四川省是核设施与核技术利用大省，在部分市县建设有数量较多的核设施。为保障人民的饮水安全、加强水质管理，确保辐射环境安全^[1]，四川省辐射环境管理监测中心站对成都、宜宾、绵阳、广元、乐山五个重点市水源地开展了辐射环境水平调查。选择这五个市的主要原因是成都为省会城市，另外四市均建设有核设施^[2]。本研究对五个重点市水源地的水中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性水平进行长期监测和分析，以评价其水源地辐射水平的安全性^[3]。

1.样品采集

(1) 采样方案: 样品采集工作由对应的地级市(州)监测站负责，按照2次/年的频率，分别在枯水期(1~4月)和平水期(6~10月)各采样一次^[4]。由于丰水期一般时间长度为1~2个月，而枯水期、平水期时间占比一般超过80%，更能代表辐射环境水平，因此自2014年起生态环境部核安全司即开始要求各省市将国控点采样时间由枯丰水期改为枯平水期，故本研究未选取丰水期采样。采样方案的设计，严格按照《核设施水质监测采样规定》(HJ/T 21-1998)^[5]、《地表水和污水监测技术规范》(HJ/T 91-2002)^[6]、《水质采样样品的保存和管理技术规定》(HJ 493-2009)^[7]、《水质采样技术指导》(HJ 494—2009)^[8]、《水样采样方案设计技术规定》(HJ 495—2009)^[9]等相关标准执行。

(2) 容器：采样用聚乙烯塑料桶，采样工具先用洗涤剂除去油污，并用自来水冲洗干净，然后经10%硝酸或盐酸洗刷，再用自来水冲洗干净后备用。采样容器为聚乙烯塑料小口桶，先用洗液或洗涤剂清洗除去油污，再用自来水冲洗干净，然后经10%硝酸或盐酸浸泡8 h，接着用自来水冲洗至pH=7，最后用蒸馏水(或去离子水)清洗3次干净并晾干，贴好标签备用^[5-9]。

(3) 采样点：本次调查的五市的饮用水源地，均为河流型，采样时在江河水流混合均匀的河段，取一断面采样。当断面水面宽≤10 m时，在断面中心线上采样; 断面水面宽＞10 m时，在左、中、右3点采样^[5-9]。

(4) 采样方法：采样器具为聚乙烯塑料桶，使用前先用待采水样清洗2次以上，再将水样按采样量采集于清洗后的样品容器中。采样时尽量不要将空气混入样品，采样容器装满后必须加盖; 如发现样品中有颗粒物或沉淀，应尽快分离^[5-9]。

2.样品测量

(1) 分析方法：水中总α和总β放射性水平的检测方法分别参照《水中总α放射性浓度的测定厚源法》(EJ/T 1075-1998)^[10]和《水中总β放射性测定蒸发法》(EJ/T 900-1994)^[11]，将水样酸化，蒸发浓缩，转化为硫酸盐，于350℃灼烧，残渣转移至样品盘中制成样品源，在低本底α、β测量系统分别测量α计数和β计数。

水中¹³⁷Cs放射性水平的检测方法参照《水和生物样品灰中铯-137放射化学分析方法》(HJ 816-2016)^[12]，水样中定量加入稳定铯载体，在硝酸介质中由磷钼酸铵吸附分离铯，NaOH溶液溶解磷钼酸铵，在柠檬酸和乙酸介质中以碘铋酸铯沉淀形式分离纯化铯，以低本底β射线测量仪对其进行计数并计算¹³⁷Cs的放射性活度。

水中²²⁶Ra放射性水平的检测方法参照《水中镭-226的分析测定》(GB 11214-1989)^[13]，用硫酸钡作载体，共沉淀水中镭，沉淀物溶解于碱性乙二胺四乙酸二钠(EDTA)溶液中，封闭于扩散器积累氡，转入闪烁室，测量、计算镭含量。

水中⁹⁰Sr放射性水平的检测方法参照《水和生物样品灰中锶-90的放射化学分析方法》(HJ 815-2016)^[14]，试样中⁹⁰Sr的含量根据与其处于放射性平衡的子体⁹⁰Y的β活度来确定的。涂有二-(2-乙基已基)磷酸酯(简称HDEHP)的聚三氟氯乙稀(简称kel-F)色层柱从pH=1.0的样品溶液中定量吸附钇，使钇与锶铯等低价离子分离。再以1.5 mol/L硝酸淋洗色层柱，清除钇以外的其他被吸附的铈、钷等稀土离子，并以6 mol/L硝酸解吸钇，以草酸钇沉淀形式进行β计数，实现⁹⁰Sr的快速测定。

水中Th放射性水平的检测方法参照《食品安全国家标准食品中放射性物质检验天然钍和铀的测定》(GB 14 883.7-2016)^[15]，在盐析剂硝酸铝存在下，含8~10个碳原子的长链胺N₂₃₅能从硝酸溶液中萃取钍的络合物，然后利用钍在盐酸介质中不能形成稳定阴离子络合物的特点，用8 mol/L盐酸选择性反萃钍; 在掩蔽剂存在下，以偶氮胂Ⅲ为显色剂，用分光光度法测定钍。

水中U放射性水平的检测方法参照《环境样品中微量铀的分析方法(3激光荧光法)》(HJ 840-2017)^[16]，直接向水样中加入荧光增强剂，使之于水样中铀酰离子生成一种简单的络合物，在激光(波长336 nm)辐射激发下产生荧光，采用标准铀加入法定量地测定铀。

(2) 仪器设备：水中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs放射性水平测量仪器均使用美国ORTEC公司生产的MPC9604型四道流气式低本底α、β测量仪。仪器技术指标：α本底＜0.070/min，β本底＜0.700/min，α效率(²⁴¹Am)≥42%，β效率(⁹⁰Sr-⁹⁰Y)≥55%。

水中U放射性水平测量仪器使用微量铀分析仪，由杭州大吉光电仪器有限责任公司生产，型号为WGJ-Ⅲ，测量范围为0.02~20 μg/L，测量精度：< 5%。

水中Th放射性水平测量仪器使用紫外可见分光光度计，由上海奥析科学仪器有限公司生产，型号为UV1902PC，波长范围为190~1 100 nm，透射比重复性为±0.15%。

水中²²⁶Ra放射性水平测量仪器使用氡钍分析仪，由北京核仪器厂生产，型号为FD-125，灵敏度 < 10^-3。

所有仪器均按照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61-2021)^[17]要求，在有资质的单位完成检定，检定结果符合要求且在检定有效期内。按照四川省辐射环境管理监测中心站质量体系控制要求定期完成期间核查，内容包括泊松分布检验、长期稳定性检验、本底稳定性检验等，确保仪器处于稳定可靠的工作状态^[18]。

3.质量控制：四川省辐射环境管理监测中心站建立了完善的质量控制体系; 地级市监测站采样人员均经过四川省辐射环境环境监测站培训并考核合格后颁发上岗证书; 实验室检测人员均通过考核，持有生态环境部辐射环境监测技术中心颁发的全国辐射监测系统上岗证，采样人员、分析人员均持证上岗^[19]。分析人员多次参加生态环境部核与辐射安全中心、生态环境部辐射环境监测技术中心、国际原子能机构(IAEA)等多个单位组织的数据比对，比对结果良好，保证实验结果、人员操作的准确性。同时采取设置空白样品(每批次2个)、平行双样(每批次样品数量10%~20%)、加标样(每批次样品数量10%，加标量为待测样品的0.5~3倍，加标回收率80%~120%) 等方式，确保数据的准确性^[20]。按照四川省辐射环境管理监测中心站质量管理体系的规定和要求，落实分析数据监测项目负责人初审、质控负责人复审、技术负责人签发的三级审核流程，确保监测数据的真实性、有效性^[21]。

4. 统计学处理：监测数据使用SPSS 26.0进行数据统计和分析。测量结果x±s表示，比较分析不同年份、不同水源地、不同水期饮用水源地放射性水平之间的差异，数据的组间比较采用克鲁斯卡尔-沃利斯检验，P < 0.05为差异有统计学意义。

1. 五市饮用水源地的放射性水平：2016—2020年五市饮用水源地的总α、总β、水中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性水平监测结果见表 1。不同水源地之间的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性浓度分别进行比较，差异均无统计学意义(P>0.05)。

表 1(Table 1)

表 1 五市饮用水源地的放射性水平 Table 1 Radioactivity levels in drinking water sources in five cities 水源地 总α(Bq/L) 总β(Bq/L) 137Cs(mBq/L) 90Sr(mBq/L) 226Ra(mBq/L) Th(μg/L) U(μg/L) 成都 0.026±0.007(0.020~0.040) 0.054±0.012(0.038~0.073) 0.31±0.04(0.27~0.41) 1.25±0.18(1.00~1.50) 8.45±0.98(7.10~10.00) 0.11±0.02(0.09~0.14) 1.61±0.37(1.10~2.30) 绵阳 0.023±0.010(0.011~0.048) 0.046±0.018(0.032~0.096) 0.28±0.03(0.25~0.37) 1.33±0.21(1.10~1.90) 11.04±1.77(8.40~14.00) 0.10±0.02(0.07~0.15) 1.31±0.14(1.00~1.50) 广元 0.036±0.020(0.019~0.076) 0.071±0.016(0.027~0.097) 0.30±0.06(0.21~0.45) 1.44±0.36(1.20~2.40) 9.72±2.40(6.80~14.00) 0.12±0.02(0.09~0.14) 2.17±0.65(0.85~3.30) 乐山 0.024±0.007(0.011~0.034) 0.050±0.006(0.042~0.063) 0.27±0.03(0.23~0.31) 1.31±0.26(1.00~2.00) 9.77±2.06(6.10~13.00) 0.17±0.02(0.14~0.21) 1.04±0.23(0.76~1.60) 宜宾 0.028±0.009(0.015~0.045) 0.066±0.016(0.043~0.098) 0.29±0.03(0.22~0.33) 1.40±0.20(1.20~1.80) 11.33±2.31(7.80~16.00) 0.08±0.02(0.06~0.12) 1.17±0.19(0.73~1.40) 均值 0.027±0.013(0.011~0.076) 0.057±0.017(0.027~0.098) 0.29±0.04(0.21~0.45) 1.35±0.26(1.00~2.40) 10.07±2.23(6.10~16.00) 0.12±0.03(0.06~0.21) 1.46±0.54(0.73~3.30)

表 1 五市饮用水源地的放射性水平 Table 1 Radioactivity levels in drinking water sources in five cities

2. 不同年份五市饮用水源地的放射性水平：不同年份五市饮用水源地的总α、总β、水中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性水平监测结果见表 2，不同年度之间的总α、总β、水中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性浓度分别进行对比，差异均无统计学意义(P>0.05)。

表 2(Table 2)

表 2 不同年度各水源地的放射性水平 Table 2 Radioactivity levels in water sources in different years 年度 总α(Bq/L) 总β(Bq/L) 137Cs(mBq/L) 90Sr(mBq/L) 226Ra(mBq/L) Th(μg/L) U(μg/L) 2016 0.031±0.016(0.013~0.074) 0.061±0.013(0.042~0.076) 0.30±0.04(0.24~0.37) 1.19±0.13(1.00~1.40) 9.53±2.18(6.10~13.00) 0.12±0.03(0.07~0.18) 1.41±0.52(0.76~2.40) 2017 0.026±0.017(0.011~0.076) 0.059±0.018(0.040~0.097) 0.29±0.02(0.27~0.32) 1.29±0.07(1.20~1.40) 9.98±1.28(7.30~12.00) 0.10±0.03(0.06~0.16) 1.27±0.27(0.86~1.90) 2018 0.029±0.007(0.018~0.040) 0.054±0.014(0.034~0.073) 0.27±0.03(0.21~0.31) 1.22±0.12(1.10~1.50) 11.33±2.56(7.20~16.00) 0.12±0.03(0.08~0.17) 1.67±0.61(1.00~2.60) 2019 0.024±0.005(0.015~0.030) 0.055±0.015(0.032~0.075) 0.29±0.02(0.25~0.32) 1.44±0.12(1.30~1.70) 10.93±2.55(7.10~14.00) 0.12±0.03(0.08~0.18) 1.46±0.42(0.81~2.30) 2020 0.029±0.011(0.011~0.048) 0.057±0.023(0.027~0.098) 0.31±0.07(0.22~0.45) 1.59±0.42(1.10~2.40) 8.65±1.00(7.50~11.00) 0.13±0.04(0.08~0.21) 1.50±0.69(0.73~3.30)

表 2 不同年度各水源地的放射性水平 Table 2 Radioactivity levels in water sources in different years

3. 不同水期五市饮用水源地的放射性水平：不同水期五市饮用水源地的总α、总β、水中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性水平监测结果见表 3; 平水期和枯水期的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra放射性浓度分别进行比较，总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra放射性浓度之间差异均无统计学意义(P>0.05);不同水期的U放射性浓度存在着统计学差异(H=16.53，P < 0.05)，不同水期的Th放射性浓度存在着统计学差异(H=15.61，P < 0.05)。

表 3(Table 3)

表 3 不同水期的放射性水平 Table 3 Radioactivity levels during different water periods 水期 总α(Bq/L) 总β(Bq/L) 137Cs(mBq/L) 90Sr(mBq/L) 226Ra(mBq/L) Th(μg/L) U(μg/L) 枯水期 0.030±0.016(0.012~0.076) 0.061±0.019(0.032~0.098) 0.28±0.04(0.21~0.41) 1.28±0.17(1.00~1.70) 10.87±2.29(7.50~16.00) 0.12±0.04(0.06~0.21) 1.55±0.59(0.81~3.30) 平水期 0.025±0.007(0.011~0.040) 0.053±0.014(0.027~0.075) 0.31±0.04(0.25~0.45) 1.41±0.31(1.10~2.40) 9.23±1.82(6.10~130.0) 0.12±0.03(0.07~0.18) 1.37±0.47(0.73~2.60)

表 3 不同水期的放射性水平 Table 3 Radioactivity levels during different water periods

成都、宜宾、绵阳、广元、乐山五个重点市饮用水源地在2016—2020年期间的总α放射性浓度均 < 0.5 Bq/L，总β放射性浓度均<1.0 Bq/L，均低于国家《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2022)^[22]标准限值; ²²⁶Ra的放射性浓度均 < 1 Bq/L，均低于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2022)附录A中表A.1生活饮用水水质参考指标及限值中第55项的规定; U的放射性浓度均 < 0.03 mg/L，均低于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)中附录A中表A.1生活饮用水水质参考指标及限值中第54项的规定; 均符合国家相关标准的要求。

2015—2017年乐山市发布的县级饮用水源地的总α水平为0.007~0.040 Bq/L，总β水平为0.017~0.230 Bq/L，本研究的调查水平与其基本处于同一水平，无较大差异^[23]。2016年攀枝花市生活饮用水的总α水平为0.008~0.214 Bq/L，总β水平为0.013~0.259 Bq/L^[24]。2015—2017年遂宁市饮用水源地的总放射性水平总α水平为0.014~0.04 Bq/L，总β水平为0.08~0.09 Bq/L^[25]。2020年自贡市饮用水水源中的总α水平为0.008~0.438 Bq/L，总β水平为0.036~0.844 Bq/L^[26]。2016—2020年五个重点市饮用水源地的总放射性水平与省内攀枝花市、遂宁市所发布的数据基本处于同一水平，无较大差异。2016—2020年五个重点市饮用水源地的总β浓度低于自贡市发布的饮用水水源的总β浓度。

1995年国家环境保护局发布的《中国环境天然放射性水平》中城市自来水中天然放射性核素水平如下，成都市水中U、Th、²²⁶Ra的浓度范围分为0.27~1.50 μg/L、0.54~2.90 μg/L、0.50~6.90 mBq/L; 绵阳市水中U、Th、²²⁶Ra的浓度范围分为0.13~5.00 μg/L、0.61~1.70 μg/L、0.50~7.50 mBq/L; 广元市水中U、Th、²²⁶Ra的浓度范围分为为1.5~1.7 μg/L、0.20~0.37 μg/L、2.2~4.6 mBq/L; 乐山市水中U、Th、²²⁶Ra的浓度范围分为0.74~0.78 μg/L、0.054~0.061 μg/L、1.6~1.9 mBq/L; 宜宾市水中U、Th的浓度分别为0.35、0.18 μg/L^[27]。2016—2020年五个重点市饮用水源地水中²²⁶Ra、U、Th的放射性浓度基本与该报告处于同一水平。

生态环境部辐射环境监测技术中心发布的2013—2021年全国辐射环境监测质量报告中全国集中式饮用水源地监测结果中的水中总α、总β、U、²²⁶Ra、Th、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的浓度范围分别为0.01~0.46 Bq/L、0.01~0.68 Bq/L、0.02~7.8 μg/L、0.91~24 mBq/L、0.01~2.8 μg/L、0.29~9.7 mBq/L、0.1~1.8 mBq/L^[28]。2016—2020年五个重点市饮用水源地水中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th的放射性浓度均在全国辐射环境监测质量报告发布的数据范围内。

成都、宜宾、绵阳、广元、乐山五个重点市饮用水源地之间的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性浓度分别进行比较，差异均无统计学意义，说明五个重点市饮用水源地之间的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性浓度基本处于同一水平。不同年度之间的总α、总β、水中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、226Ra、U、Th放射性浓度分别进行对比，差异均无统计学意义(P>0.05)，说明五个重点市饮用水源地总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性浓度相对较为稳定。平水期和枯水期的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra放射性浓度分别进行比较，差异均无统计学意义(P>0.05)，说明总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra的放射性浓度不受水期的影响。平水期和枯水期的U、Th放射性浓度分别进行比较，U、Th放射性浓度之间的差异均有统计学意义(P < 0.05)，说明U、Th的放射性浓度与水期变化有关; 枯水期水中U、Th的浓度高于平水期。

水体中的放射性主要来源于地壳中存在的天然放射性物质和人类活动产生的人工放射性物质。通过2016—2020年对四川省成都、宜宾、绵阳、广元、乐山五个重点市饮用水源地的放射性水平的监测分析，U、Th放射性浓度受水期变化影响，主要原因与水体冲刷地壳有关。放射性核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs是核设施运行最常见的裂变产物之一，是辐射环境监测中非常重要的信号核素。自然界中的⁹⁰Sr、¹³⁷Cs主要来源于核爆炸的落下灰、核事故的释放以及核设施运行的释放，从连续多年对五个重点市的饮用水源地的监测结果可以看出，未发现饮用水源地的人工放射性核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的放射水平明显变化。

本次调查结果表明，四川省成都、宜宾、绵阳、广元、乐山五个重点市饮用水源地的总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²²⁶Ra、U、Th放射性水平处于安全范围。本次调查较好地反映了五个重点市的水源地放射性水平，积累了五个重点市饮用水源地的放射性水平的基础数据，对及时发现人为因素导致的环境污染、科学的评价核设施运行和资源开发对辐射环境造成的影响具有重要的指导意义，为快速判断可能发生的核与辐射事故提供了基础数据，同时也保障了人民的饮水安全和身体健康。

利益冲突  无

作者贡献声明  唐辉负责起草论文；谷洪、马桥、刘佩负责数据分析；王亮、欧阳均、李元东负责实验分析；李斌负责数据汇总和分析、并对文章进行审阅