硼中子俘获治疗(BNCT)是一种具有选择性杀伤肿瘤细胞能力的先进放射治疗技术，主要通过热中子与聚集在肿瘤细胞中的硼原子发生俘获反应，产生高传能线密度的α和⁷Li粒子，从而有选择性地杀死肿瘤细胞。适用于BNCT治疗的中子束流主要有3种，分别为自发裂变产生的中子束流、核反应堆中子束流以及基于加速器的中子束流^[1]。目前国内运行的医院中子照射器(IHNI)中子束流由核反应堆产生，在建的BNCT设备大多为基于加速器的中子束流。中子束流的特性主要由两项参数表征：①辐射特性参数，包括自由空气中的中子能谱、不同成分中子(热中子超热中子和快中子)的注量率、中子注量的空间分布(均匀性)、污染快中子和光子的空气比释动能率。②剂量学特性参数，包括模体内中心轴线上的热中子注量率以及中子(超热和快中子)和光子的剂量率。参考国外对应用于BNCT中子束流特性参数的要求^[2-3]，本研究对IHNI的超热中子束流的特性参数进行了检测，并分析评估了检测结果不确定度。对核反应堆中子束流参数要求同样适用于其它源产生的中子束流，因此IHNI中子束流检测方法可以作为BNCT设备中子束流参数质量控制检测的参考。

1. 设备介绍：医院中子照射器(IHNI)，标准孔径12 cm，孔道中心处热中子注量率≥1×10⁹cm^-2·s^-1。检测设备包括金活化箔、有机玻璃(PMMA)模体(183 mm × 200 mm × 200 mm)、双电离室(美国Far West Technology公司指型组织等效电离室IC-18和石墨电离室IC-18 G，静电计(美国keithley公司，型号6517B))、包硼²³⁵U裂变电离室(自制)和热释光剂量计(美国Harshaw公司生产的TLD-600和TLD-700，热释光读出设备为康科洛公司的BR2000)。

2. 不同成分中子注量率测量方法：采用金镉差法^[4-5]测量中子束的热中子(0.5 eV以下)和超热中子(0.5 eV~10 keV)注量率，即在束流口处同时辐照裸金箔和包镉(1 mm厚)金箔，再利用高纯锗谱仪(美国AMETEK)分别测量两个金箔(ϕ10 mm × 5 μm)的活度。

3. γ射线空气比释动能率测量方法：在⁶⁰Co γ参考辐射场中，选取平均值±5%以内且重复性好于2%的热释光剂量计^[6]，测量束流的γ射线空气比释动能率。在同样IHNI束流中辐照热释光剂量计TLD-600和TLD-700，TLD-700的读数值仅为TLD-600读数值的0.25%。而在⁶⁰Co γ参考辐射场中相同条件下辐照TLD-600和TLD-700，两者读数比值为1∶1.05，这表明在IHNI束流下TLD-600的读数基本是由中子引起的；在⁶⁰Co γ参考辐射场中辐照TLD-700，测量TLD-700发光曲线，可确定IHNI照射束中γ射线的空气比释动能率。测量结果不确定度由TLD-700发光曲线第1个发光峰面积读数、TLD-700发光曲线第2个发光峰面积读数、中子束流下TLD-600发光曲线第1个峰面积读数与第2个峰面积读数比值R_n、校准时TLD-700发光曲线第1个发光峰面积读数、校准时TLD-700发光曲线第1个峰面积读数与第2个峰面积读数比值R_γ、转换系数c₁和c₂(c₁为计算⁶⁰Co场中空气比释动能与TLD-700内沉积能量的比值，c₂为IHNI场中空气比释动能与TLD-700内沉积能量的比值)和TLD-700剂量响应校准8项独立的不确定度组合而成。

4. 中子空气比释动能率：利用中子能谱^[7]和中子注量率结合空气比释动能系数^[8]计算得到，结果不确定度由总中子注量率与谱平均比释动能系数2项独立不确定度合成。

5. 中子注量率空间分布测量方法：将包镉(1 mm厚)²³⁵U裂变电离室(铀靶样品区直径为10 mm) 探测器其置于可自动控制的移动小车上，通过逐点扫描即可得到照射束的中子注量率。

6. 热中子注量率测量方法：采用金镉差法测量PMMA模体内中心轴线上的热中子注量率。

7. 模体内中子和γ射线剂量率测量方法：模体内的快中子(包括超热中子)和γ射线剂量是重要的附加剂量来源，需要准确测量其大小以便评估附加剂量对正常组织的损伤。采用双电离室测量PMMA模体内中心轴线上的中子和γ射线剂量率^[2]，测量结果不确定度由⁶⁰Co参考辐射场中水模体内参考点处电离室的校准因子，环境条件(温度和气压)、复合、极化以及热中子响应修正后等效组织电离室在混合场PMMA模体内测量点处的总读数，环境条件(温度和气压)、复合、极化以及热中子响应修正后石墨电离室在混合场PMMA模体内测量点处的总读数，等效组织电离室对热中子的响应修正因子，石墨电离室对热中子的响应修正因子，k_Qn^TE、k_Qγ^TE和k_Qγ^C(分别为组织等效电离室对中子和γ射线的响应因子和石墨电离室对γ射线的响应因子)因混合场与⁶⁰Co参考辐射场之间辐射品质不同及模体材料不同引入的修正因子，热中子场中电离室测量点热中子注量率，测量系统定位以及电离室修正因子11项独立不确定度组成。

1. 不同成分中子注量率：采用金镉差法测量IHNI超热中子束的热中子φ_th和超热中子φ_epi注量率，采用²³⁵U裂变电离室测量快中子注量率，多次测量后取平均得到热中子、超热中子和快中子的注量率，其值分别为(1.910±0.031)×10⁷、(4.90±0.13)×10⁸和(6.94±0.51)×10⁷cm^-2·s^-1。中子注量率的不确定度来源为以下几方面：①金箔活度的不确定度主要来源于4πβ-γ符合装置测量金箔活度的不确定度和低本底反康谱仪测量γ射线峰面积计数的标准偏差，而包镉金箔活度(由低本底反康谱仪间接定值)的测量不确定度包含标准裸金箔γ峰面积计数的标准偏差、待测包镉金箔γ峰面积计数的标准偏差和标准裸金箔活度的不确定度。②¹⁹⁷Au(n, γ)反应截面的评价不确定度，在热中子能区为0.14%，在超热中子能区为2.2%^[9]。③阈上裂变碎片计数率的不确定度来源于多次测量的标准偏差。④电离室注量响应的不确定度来源于计算的统计偏差和裂变反应截面的不确定度。⑤修正因子不确定度包含死时间修正，阈下裂变碎片计数损失修正，靶自吸收修正和低能中子引起的裂变碎片计数修正。

超热中子束流中的热中子和超热中子不确定度结果列于表 1，快中子束流不确定度分析及结果见表 2。

表 1(Table 1)

表 1 热中子和超热中子注量率测量结果不确定度(%) Table 1 Uncertainty in measurement results of epithermal neutron fluence rate(%) 不确定度分量 热中子 超热中子 金箔活度的不确定度 1.50 1.4 197Au(n, γ)反应谱平均截面的不确定度 0.14 2.2 相对合成标准不确定度 1.60 2.7 注：k=1

表 1 热中子和超热中子注量率测量结果不确定度(%) Table 1 Uncertainty in measurement results of epithermal neutron fluence rate(%)

表 2(Table 2)

表 2 快中子注量率测量结果不确定度(%) Table 2 Uncertainty in measurement results of fast neutron fluence rate (%) 不确定度分量 不确定度(K=1) 阈上裂变碎片计数率的不确定度 0.4 电离室注量响应的不确定度 1.7 修正因子的不确定度 7.1 相对合成标准不确定度 7.3

表 2 快中子注量率测量结果不确定度(%) Table 2 Uncertainty in measurement results of fast neutron fluence rate (%)

2. γ射线空气比释动能率：应用TLD测得IHNI超热中子束流中γ射线空气比释动能率$\dot{K}_\gamma $为(1.23±0.10)Gy/h。γ射线空气比释动能率不确定度结果见表 3所示。

表 3(Table 3)

表 3 γ射线空气比释动能率的不确定度(%) Table 3 Uncertainty in gamma-ray air kerma rate(%) 不确定度分量 不确定度(K=1) 测量时TLD-700发光曲线第1个发光峰面积读数的不确定度 0.7 测量时TLD-700发光曲线第2个发光峰面积读数的不确定度 1.3 Rn的不确定度 1.7 校准时TLD-700发光曲线第1个发光峰面积读数的不确定度 0.5 Rγ的不确定度 1.6 c1的不确定度 5.0 c2的不确定度 5.0 TLD-700剂量响应校准不确定度 2.7 相对合成标准不确定度 8.3

表 3 γ射线空气比释动能率的不确定度(%) Table 3 Uncertainty in gamma-ray air kerma rate(%)

3. 中子空气比释动能率：中子空气比释动能率，也称为污染中子的空气比释动能率，由中子能谱和中子空气比释动能转换系数计算得到，污染中子的热中子$\dot{K}_{\mathrm{th}} $和快中子$\dot{K}_f $比释动能率分别为(0.145±0.004)和(0.131±0.012)Gy/h。污染中子的比释动能率不确定度来源为以下几方面：中子注量率的不确定度(表 1，2)；中子能谱平均比释动能系数的不确定度，该不确定度来源于中子能谱形状与实际情况的差异，主要为中子能谱形状($\left(\frac{\phi_i}{\phi}\right) $反映中子能谱的形状)与实际情况的差异，不确定度评定方法与金箔测量中子注量率中¹⁹⁷Au(n, γ) 反应谱平均截面的评估方法相同。利用模拟得到的中子能谱计算了不同能区中子谱的平均空气比释动能系数，在热中子能区和快中子能区分别为2.16×10^-10和5.54×10^-11 cGy·cm²，该数值与测量的中子能谱平均分别相差2.4%和5.7%，这个差值作为中子能谱平均空气比释动能系数的不确定度分量。由以上不确定度分量相互独立，因而根据不相关量不确定度合成方法得到热中子束和超热中子束污染中子空气比释动能率的合成标准不确定度。中子空气比释动能率不确定度结果见表 4所示。

表 4(Table 4)

表 4 污染中子空气比释动能率的不确定度(%) Table 4 Uncertainty in contaminated neutron air kerma rate(%) 不确定度分量 不确定度(K=1) 热中子 快中子 中子注量率的不确定度 1.6 7.3 中子能谱平均比释动能系数的不确定度 2.4 5.7 相对合成标准不确定度 2.9 9.3

表 4 污染中子空气比释动能率的不确定度(%) Table 4 Uncertainty in contaminated neutron air kerma rate(%)

4. 中子注量率空间分布：采用金镉差法和²³⁵U裂变电离室测量IHNI的超热中子束注量率空间分布，测量结果见图 1，测量结果的最大不确定度约为2.70%。注量率空间分布特征参考医用电子加速器X射线谱^[10]的表示方法，用均整度和对称性来表征中子注量率空间分布特性。测量的IHNI超热中子束流空间分布为：径向1 cm的均整度101%，对称性101%；径向3 cm的均整度107%，对称性102%；径向5 cm的均整度为132%，对称性为103%。

注：IHNI. 医院中子照射器 图 1 IHNI超热中子束中子注量空间分布 Figure 1 Spatial distribution of neutron fluence in IHNI epithermal neutron beam

5. 模体内热中子注量率测量：采用金镉差法测量PMMA模体内热中子注量率，测量结果见图 2所示，测量结果的最大不确定度为1.81%。热中子在模体内的深度分布特征为随着深度增加注量率快速增加到最大值后逐步降低。参考医用质子重离子^[11]在模体中的深分布特性提出了两项指标表征模体内热中子注量率特性，分别为注量率最大值位置和射程，即热中子注量率为最大值10%的深度位置。本次测量中，热中子注量率最大值在1.0 cm处，射程为9.5 cm。

注：IHNI. 医院中子照射器 图 2 IHNI超热中子束在模体内的热中子注量率深度分布 Figure 2 Depth distribution of thermal neutron fluence rate of IHNI epithermal neutron beam in reference phantom

6. 模体内中子和γ射线剂量率值测量：采用双电离室法测得模体中15.5、46.5和77.5 mm处的中子(超热和快中子)和γ射线剂量率，测量结果见图 3以及表 5所示。测量不确定度分析及结果见表 6所示。

注：IHNI. 医院中子照射器 图 3 IHNI超热中子束在模体内的中子 (A) 和γ射线 (B) 剂量率 Figure 3 Neutron (A) and gamma-ray (B) dose rates of IHNI epithermal neutron beam in reference phantom

表 5(Table 5)

表 5 模体内的中子和γ射线剂量率(Gy/h，x±s) Table 5 Neutron and gamma-ray dose rates in reference phantom(Gy/h, x±s) 深度(mm) 中子剂量率 γ射线剂量率 15.5 1.47±0.25 1.81±0.07 46.5 0.27±0.05 1.57±0.06 77.5 0.12±0.02 0.83±0.03

表 5 模体内的中子和γ射线剂量率(Gy/h，x±s) Table 5 Neutron and gamma-ray dose rates in reference phantom(Gy/h, x±s)

表 6(Table 6)

表 6 参考模体内剂量率不确定度分析(%) Table 6 Estimated uncertainties for the dose rates in reference phantom(%) 不确定度分量 快中子剂量率 γ射线剂量率 60Co参考辐射场中水模体内参考点处电离室的校准因子 1.4 1.4 环境条件(温度和气压)、复合、极化以及热中子响应修正后TE电离室在混合场PMMA模体内测量点处的总读数 0.6 0.6 环境条件(温度和气压)、复合、极化以及热中子响应修正后石墨电离室在混合场PMMA模体内测量点处的总读数 0.4 0.4 TE电离室对热中子的响应修正因子 15 0.2 石墨电离室对热中子的响应修正因子 5 2 kQnTE因混合场与60Co参考辐射场之间辐射品质不同及模体材料不同引入的修正因子 5.4 0.1 kQγTE因混合场与60Co参考辐射场之间光子品质不同及模体材料不同引入的修正因子 2 2 kQγC因混合场与60Co参考辐射场之间光子品质不同及模体材料不同引入的修正因子 1.7 1.7 kskikpkc 1 1 热中子场中电离室测量点处热中子注量率 1.1 1.1 测量系统定位 0.5 0.5 合成标准不确定度 17.1 4.0 注：k=1

表 6 参考模体内剂量率不确定度分析(%) Table 6 Estimated uncertainties for the dose rates in reference phantom(%)

7. IHNI的测量结果及对应不确定度与国际原子能机构(IAEA)推荐值和欧洲联合研究中心(EC-JRC)推荐允许偏差值对比：结果详见表 7，其中EC-JRC推荐偏差值指的是测量值与BNCT设备标称值的偏差。

表 7(Table 7)

表 7 中子束流质量控制重点检测项以及检测结果不确定度 Table 7 Uncertainty in key test items and test results in neutron beam quality control 检测项 IHNI检测结果 不确定度(k=1) IAEA推荐值 EC-JRC推荐偏差值 φepi 4.90×108 cm-2·s-1 2.7% ≥1×109 ±10% φth/φepi 0.039 3.1% ≤0.05 Kf/φepi 7.42×10-14 Gy·cm2 9.3% ≤2×10-13 Kγ/φepi 6.97×10-13 Gy·cm2 8.7% ≤2×10-13 空间分布对称性 103% 2.7% — ±10% 空间分布均整度 132% 2.7% — ≤10% 热中子注量率最大位置 1.0 cm 1.8% — ±2 mm/±2% 热中子束射程 9.5 cm 1.8% — 中子深度剂量率 15.5 mm，1.47 Gy/h 17.1% — ±10% 46.5 mm，0.27 Gy/h 77.5 mm，0.12 Gy/h γ射线深度剂量率 15.5 mm，1.81 Gy/h 4.0% — ±5% 46.5 mm，1.57 Gy/h 77.5 mm，0.83 Gy/h 注：“—”未提供数据；IHNI. 医院中子照射器；IAEA. 国际原子能机构；EC-JRC. 欧洲联合研究中心

表 7 中子束流质量控制重点检测项以及检测结果不确定度 Table 7 Uncertainty in key test items and test results in neutron beam quality control

本研究对IHNI超热中子束流进行了特性参数的性能检测，分析了检测结果的不确定度。通过对IHNI结果不确定度与EC-JRC推荐值比较，分析检测方法的可行性。对不确定度值小于EC-JRC推荐偏差值的检测项，则认定该项检测结果准确度能满足BNCT中子束流质量控制要求，检测方法可行。

国际原子能机构(IAEA)给出了符合BNCT中子束流的源项要求，源项参数采用4项指标φ_epi、φ_th/φ_epi、K_f/φ_epi和K_γ/φ_epi作为其特征检测项目，IHNI检测结果中的K_γ/φ_epi项不满足IAEA要求，其余3项符合IAEA要求；4项指标不确定度均小于EC-JRC推荐偏差的绝对值，其中K_γ/φ_epi和K_f/φ_epi不确定度接近EC-JRC推荐偏差的绝对值。

中子注量率空间分布指标在实际测量时很难量化对比，因此参考医用加速器谱型定义，采用均整度和对称性来量化注量率空间分布。中子注量率空间分布测量结果不确定度最大2.7%，EC-JRC推荐该项指标每年偏差±10%范围内，表明该项指标检测方法的准确度能满足EC-JRC要求。

模体内热中子注量率深度分布参考医用质子重离子的相关概念采用最大注量率点和射程指标表征模体内热中子深度分布特性。IHNI测量的热中子注量率深度分布最大不确定度1.8%，EC-JRC推荐注量率深度分布的偏差±5%范围内，表明该项指标检测方法的准确度可以满足EC-JRC要求。

IHNI测量的中子剂量率不确定度为17.1%，γ射线剂量率不确定度为4.0%，EC-JRC推荐的中子剂量率偏差±10%，γ射线剂量率偏差在±5%范围内，表明该项指标中子剂量率的测量结果准确度无法满足EC-JRC要求。双电离室法测量的中子剂量值存在较大不确定性，主要是由于双电离室法测量中子剂量率时引入了很多本身就具有较大不确定性的修正因子进而导致测量结果较大的偏差。

本研究罗列的中子束流质量控制检测项基本涵盖了中子束流的辐射特性和剂量学特性，除了中子剂量率外其他检测项的检测结果准确度基本能满足EC-JRC要求，检测方法可行。双电离室测量中子剂量率的方法准确度提升很难，为此正在研制组织等效正比计数器(TEPC)^[12]，预期可有效提高中子γ混合场中子剂量率的测量准确度。

利益冲突  无

作者贡献声明  程金生负责数据分析和指导论文撰写；李明生负责数据整理和论文撰写；石斌和张书峰负责医院中子照射器实验数据测量；刘蕴韬、宋明哲和张紫竹协助实验研究以及数据计算；陈军负责组织实验研究、实验指导与研究方向把控