外的海域中。排入的污水将通过海洋环流长期对环境造成影响,威胁人类健康[1],引发公众对福岛核事故长期后果和食品放射性安全的担忧,以及对食品中放射性核素浓度控制限值和标准的关注。本文介绍了各种针对食品和饮用水中放射性核素浓度的限制标准,总结其适用情形、考虑因素、制定和使用方法,进而为修订我国相关标准提供参考和提出建议。
一、内照射剂量的控制准则食品和饮用水被摄入后,其中的放射性核素会对个人造成内照射。在不同的照射情况下[2],对由食入造成的内照射剂量采取防护、限制的手段,以及采用的辐射防护概念、剂量限制水平有所不同[3]。
计划照射情况下,可以对照射的来源进行严格的控制,通过对核设施的放射性流出物总量进行控制,可以使得核设施对公众造成的个人有效剂量不会超过剂量约束值[4],并实施最优化以达到预期的防护和安全水平。我国对核电厂址规定的剂量约束值为0.25 mSv。在计划照射情况下,为满足辐射防护要求,重点开展流出物排放管理、流出物监测,和运行期间的常规辐射环境监测[5]。
在应急照射情况下,无法通过对源或排放的控制达到限制剂量的目的,此情况下需采取最优化的防护策略,使剂量保持在参考水平以下[6-7]。在一次核事故后,事故影响范围内生产的食品和饮用水会受到污染,此时需要按照一定的标准限制本地食品和饮用水的摄入,并防止受污染食品的流通,以控制通过摄入导致的内照射剂量。参考水平包括了全部照射途径的剂量,对于应急照射情况下由食入导致的内照射,通常使用10 mSv/年的通用准则[8-9]。
在现存照射情况下,为了保障公众的安全,需要对所涉及的食品和饮用水中放射性核素的浓度进行控制,进而控制由此造成的内照射剂量。此时通常使用1 mSv/年的参考水平作为剂量标准[10]。
二、食品和饮用水中放射性核素的浓度控制标准反应堆流出物排放导致的公众年有效剂量等于1年内来自外照射的有效剂量与来自摄入放射性核素内照射的待积有效剂量之和[11]。因此,在仅考虑食入途径时,使用年有效剂量代替食入导致的待积有效剂量,以便于同剂量约束、参考水平或通用准则进行对比。年龄组A的个人由于食入受放射性核素污染的食品导致的年有效剂量E可由下式计算[12]。
$ E=M(\mathrm{~A}) C e_{\text {ing }}(\mathrm{A}) F $ | (1) |
式中,M(A)为年龄组A的个人每年食入食品的数量;C为放射性核素在食品中的浓度;eing(A)为年龄组A的食入剂量转化因子;F为食入的全部食品中,受污染食品的比例。
由(1)式可以得到,在确定的剂量标准IDC下,相应的浓度指导标准可由下式计算。
$ G L(\mathrm{~A})=\frac{\mathrm{IDC}}{M(\mathrm{~A}) e_{\text {in}g}(\mathrm{A}) F} $ | (2) |
GL(A)即对于年龄组A,特定食品中放射性核素的浓度指导标准。(2)式同样适用于饮用水中放射性核素标准的计算。国际原子能机构(IAEA)、联合国粮食及农业组织(FAO)、世界卫生组织(WHO)等国际组织在不同情况下制定和发布了针对食品和饮用水中放射性核素浓度的指导标准,这些标准即在(2)式的基础上,根据所适用的照射情况进行不同的假设和参数的取值得出。以下简要介绍几项重要的国际标准。
1. CODEX标准:联合国粮食及农业组织与世界卫生组织联合成立的国际食品法典委员会发布了国际食品法典(简称CODEX标准)[12]。CODEX标准于切尔诺贝利核事故后制订,包括供国际贸易使用的核或辐射应急发生后食品中放射性核素的指导水平。
CODEX标准的指导水平基于1 mSv/年的剂量标准制定,并假设全部食品中有10%来自于国际贸易,且在一年之中处于稳定的污染水平,其余90%食品则未被污染。标准将食品分为成人食品和婴儿食品两类,共涵盖了20种核素,根据其放射毒性分为4组。对于同组的放射性核素,需对其活度浓度进行加和与标准值对比。
CODEX标准的指导值见表 1。
2. WHO饮用水标准:世界卫生组织发布了饮用水安全指导方针(简称WHO饮用水标准),其中第九章中提供了基于放射性核素含量评估饮用水安全的标准,指导如何降低放射性核素浓度,减少健康风险[13]。
WHO饮用水标准使用0.1 mSv/年的剂量标准,并假设全部饮用水在一年中持续受到放射性核素的污染。首先以0.5 Bq/L的总α放射性和1 Bq/L的总β放射性作为初步的筛选标准,对于低于这一标准的饮用水,通常其造成的个人剂量不会超过剂量标准。如果饮用水中的放射性活度超过了初步的总放射性筛选标准,则需要进一步测量各放射性核素的浓度。各放射性核素导致的剂量需要进行加和后与剂量标准对比。
3. 应急操作干预水平(OIL):国际原子能机构推荐了核事故应急准备和响应使用的操作干预水平(OIL)的缺省值,其中包含了在发生核事故后,对可能受污染的食品、牛奶、饮用水中放射性核素浓度进行限制的操作干预水平值OIL 6[14]。核事故应急情况下,需要将实验室分析得到的食品或饮用水中放射性核素浓度水平与IAEA推荐的应急操作干预水平进行比较,当浓度水平高时,采取相应的防护和响应行动,即指导公众停止可能受污染的食品或饮用水的摄入。
应急操作干预水平的制定基于核或辐射应急情况下10 mSv/年(1年摄入导致的待积有效剂量)的通用剂量准则。同时假设全部的食品、牛奶和饮用水在事故初期被污染,但随着放射性核素的衰变,它们在食品、牛奶和饮用水中的浓度也会逐渐下降。因此,在(2)式中额外增加了一个因子以考虑放射性核素的衰变。OIL 6使用婴儿的剂量转换因子和摄入量进行计算,以保护最脆弱的群体。OIL 6包括了应急照射情况下在食品、牛奶、饮用水中可能出现的几乎全部放射性核素,例如3H、131I、137Cs的推荐值分别为2×105、3×103和2×103 Bq/kg。这些核素对剂量的贡献需要进行加和后与通用剂量准则进行对比,用于决定是否需要采取防护和响应行动。
进一步地,根据核电厂核事故的典型源项,可以推算出事故源项中各类放射性核素的组成比例及其随事故发生时间的变化关系,据此可以使用标志性核素的浓度水平代表预期存在的所有其他放射性核素,以简化样品的分析工作[15]。使用这一方法,计算得到食品、牛奶和饮用水中131I和137Cs浓度的操作干预水平(OIL 7),推荐值分别为1 000 Bq/kg和200 Bq/kg[16]。
三、福岛核事故后各类标准的使用情况福岛核事故前,日本制定了应急情况下食品和饮用水中特定放射性核素的指导值,但并未将指导值使用为应急情况下特定的监管限值。在事故发生后的几天内,日本厚生劳动省发布了临时的法规标准,以限制食品和饮用水中的放射性核素浓度,这一标准使用5 mSv/年作为参考有效剂量水平。2012年4月1日起,厚生劳动省进一步制定了沿用至今的标准限值,这一限值基于1 mSv/年的参考有效剂量水平,并假设事故释放的全部放射性核素之间的比例已经达到平衡状态,因此可以使用放射性铯的浓度代表整体的放射性核素浓度水平。现行针对一般食品的标准将放射性铯的活度浓度限值设定为100 Bq/kg。福岛核事故后,日本政府在产自福岛及周边县内的食品中检测到了超过标准值的放射性水平,因此禁止了产自这些地区的食品的出售和流通[17]。
在国际上,鲜有将CODEX标准应用于进口食品检验的案例。自2011年福岛核事故发生后,由于日本政府禁止了产自福岛及周边县内特定种类食品的出售,美国食品药品监督管理局(FDA)也相应发布了进口禁令。这一进口禁令以产出地作为依据,即禁止所有产自福岛及周边县内食品的入境,而不实际测量来自这些地区食品中的放射性核素浓度是否符合相关标准。这一进口禁令自2011年4月生效,维持至2021年9月解除,在总计10年期间内,FDA对超过1 700个来自日本其他地区、或可能受福岛核事故影响的食品样品进行了检测。其中3个来自日本的食品样品检测出放射性核素铯,但浓度仍远低于美国相关标准[18]。
日本福岛核事故后,尽管日本政府出台了标准,确保满足标准的食品从辐射防护的角度来讲是安全的,但福岛及周边地区的食品生产者和国际范围内的消费者都很难信任该地区的食品。一些地方组织如福岛县渔业协同组合联合会,自行制定了50 Bq/kg的标准,比日本政府发布的标准更加严格。当发现捕获的鱼体内放射性核素浓度超标时,即自行停止捕捞和出售,以维持消费者对于福岛县渔业产品的信心[19]。
四、我国现行标准面临的挑战我国《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-1994)[20]发布于1994年,日益不适应当前的科技发展和国内国际环境。已经有相关研究在剂量水平、食品种类、放射性核素种类等方面提出了一些修订建议[21-22]。参考相关国际标准和福岛核事故相关经验,我国现行标准面临的挑战有以下几个方面。
1. 制定依据方面:我国标准的限制浓度是根据各类放射性核素的年摄入量限值导出的,随着剂量换算因子和食入量数据的更新,计算得到的剂量限值会发生变化,与其他类似的国际和国家标准也很难进行对比。本文介绍的各类国际标准和其他国家采用的标准均以照射情况、剂量水平作为制定依据,这有利于不同标准之间的对比,也有利于标准的更新修订。
建议明确食品中放射性核素限制浓度标准仅适用于现存照射情况。计划照射情况下,通过对照射的来源进行严格的控制,可以确保剂量约束得到满足。应急照射情况下,一般使用较高的参考剂量水平及相应导出的操作干预水平进行紧急防护。制定食品和饮用水中放射性核素的浓度控制标准,主要用于在现存照射情况下检验天然本底辐射水平较高的食品、来自可能受核事故影响区域的食品、可能受未受监管的以往实践影响的食品、可能受核技术应用影响的食品等。此外,建议明确标准依据的剂量水平为1 mSv/年[10]。这一剂量水平不同于公众剂量限值的概念:标准依据的剂量水平代表来自全部源的、由于食入造成的剂量;公众剂量限值则是除天然照射外,附加的年有效剂量的限值。
2. 核素种类和食品分类方面:如何科学地选取核素种类、食品种类对于标准的制定和修订非常重要。我国标准仅针对几类特定食品,包括粮食、薯类、蔬菜及水果、鱼肉虾类、鲜奶;对于其他种类的食品,没有制定浓度限值。福岛核事故后美国FDA进行的10年食品样品监测工作中,仅发现3个样品中检测到放射性核素134Cs和137Cs,这3个样品包括产自日本的姜粉、绿茶茶包和绿茶茶叶,都是脱水后的副食品[18]。脱水食品的质量减少,放射性核素的浓度较高,也应当关注此类食品中的污染水平。随着生活习惯、饮食结构、食品种类的变化,目前标准涵盖的食品种类和各类食品的浓度限值标准已无法满足需求。标准考虑的放射性核素,也应当增加核事故后出现在食品中的134Cs等放射性核素。
建议简化标准对食品的分类,基于年龄组制定针对全部食品的浓度限值标准。对于食品调味剂、添加剂等摄入量很少的食品,由于其导致的食入剂量很小,可以考虑放宽对这类食品适用的限值。
3. 饮用水标准方面:对于包括商品瓶装水在内的饮用水,需要参考WHO饮用水标准,与食品分开考虑。我国标准GB 5749-2022《生活饮用水卫生标准》[23]规定的饮用水中总α放射性和总β放射性指导值分别为0.5 Bq/L和1 Bq/L,这与WHO饮用水标准是一致的。为了更好地评估来自各类来源的放射性核素的影响,可以考虑进一步制定针对各类放射性核素的浓度限值标准。
五、总结和展望考虑到福岛核事故后的相关经验和辐射防护体系的不断发展,需要继续完善食品和饮用水中放射性核素的浓度控制标准,根据不同照射情况下相应的剂量水平建立起连续、一致的食入内照射防护体系。一次严重的核事故发生后,应急计划区内的公众由于食入受污染的食品和饮用水而受到的应急照射可以使用10 mSv/年的剂量水平。在照射情况由应急照射向现存照射转变的过渡阶段,应急计划区内的公众和远离事故发生地的公众可以使用恰当的参考剂量水平(如1~10 mSv/年之间的恰当值),对事故释放的人工放射性核素进行监测和控制。当事故的影响逐步被消除,照射情况转变为现存照射后,使用1 mSv/年的剂量水平,对食品和饮用水中的天然和人工放射性核素进行监测和控制。
在不同的照射情况下,需要重点考虑不同的放射性核素。世界范围内的监测结果表明,在一般的现存照射情况下,天然放射性核素如210Po、210Pb、228Ra和226Ra等,是公众食入剂量的主要来源,同时也是对食品和饮用水进行监测的重点关注对象。在应急照射情况下,以及核事故后的食品贸易中,需要重点关注事故释放的人工放射性核素,如137Cs、134Cs、131I和90Sr等。此情况下可以仅监测、控制食品和饮用水中人工放射性核素的浓度水平。
日本福岛核事故后,日本发布并实施了严格的食品中放射性核素浓度标准,这一标准比用于国际食品贸易的CODEX标准、美国FDA使用的标准都更为严格。这一方面由于日本使用了放射性铯作为特征核素代表了食品中假定存在的全部来自于核事故的放射性核素;另一方面,也由于CODEX标准、美国FDA使用的标准均假定受污染的食品仅占摄入食品总量的10%,即取(2)式中F=0.1。在制定对进口食品中放射性核素浓度的标准时,如果继续采用F=0.1的假设,这会导致在相同的参考剂量水平下,食品进口国的标准比事故发生国的标准更为宽松,引起道德与舆论方面的争议。从福岛核事故后国际食品贸易的经验来看,除福岛县及周边地区外,美国FDA的抽样检测结果并未发现大范围的食品受放射性污染的情况,基于辐射防护最优化的要求,寻找安全的、替代的进口食品来源以降低公众食入剂量是可行并且应当实施的。因此,有必要重新审视部分标准的适用性,及假设F=0.1的必要性。参考福岛核事故后的实际情况,在制定、修订现存照射情况下食品中放射性核素浓度的限制标准时,针对核事故排放的人工放射性核素,可以考虑采用更为保守的假设。
利益冲突 无
作者贡献声明 郭猜负责调研与分析,论文撰写;杨端节负责课题设计,指导论文撰写;王瑞英负责资料收集、翻译,论文修改
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