2021年，郑州遭遇“7·20”特大暴雨灾害，造成部分医院地面严重积水，核医学衰变池面临着雨水倒灌和放射性废水泄漏及溢出的潜在风险，进而可能会对周围环境造成一定的污染。目前，¹³¹I由于其特定的物理化学和生物特性，被作为甲状腺疾病治疗的首选放射性核素，是临床核医学常用、且用量最大的核素^[1-2]。通常¹³¹I最初给药活度的大部分最终排入下水道，其中甲状腺癌治疗排放到下水道药物活度占给药活度的比例为84%~90%，甲状腺功能亢进(以下简称“甲亢”)症治疗排入比例为54%^[3]，当开展¹³¹I治疗时，放射性废水中关键核素通常为¹³¹I^[4]。本调查以¹³¹I作为目标核素，通过对核医学衰变池周围环境土壤中¹³¹I放射性水平的监测，探究“7·20”特大暴雨对核医学衰变池的影响。及时发现并准确评价核医学衰变池周围环境¹³¹I放射性核素污染，对保护公众健康具有重要意义，为核医学衰变池放射性安全评价提供数据支撑，同时为核医学放射防护管理提供一定的警示和参考价值。

1. 调查对象：选择河南省郑州市¹³¹I核素用量较大，且在此次暴雨灾害中受灾较严重的3家医院(A、B、C医院)的核医学衰变池作为调查对象，3家医院在“7·20”特大暴雨前均正常开展¹³¹I甲亢和甲状腺癌治疗，且衰变池周围具备土壤样品采集的条件。

2. 样品采集：参照文献[5-8]方法进行。(1)采样点的确定和采样方法。使用辐射检测仪对衰变池周围环境进行外照射巡测，划定监测区域范围，根据巡测结果和衰变池周围具体情况把监测区域分成若干个监测单元，每个监测单元内按梅花点法采集样品后混合成一个样品。样品采集0~5 cm的表层土壤，每份样品采样量为2~3 kg。在条件允许的情况下，部分监测单元同时采集了5~10 cm深度的土壤样品，以了解¹³¹I核素在土壤中的垂直分布情况。采集的样品装入自封塑料袋中，密封。实时对所采土壤样品进行双份唯一性标识，详细记录样品信息。在样品采集过程中，每采集完一个样品均对采样容器用水冲洗干净，以避免各样品间的交叉污染。(2)采样时间和采样点的分布。根据调查医院核医学衰变池周围土壤¹³¹I污染水平，对A、B、C 3家医院进行1~3次不等的土壤监测，采样时间分别为2021年7月25日，2021年9月27日和2022年5月31日。A和C医院土壤采样点的分布情况见图 1。

图 1 A和C医院土壤样品采集布点示意图 Figure 1 Distribution diagram of soil samples in Hospital A and Hospital C

3. 测量仪器：实验室测量仪器为BE3830宽能高纯锗γ能谱仪(美国Canberra公司)，能量分辨力(⁶⁰Co 1 332.5 keV)为1.6 keV，相对探测效率为33%，测量24 h的积分本底为59计数/min(50~ 2 000 keV)。数字多道为DSA-1000(美国Canberra公司)，γ谱分析软件为Genie-2000(美国Canberra公司)。探测器置于壁厚11 cm、内腔ϕ 28 cm×41 cm的复合屏蔽铅室内。AT1123型辐射检测仪(白俄罗斯ATOMTEX公司)，测量范围为50 nSv/h~10 Sv/h。

4. 能量刻度标准源和效率刻度标准源：能量刻度源为单层滤膜的体源，由放射性核素¹⁵²Eu、²⁴¹Am、¹³⁷Cs、¹³³Ba组成；效率刻度源为模拟土壤监测效率校准源，由放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³⁷Cs组成，规格为Φ 75 mm×70 mm。能量刻度源和效率刻度源均由中国计量科学研究院提供和校准，校准证书编号为DLhd2021-11761。

5. 样品处理与测量：依据标准^{[5, 9]}将采集的土壤样品去除杂草等异物后，研碎，混合均匀，直接装满样品盒(ϕ75 mm×70 mm)，记录待测土壤样品重量，密封后装入干净的塑料袋中，用皮筋系紧袋口，测量。另称取约100 g的土壤样品放入烘箱中，在60℃的条件下烘烤至干燥，冷却后称量干重，求出干湿比。

6. 测量结果及其不确定度：采用全能峰效率曲线法，定量分析土壤中¹³¹I的活度浓度A(Bq/kg)。计算公式^{[7, 10]}如下：

式中，N_s为土壤样品中¹³¹I的364.5 keV γ射线全能峰净面积计数率，s^-1；F₁为γ符合相加修正系数；F₂为样品相对于刻度源γ自吸收修正系数；P为¹³¹I核素发射364.5 keV γ射线的发射概率；η为364.5 keV γ射线全能峰效率；W为样品净重，kg；K₁为采样时到测量时的校正因子，K₁=e^-λΔt；K₂为样品测量过程中的校正因子，K₂=(1-e^-λt_r)/λt_r；λ为¹³¹I的衰变常数，s^-1，λ=ln2/T_1/2，T_1/2为¹³¹I的半衰期，s；Δt为采样时到测量时的时间间隔，s；t_r为样品测量的真实时间，s。

测量结果的不确定度和探测下限的计算参照GB/T 11743-2013^[11]。扩展不确定度U的计算，包含因子取2。

7. 质量控制措施：所用测量设备均在校准有效期内，各项技术指标满足测量要求；检测人员近年均参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的盲样考核工作和放射性核素检测与风险评估培训班，考核结果均为合格或优秀。

1. 调查医院核医学科基本情况：对3家医院的核医学科¹³¹I治疗的基本情况及衰变池相关参数进行了调查。A、B、C医院月平均甲状腺癌治疗人数分别为80、50和96人，月平均¹³¹I用量分别为3.552×10⁵、2.220×10⁵和4.440×10⁵ MBq，3家医院月平均甲状腺癌治疗人数和¹³¹I用量均为C医院最大，B医院最小。A医院和B医院衰变池均为推流式衰变池，总容积分别为90和157 m³，建筑材料均为混凝土。C医院衰变池为不锈钢槽式三级衰变池，总容积为120 m³。3家医院的衰变池地表海拔高度为B＞A＞C，分别为142、102和90 m。

2. “7·20”特大暴雨灾害后核医学衰变池周围土壤中¹³¹I监测总体情况：首次调查共检测0~5 cm表层土壤样品19个，结果列于表 1。A医院5个样品均检出¹³¹I放射性核素，¹³¹I的活度浓度范围为16.4~98 111.8 Bq/kg；B医院6个样品均未检出¹³¹I放射性核素；C医院8个样品均检出¹³¹I放射性核素，活度浓度范围为10.6~7 176.6 Bq/kg。“7·20”特大暴雨后，A医院和C医院核医学衰变池周围土壤发现不同程度的¹³¹I放射性污染。

表 1(Table 1)

表 1 首次监测衰变池周围土壤中131I放射性水平[Bq/kg(干重)，A±U] Table 1 The first monitoring results of 131I radioactivity level in the soil samples around the decay pool [Bq/kg(dry weight), A±U] 监测单元a 活度浓度b A-1 27.5±1.4 A-2 30.7±1.8 A-3 16.4±0.9 A-4 1 331.6±70.5 A-5 98 111.8±5 357.2 B-1 < 0.6 B-2 < 0.6 B-3 < 0.5 B-4 < 0.5 B-5 < 0.6 B-6 < 0.5 C-1 4 541.3±246.8 C-2 115.9±6.1 C-3 51.6±2.8 C-4 10.6±0.6 C-5 7 176.6±387.5 C-6 2 847.1±157.0 C-7 1 169.7±64.0 C-8 618.2±33.9 注：a编号为A-5、C-1、C-2、C-3的监测单元表面为固化水泥面，样品为收集的水泥表层沉积的土壤，C-4为花盆土壤，花盆高度约0.5 m，其他监测单元均为土壤地面; b活度浓度进行了衰变修正，均为当天采样开始时刻的活度浓度，首次采样时间为2021年7月25日，当测量结果小于探测下限时，表示为“ < 探测下限”

表 1 首次监测衰变池周围土壤中131I放射性水平[Bq/kg(干重)，A±U] Table 1 The first monitoring results of 131I radioactivity level in the soil samples around the decay pool [Bq/kg(dry weight), A±U]

3. A医院和C医院核医学衰变池周围土壤中¹³¹I复测结果与首次监测结果的比较：经过一段时间衰变后，为进一步了解衰变池周围土壤¹³¹I核素水平，对首次检出¹³¹I的核医学衰变池周围进行了第2次采样和监测工作。因A-5、C-1、C-2、C-3监测单元为固化水泥面，本次监测时表面已无沉积土壤，而C-4监测单元的花盆移走，C-6监测单元被杂物覆盖不具备采样条件，故此6个监测单元无法进行第2次土壤监测。本次监测共采集0~5 cm表层土壤样品7个，均检出¹³¹I放射性核素。A医院4个样品¹³¹I的活度浓度范围为1.3~17.0 Bq/kg，C医院3个样品¹³¹I的活度浓度范围值为658.2~18 226.3 Bq/kg，具体监测结果见表 2。A医院核医学衰变池周围同一采样点土壤中¹³¹I放射性水平随时间增长呈下降趋势。C医院核医学衰变池周围¹³¹I放射性水平监测结果与首次监测结果相比，却呈不同程度的上升趋势。经与C医院核医学科管理者沟通，迅速展开排查，发现衰变池被固态生活垃圾堵塞，经连夜对衰变池及管道进行疏通，使得衰变池正常运行。并采取了相应措施，避免或降低类似风险的再次发生。

表 2(Table 2)

表 2 衰变池周围土壤中131I放射性水平3次监测结果比较 Table 2 Comparison of the three monitoring results of 131I radioactivity levels in the soil samples around the decay pool 监测单元 采样地点 活度浓度a [Bq/kg(干重)，A±U] 先后监测结果比值 第1次 第2次 第3次b A-1 A医院衰变池周围 27.5±1.4 10.0±0.6 - 3:1 A-2 30.7±1.8 17.0±1.0 - 2:1 A-3 16.4±0.9 1.3±0.2 - 13:1 A-4 1 331.6±70.5 4.4±0.3 - 303:1 C-5 C医院衰变池周围 7 176.6±387.5 11 710.2±615.2 7.1±0.5 1 011:1 649:1 C-7 1 169.7±64.0 18 226.3±943.3 3.9±0.3 300:4 673:1 C-8 618.2±33.9 658.2±35.9 5.7±0.4 108:115:1 注：“-”为无数据。a活度浓度进行了衰变修正，均为当天采样开始时刻的活度浓度。第2次和第3次采样时间分别为2021年9月27日和2022年5月31日；b因A医院衰变池进行了改建，不具备采样条件，未进行第3次土壤监测

表 2 衰变池周围土壤中131I放射性水平3次监测结果比较 Table 2 Comparison of the three monitoring results of 131I radioactivity levels in the soil samples around the decay pool

基于以上监测结果，本调查组持续调研和跟踪核医学衰变池日常运转情况，并对C医院核医学衰变池周围土壤进行第3次监测，监测结果见表 2，¹³¹I活度浓度范围为3.9~7.1 Bq/kg，表明核医学衰变池周围土壤中¹³¹I放射性水平已经降低到一个较低的水平。

4. 核医学衰变池周围不同深度土壤中¹³¹I监测结果及分布规律：为了解¹³¹I在不同深度土壤中的分布规律，根据现场情况，部分监测单元在采集0~5 cm表层土壤的同时采集了一定深度的土壤样品，并对不同深度的土壤样品中¹³¹I放射性水平进行比较和分析。同一监测单元相同点位0~5 cm土壤中¹³¹I活度浓度均高于5~10 cm土壤中¹³¹I活度浓度，两者比值范围为1.3~13.1，比值中值为5.9。具体结果见表 3。

表 3(Table 3)

表 3 衰变池周围不同深度土壤中131I放射性水平监测结果 Table 3 Monitoring results of 131I radioactivity levels in soil samples at different depths around the decay pool 监测单元 样品编号 活度浓度[Bq/kg(干重)，A±U] 表层土壤活度浓度/深度土壤活度浓度 0~5 cm 5~10 cm A-1 1 27.5±1.4 < 16.2 - 2 10.0±0.6 1.7±0.2 5.9 A-2 1 30.7±1.8 23.6±1.3 1.3 2 17.0±1.0 1.3±0.2 13.1 A-3 1 16.4±0.9 < 11.2 - 2 1.3±0.2 0.5±0.1 2.6 A-4 1 1 331.6±70.5 114.5±6.1 11.6 2 4.4±0.3 2.5±0.2 1.8 C-5 1 7 176.6±387.5 811.0±43.6 8.8 2 11 710.2±615.2 1 228.0±64.6 9.5 3 7.1±0.5 2.1±0.2 3.4 C-6 1 2 847.1±157.0 480.2±26.2 5.9 C-7 2 18 226.3±943.3 9 178.3±467.3 2.0 C-8 2 658.2±35.9 99.8±5.4 6.6 3 5.7±0.4 1.2±0.2 4.8 注：“-”为无数据。当测量结果小于探测下限时，表示为“ < 探测下限”

表 3 衰变池周围不同深度土壤中131I放射性水平监测结果 Table 3 Monitoring results of 131I radioactivity levels in soil samples at different depths around the decay pool

A医院5个监测单元的监测结果显示，距衰变池维修口越远，土壤中¹³¹I放射性水平相对越高，且距维修口最远的A-5监测单元放射性水平最高，说明A医院衰变池周围土壤¹³¹I放射性污染不是由衰变池废水从维修口外溢引起的。经现场外照射监测，发现位于衰变池北侧的甲状腺癌患者活动区域垃圾桶的外照射水平较高，距垃圾桶表面1 m处周围剂量当量率为8.06 μSv/h，此垃圾桶与A-5监测单元距离约为5 m，且A-5监测单元内有一排污口。经分析，A医院衰变池周围¹³¹I放射性核素污染的可能原因为：¹³¹I治疗患者在此区域活动时产生的生活垃圾和痰液等分泌物中含有¹³¹I放射性核素，受雨水冲刷后流向排污口，由于土壤的吸附富集作用，致使排污口周围沉积的土壤中¹³¹I放射性水平较高。另外，因降水量大，雨水因无法及时排出而向周边蔓延导致放射性核素的扩散，因此A医院衰变池周围的5个监测单元的土壤均检出不同浓度的¹³¹I放射性核素，且活度浓度随距排污口的距离的增加呈降低趋势。

C医院地表海拔较低，受暴雨影响较大，积水较为严重。首次监测时，衰变池周围环境地面土壤及花盆土壤中均检出不同活度水平的¹³¹I，且以衰变池维修口为参照物，除C-7监测单元外，其余地面土壤中¹³¹I的活度浓度从北向南呈降低趋势，这可能与衰变池维修口北面高南面低，放射性废水随雨水从北向南流动的过程中逐渐被稀释有关。而C-7监测单元偏离此趋势的原因为：C-7监测单元位于衰变池维修口西侧偏北方向，当时水流方向为向南偏西方向，一部分放射性废水随雨水最先流向C-5监测单元，而后向周边扩散，故C-7监测单元土壤中¹³¹I的活度浓度低于C-5监测单元。综合分析，C医院衰变池¹³¹I放射性核素污染的主要原因可能为衰变池受暴雨倒灌致使放射性废水溢出。2个月后再次对此衰变池周围环境监测，发现衰变池维修口废水外溢，致使此次监测土壤样品中¹³¹I含量较第1次监测有增加趋势。经调查，由于生活垃圾堵塞，衰变池中放射性废水无法正常排放，导致外溢的发生。对于发生放射性污染的区域，医院通过警示、封堵等措施避免人员靠近，降低内照射和外照射风险。

B医院核医学衰变池周围土壤未检出¹³¹I，根据调查数据分析，最主要原因为B医院衰变池地表海拔高度是3家医院中最高的，且明显高于其周围环境的高度，“7·20”特大暴雨期间未发生雨水倒灌。另外，较A医院和C医院，B医院的¹³¹I治疗量较小，且衰变池容积较大，发生放射性废水溢出的可能性较小。

本调查对¹³¹I在不同深度土壤中的分布规律进行了研究，从调查结果可知，同一监测单元相同点位0~5 cm土壤与5~10 cm土壤中¹³¹I活度浓度的比值范围为1.3~13.1，比值中值为5.9，这说明¹³¹I放射性核素主要沉积在相对较浅的土壤部位，这与2011年福岛核事故后Kato等^[12]和Mori等^[13]研究结论一致。本调查初步研究了表层土壤受放射性废水污染后¹³¹I在土壤中垂直方向的分布规律，为¹³¹I在土壤中吸附特性和垂直迁移规律的研究及¹³¹I污染土壤的整治提供数据支撑。

此外，A医院和C医院衰变池周围土壤最终复测结果较为一致。经过较长时间的衰变后，A医院和C医院仍能检出低水平的¹³¹I放射性核素，A医院¹³¹I的活度浓度范围为1.3~17.0 Bq/kg，C医院¹³¹I的活度浓度范围为3.9~7.1 Bq/kg，具体检出原因，还需进一步研究。

鉴于本调查结果，提出以下建议：①进一步加强核医学衰变池建设项目安全评价工作。在衰变池设计阶段，除满足HJ 1188-2021^[14]中基本要求外，还应充分考虑和分析影响衰变池泄漏及溢出的各种因素，并采取相应的安全防护措施，如衰变池位置设计应考虑海拔因素，地面建设高度尽量高于周围环境地面高度，容积设计应给将来发展留有空间，维修口设计要有防雨水倒灌的措施，放射性废水排入及排出口应有紧急关闭功能，在紧急情况下，能使衰变池建设空间处于相对密闭的状态，在一定程度上降低因暴雨冲刷或倒灌引发的放射性废水泄漏及溢出风险。②加强核医学放射防护管理。设专人对衰变池运行系统进行定期监控和维护，尤其在暴雨等异常情况发生前，及时做好相应防御措施，确保衰变池系统正常运行；定期对放射性废水沉降池中沉淀固形物进行排放，避免沉淀物堵塞引起的放射性废水泄漏的发生；定期对衰变池周围场所进行辐射水平监测，发现问题，及时处理；提高核医学相关人员的放射防护意识，对¹³¹I治疗的患者严加管理，禁止随地吐痰，规范放射性废物的存放，避免造成环境污染和不必要的外照射。此外，放射性废物应及时封存，达到相关标准要求后方可按普通废物进行处理，以降低潜在风险。

利益冲突  无

志谢 感谢中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所孙全富和拓飞在方法设计和监测过程中给予的意见和指导

作者贡献声明  轩月兰负责方法设计、样品采集、现场监测、样品前处理和测量、数据分析、论文撰写；赵艳芳负责方法设计、现场协调、样品采集、现场监测、论文审阅；张钦富负责方法的审核、现场协调和指导、论文审阅；武丽负责样品前处理和测量、数据分析；王曼负责样品前处理、数据分析和校核