2021年，国家原子能机构、科技部等8部委联合发布《医用同位素中长期发展规划(2021-2035年)》^[1]，我国临床核医学诊断与治疗呈现快速增长趋势。调查显示，甲状腺癌、甲状腺功能亢进(以下简称甲亢)治疗工作场所空气中¹³¹I核素广泛存在，在工作人员甲状腺部位可不同程度检出¹³¹I核素，对这类人员开展内照射监测与评价日显重要^[2-3]，国家相关标准^[4-5]对核医学工作场所放射性气溶胶浓度监测和工作人员内照射评价也提出了具体要求。呼吸道吸入是核素进入体内的最主要途径，本研究仅考虑¹³¹I核素通过吸入方式对内照射剂量的贡献，采用空气采样的方法对郑州市10家医院¹³¹I工作场所空气气溶胶进行采样监测，了解医疗机构核医学工作场所空气中¹³¹I核素的活度浓度水平，根据GBZ 129-2016《职业性内照射个人监测规范》^[6]和GB/T 16148-2009《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》^[7]，对放射工作人员内照射剂量进行估算和分析，并对内照射剂量估算中存在的困难与问题进行探讨。

1. 研究对象：选取郑州市所有开展核医学¹³¹I治疗甲状腺癌、甲亢的10家医院，于2021年和2023年分两次对其¹³¹I工作场所空气气溶胶进行采样检测，共采集样品31个。

2. 采样方法：在工作人员正常工作时间进行采样。开展甲状腺癌治疗的工作场所在分装室和病房各设置1个采样点；开展甲亢治疗的工作场所在分装室设置1个采样点。现场测量¹³¹I工作场所的面积及空间高度，估算工作场所的容积。空气采样器置于¹³¹I操作场所中央或¹³¹I分装处，采样高度位于工作人员呼吸带处。采样体积应等于工作场所的容积，根据采样器的流速及工作场所的容积计算采样时间，采样时滤膜毛面朝上。采样结束后，滤膜四角向中心对折并再次左右对折后用无污染的保鲜膜密封，编号，记录采样相关信息，由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所进行测量。采样流速61.8~137.6 m³/h，采样时间3.0~44.6 min。

3. 仪器设备及测量方法：使用芬兰SENYA公司的DRWAFT100x9型大流量空气采样器进行空气采样(滤膜为玻璃纤维滤纸，规格275 mm × 275 mm)，仪器经北京市计量检测科学研究院校准。使用美国ORTEC公司的ADCOM100型γ能谱仪测量系统对样品进行测量，仪器经中国计量科学研究院校准。依据GB/T 11713-2015《高纯锗γ能谱分析通用方法》^[8]和WS/T 184-2017《空气中放射性核素的γ能谱分析方法》^[9]进行γ放射性核素测定。ADCOM100型γ能谱仪在置信度为95%的条件下，如果测量活时间为24 h，样品中该核素的探测下限为0.03 Bq。

4. 测量结果的衰变校正：测量结果用公式(1)进行衰变校正。

式中，C_空为放射性核素¹³¹I在空气中的活度浓度，Bq/m³；A_测为γ能谱仪的测量结果，Bq；V为采样体积，m³；t为样品采集时到样品测量时的间隔时间，d；T_1/2为放射性核素¹³¹I的半衰期，8.02 d。

5. 估算吸入所致放射性核素¹³¹I的摄入量及待积有效剂量：根据GB/T 16148-2009《放射性核素摄入量及内照射剂量估算规范》^[7]以及国际放射防护委员会(ICRP)第130号出版物《职业摄入放射性核素:第1部分》^[10]推荐的人体呼吸道数学模型，以衰变校正后的测量结果作为工作场所中¹³¹I活度浓度的典型值，采取保守计算的方式，估算吸入所致放射性核素¹³¹I的摄入量及待积有效剂量。

用空气采样方法估算¹³¹I核素通过呼吸道的摄入量，可用公式(2)计算。

式中，A_0吸为¹³¹I核素通过呼吸道的摄入量，Bq；C_空为¹³¹I核素在空气中的活度浓度，Bq/m³；B_空为工作人员呼吸率，m³/h(成年人取0.83 m³/h^[10])；t_停留为1个监测周期内在工作场所停留的总有效时间，h。依据GBZ 129-2016《职业性内照射个人监测规范》^[6]推荐的典型工作时间，年停留时间按2 000 h计，呼吸率按0.83 m³/h计，e(τ)取1.1 × 10⁵ mSv/Bq。

由¹³¹I核素通过呼吸道的摄入量估算待积有效剂量e(τ)，可用公式(3)计算。

式中，e(τ)为待积有效剂量，mSv；A_0吸为¹³¹I核素通过呼吸道的摄入量，Bq；e(τ)为每单位摄入量引起的待积有效剂量，mSv/Bq，在没有关于粒子大小的专门资料的情况下，可假定活度中值空气动力学直径(AMAD) 为5 μm ^[6]。当¹³¹I的AMAD为5 μm时，e(τ)为1.1×10^-8 Sv/Bq^[7]。

6. 现场调查：采样结束后对工作人员的工种、工作量及操作频率、核素分装方式、防护措施以及在工作场所控制区和监督区的停留时间等信息进行调查。

7. 质量控制：γ能谱仪在开始测量前已经使用可溯源的标准物质进行了能量刻度和效率刻度，效率刻度使用中国计量科学研究院提供的滤膜标准源(编号LMH0526)，其活性区域与待测样品规格尺寸一致，包含²⁴¹Am、¹³³Ba、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁴Ce、¹¹³Sn、⁸⁵Sr、¹³⁷Cs、⁸⁹Y、⁶⁰Co等γ放射性核素，核纯度为γ杂质＜0.1%。标准物质为直径为50 mm圆饼状，并用聚乙烯材质包壳包被，刻度时装入ϕ75 mm × H35 mm的样品盒中，样品盒中配有与样品盒材质相同的圆环，以保证标样和空气滤膜样品在样品盒内位置处于相同的固定状态。

8. 统计学处理：采用SPSS 22.0对数据进行统计分析。¹³¹I核素活度测量结果以样品中核素活度±扩展不确定度表示。文中“均值”均为算术平均值。

1. 10家医院甲状腺癌病房和甲亢门诊现场调查结果：10家医院中，核素采用自动分装的3家，采用人工分装2家，自动分装和人工分装均有4家。对10家医院共35名核医学科医师、技师、护士、保洁和其他人员采用询问的方式调查了不同工种人员控制区和监督区年停留时间，结果见表 1。从表 1可见，保洁人员在控制区年停留时间最长，平均为176.86 h；护士次之，平均为92.78 h，医师、技师和其他人员均不超过40 h。在监督区的停留时间除保洁人员较短外，其他人员差别不大。工作人员佩戴口罩情况调查结果见表 2。由表 2可见，多数人员在工作时总是佩戴口罩，有的甚至同时佩N95口罩和医用外科口罩两层口罩。

表 1(Table 1)

表 1 不同工种人员控制区和监督区年停留时间(h) Table 1 Annual occupency time of different types of workers in controlled and supervized areas (h) 工种 调查人数 控制区停留时间 监督区停留时间 最小值 最大值 均值 标准差 最小值 最大值 均值 标准差 医师 11 1.0 100.0 24.9 35.7 1 800.0 3 000.0 2 263.6 388.0 技师 6 4.2 41.7 25.6 14.8 1 800.0 2 400.0 2 300.0 251.0 护士 6 2.5 300.0 92.8 126.2 1 800.0 2 400.0 2 250.0 244.9 保洁 9 8.3 700.0 176.9 224.6 750.0 2 700.0 1 750.0 636.4 其他 3 4.2 100.0 37.5 54.2 1 800.0 2 400.0 2 200.0 346.4 合计 35 1.0 700.0 76.9 137.7 750.0 3 000.0 2 130.0 465.6

表 1 不同工种人员控制区和监督区年停留时间(h) Table 1 Annual occupency time of different types of workers in controlled and supervized areas (h)

表 2(Table 2)

表 2 不同工种人员口罩佩戴情况 Table 2 Different types of workers wearing mask 工种 调查人数 佩戴不同类型口罩的人数a 口罩佩戴情况 N95口罩 医用外科口罩 一次性医用口罩 一直佩戴 经常佩戴 偶尔佩戴或不佩戴 医生 11 8 6 0 7 4 0 技师 6 4 4 0 4 2 0 护士 6 4 4 0 6 0 0 保洁 9 7 3 0 9 0 0 其他 3 3 0 0 3 0 0 合计 35 26 17 0 29 6 0 注：a医生、技师、护士和保洁分别有3、2、2和1人同时佩戴N95口罩和医用外科口罩

表 2 不同工种人员口罩佩戴情况 Table 2 Different types of workers wearing mask

2. 空气中¹³¹I核素活度浓度测量及工作人员内照射剂量估算结果：31个空气采样样品中，控制区30个(分装间19个和病房11个)、监督区1个(护士站)。19个分装间空气样品的¹³¹I活度浓度在0.087~570 Bq/m³之间(最高位置为某A三甲医院的分装间)，中位数为3.74 Bq/m³，四分位数间距为50.9 Bq/m³，平均为(51.04±128.58)Bq/m³，超过均值的有4个样品，均分布在工作量较大的三甲医院；11个病房空气样品的¹³¹I活度浓度在0.162~54.6 Bq/m³之间(最高位置同为某A三甲医院的甲状腺癌病房)，中位数为2.63 Bq/m³，四分位数间距为4.13 Bq/m³，平均为(7.97±15.89)Bq/m³，超过均值的有2个样品，均分布在工作量较大的三甲医院。根据不同采样位置测量结果以及GBZ 129-2016《职业性内照射个人监测规范》^[6]推荐的典型工作时间计算的工作人员待积有效剂量结果见表 3。10家医院放射工作人员由于吸入¹³¹I核素导致的年待积有效剂量范围在0.002~10 mSv之间，中位数为0.054 mSv，四分位数间距为0.572 mSv，平均为(0.61±1.80)mSv，年有效剂量均未超过国家标准所规定的剂量限值^[11]。

表 3(Table 3)

表 3 根据典型工作时间估算工作人员内照射剂量一览表 Table 3 Estimates of internal doses to workers based on typical work hours 样品序号a 医院编号 采样位置 测量结果d(Bq) 半衰期修正后的 测量结果(Bq) 采样体积 (m3) 131I活度浓度 (Bq/m3) 年摄入量 (Bq) 待积有效剂量 (mSv) 1 1 分装间 6.9±0.6 32.8 60.4 0.543 901 9.9×10-3 2 2 分装间 0.20±0.03 0.951 3.2 0.297 493 5.4×10-3 3 3 病房 31.8±2.4 127 42.7 2.97 4.93×103 5.4×10-2 4 3 分装间 2.0±0.2 8.00 17.5 0.457 759 8.3×10-3 5 4 分装间 355±27 1.30×103 27.8 46.7 7.75×104 0.85 6 4 病房 55.8±4.2 223 84.9 2.63 4.37×103 4.8×10-2 7 5 分装间b 97.3±7.3 327 10.2 31.9 5.30×104 0.58 8 5 病房b 10.0±0.8 36.7 49.5 0.742 1.23×103 1.4×10-2 9 5 分装间c 989±72 3.96×103 59.4 66.6 1.10×105 1.2 10 5 病房c 99.0±7.4 333 61.6 5.40 8.96×103 9.9×10-2 11 6 分装间 86.9±6.5 268 13.7 19.6 3.25×104 0.36 12 6 病房 1.9±0.1 5.37 33.1 0.162 269 3.0×10-3 13 7 分装间 3 247±233 7.72×103 13.5 570 9.46×105 10 14 7 病房 988±72 2.35×103 43.0 54.6 9.06×104 1.0 15 8 分装间 5.2±0.4 11.3 42.1 0.268 445 4.9×10-3 16 9 分装间 1.56±1.40 3.40 38.9 8.74×10-2 145 1.6×10-3 17 7 分装间 677±50 1.35×103 15.9 85.1 1.41×105 1.6 18 7 病房 29.4±2.6 58.8 43.5 1.35 2.24×103 2.5×10-2 19 4 分装间 1 107±82 2.21×103 38.3 57.8 9.59×104 1.1 20 4 病房 505±38 1.01×103 75.2 13.4 2.22×104 0.24 21 10 分装间 5.9±0.6 9.92 12.8 0.775 1.29×103 1.4×10-2 22 1 分装间 5.9±0.6 9.92 60.3 0.164 272 3.0×10-3 23 5 分装间b 1 353±100 2.09×103 40.7 51.3 8.52×104 0.94 24 5 病房b 25.1±2.0 38.7 12.0 3.22 5.35×103 5.9×10-2 25 5 分装间c 140±10 182 48.6 3.74 6.21×103 6.8×10-2 26 5 护士站c 5.9±0.6 7.65 90.1 8.49×10-2 141 1.6×10-3 27 5 病房c 104±8 135 71.0 1.90 3.15×103 3.5×10-2 28 6 分装间 363±28 471 15.4 30.5 5.06×104 0.56 29 6 病房 34.7±2.7 45.0 35.3 1.27 2.11×103 2.3×10-2 30 2 分装间 2.6±0.2 3.37 8.8 0.385 639 7.0×10-3 31 8 分装间 132±10 171 47.8 3.58 5.94×103 6.5×10-2 注：a序号1~15的样品系2021年12月采样，序号16~31的样品系2023年1月采样；b 5号医院的东院区；c 5号医院的西院区；d测量结果以“样品中核素活度±扩展不确定度(k = 2)”表示

表 3 根据典型工作时间估算工作人员内照射剂量一览表 Table 3 Estimates of internal doses to workers based on typical work hours

3. 相同采样位置空气中的¹³¹I活度浓度：相同采样位置不同年份(2021年和2023年)的测量结果见表 4。从结果看，多家医院同样的采样位置不同年份的测量结果也不尽相同，说明空气中¹³¹I活度浓度处于动态变化状态。

表 4(Table 4)

表 4 2021和2023年相同采样位置空气中131I活度浓度不同年份测量结果比较(Bq/m3) Table 4 Comparison of measurement results of 131I activity concentrations in air at the same sampling positions in 2021 and 2023 (Bq/m3) 采样位置序号 医院序号 采样位置 131I活度浓度 2021年 2023年 1 1 分装间 0.543 0.164 2 2 分装间 0.297 0.385 3 4 分装间 46.7 57.8 4 4 病房 2.6 13.4 5 5 分装间 31.9 51.3 6 5 病房 0.74 3.22 7 5 分装间 66.6 3.7 8 5 病房 5.40 1.90 9 6 分装间 19.6 30.5 10 6 病房 0.16 1.27 11 7 分装间 570 85.1 12 7 病房 54.6 1.4 13 8 分装间 0.27 3.58

表 4 2021和2023年相同采样位置空气中131I活度浓度不同年份测量结果比较(Bq/m3) Table 4 Comparison of measurement results of 131I activity concentrations in air at the same sampling positions in 2021 and 2023 (Bq/m3)

随着核医学的飞速发展和相关工作人员的增多，个人剂量监测在辐射防护工作及放射工作人员职业健康管理中占有重要地位^[12-13]。目前，外照射个人剂量监测普及率较高，医学应用监测率已达到95%以上^[14]。但大多数核医学科尚未开展常规内照射监测，这可能会低估工作人员的年有效剂量，因此开展内照射监测和评价十分必要^[15-17]。内照射个人监测主要有体外直接测量、排泄物分析和空气采样分析3种方法，都是通过直接或间接测量放射性核素的摄入量来估算内照射剂量。从数据解释的准确度考虑，3种监测方法的选择顺序是: 体外直接测量、排泄物分析、空气采样分析^[6]。体外直接测量方法准确性高，但受场地和监测设备的制约，实施难度较高；排泄物分析方法对样品的储存、运输及测量过程要求较高；空气采样分析方法受多种因素影响，根据空气样品的测量结果估算摄入量带有很大不确定度，摄入时间的准确估计对剂量的估算有很大的影响^[17]。但空气采样分析方法简单，便于实施。同时，空气采样方法可及时发现异常或事故情况下的污染，以便及早报警并采取相应的对策^[18]。

本次调查的10家医疗机构核医学诊疗工作量、核素分装方式、操作频率的情况各有不同，检测结果也有很大差异，但空气中¹³¹I核素活度浓度较高的样品多分布在甲状腺癌住院患者较多、核素操作量较大的三甲医院。同时，调查发现不同医疗机构接触¹³¹I核素的工作人员及保洁人员在控制区的停留时间也有很大差异。由于核素操作均在控制区内进行，控制区内¹³¹I核素活度浓度也高于监督区。如果均按照国家职业卫生标准《职业性内照射个人监测规范》(GBZ 129-2016)推荐的年工作时间2 000 h来定义工作人员控制区停留时间并推算核素摄入量的话，将大大高估内照射年有效剂量。因此，用固定空气采样器测量的放射性核素活度浓度进行核素摄入量的估算时，至少应对控制区和监督区两个关注点进行采样，并根据工作人员在控制区和监督区的年工作时间进行估算，才能提高估算结果的准确性。

在同一个核医学工作场所内，控制区内空气中¹³¹I核素活度浓度的高低直接影响到监督区空气中¹³¹I核素的活度浓度，影响的严重程度与工作场所布局、控制区与监督区之间的距离以及是否存在物理隔断、门禁系统的管理和有效性、通风系统的布局合理性以及通风效果、放射防护管理措施等因素有关。调查中发现部分医院分区管理措施不严格，病房与办公区域之间在患者出院期间呈畅通状态，控制区分装间与监督区之间的门有时未关闭，部分通风系统未正常工作，这都会造成控制区空气中的放射性核素向监督区溢出。孙伟航等^[2]的研究结果表明，碘治疗工作场所监督区的¹³¹I核素活度浓度也处于较高水平(6家医院给药当天护士工作站、医生办公室、医护通道空气中¹³¹I核素活度浓度平均水平分别为39.44、44.71、95.96 Bq/m³)，接近甚至超过了本次调查10家医院控制区的平均水平47.82 Bq/m³。王红波^[19]利用个体采样器测得的医护通道、护士站、医生办公室空气中¹³¹I核素活度浓度平均水平分别为163.55、64.58、55.80 Bq/m³，均超过了本次调查10家医院控制区的平均水平47.82 Bq/m³。

在多数情况下，固定采样器的测量值不能代表现场工作人员的实际摄入量，即使是放在靠近工作人员呼吸带的固定采样器，也很难给出能充分代表工作人员摄入量的结果。在污染是局部的并随时间而变化，或者是在粒度分布很不均匀的情况下，样品的代表性和空气采样速率、采样器的选择以及工作人员在工作场所内的运动情况关系很大。在这种情况下，比较简单的处理方法是把这种缺乏代表性的固定取样测量结果与用个人采样器长期测量的结果加以比较，然后对固定采样器建立适当的推定水平^[18]，但需要解决的是人员佩戴个人采样器依从性较差的问题。

口罩佩戴情况也是影响核素摄入的因素之一。新冠疫情之后，大多数人尤其是医务人员都自觉养成了佩戴口罩的习惯，但不同类型口罩对¹³¹I的过滤效果尚未见报道，需要进一步开展研究。

本次调查在两年内对多家医院进行了重复检测，以期获得不同时间的动态数据。结果发现，多家医院同样的采样位置不同年份的测量结果也不尽相同。其原因可能与不同年份采样时核素的分装时间与采样间隔不同相关，同时也说明随着患者数量、核素操作量、防护措施的变化，工作场所中放射性核素活度浓度也会出现动态变化。因此，在进行接触¹³¹I放射性核素工作人员内照射剂量估算时，仅以单次测量的结果估算全年受照剂量会带来较大的误差^[20]。

空气采样方法估算内照射剂量影响因素较多，存在诸多不确定性，比如采样点的代表性、采样器的选择及采样速率、滤膜的捕集效率、工作人员在控制区和监督区的年停留时间、工作人员的个人防护措施、气态碘与气溶胶碘浓度差别较大等均会对估算结果产生影响^[21]。但空气采样检测结果可提供预警信息，当工作场所¹³¹I核素活度浓度水平较高时，应采用体外直接测量方法估算工作人员甲状腺核素摄入量和内照射剂量，必要时采取防护干预措施，以保障相关放射工作人员的职业健康与安全。

利益冲突  所有作者没有任何利益冲突，未接受任何不当的职务或财务利益

志谢 感谢中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所辐射检测与评价研究室对样品进行测量和技术指导

作者贡献声明  林宝负责现场采样、现场调查、数据汇总分析与论文撰写；孙桂湘负责组织、协调现场采样并分析数据；张超宇、刘少龙、郭子轩负责现场采样；翟贺争负责方案设计和论文的修改与指导；郭勇负责方案设计并参与现场调查；张树义参与现场采样和现场调查；程晓军负责方案设计、现场调查、数据分析与论文修改