核能作为清洁能源，是目前碳排放非常小的能源品种之一，并且由于其本身是技术导向、能力导向和创新导向的国家战略性资源^[1]，成本低廉、便利稳定，为助力“碳中和”起到不可小视的作用。位于海盐县秦山镇杭州湾畔的秦山核电站，是我国机组数量较多、堆型丰富且装机容量较大的核电基地^[2]。秦山核电二期扩建工程3号机组于2010年投入商业运行。2012年4月，其扩建工程4号机组正式投入商业运行。至此，我国“十一五”期间首个开工的核电工程——秦山核电二期扩建工程(即秦山核电二期3、4号机组)全面建成投产。

然而核电站一旦泄漏，将对环境及人群健康造成严重危害。另一方面，世界卫生组织(WHO)建议监测饮用水中的总a和β放射性浓度，作为确定饮用水质量在放射性方面的重要指标^[3]。由于水源水中的天然放射性核素是居民饮用水中放射性的主要来源，因此，本研究从2010年开始对秦山核电站周围饮用水进行监测，随后根据4号机组的提前运行，通过增加监测点，对秦山核电站周围环境进行监测，积累当地天然环境放射性水平原始资料，将该资料与电厂日常监测的污水排放结果相结合，验证和评价秦山电厂的运行安全和废物排放管理水平，建立周围环境、人群的长期监测网，为今后开展长期监测工作打好基础，并观察核电站对周围居民健康的影响。

1.样品信息及采集: 本研究参照《生活饮用水标准检验方法水样的采集与保存》(GB/T 5750.2-2006)进行水样的采集与保存，以秦山核电站为圆心，分别选取距离秦山核电站10 km以内、10~20 km以及20~30 km的水源水、出厂水、末梢水作为采样点。具有代表性的潜在公众暴露源的采样点列于表 1。在研究区域，当地自来水厂为居民提供饮用水的水源主要来自千亩荡水以及长山河水。处理过后，为出厂水。随后出厂水通过管道输送到居民区，居民水龙头里的水为末梢水。

表 1(Table 1)

表 1 样品监测点信息 Table 1 Information of sample monitoring point 水样类型 监测点 东经 北纬 监测起始年份 采样数量 方位 距离(km) 水源水 千亩荡 120°84′23″ 30°55′94″ 2010 26 西北 10~20 长山河 120°53′12″ 30°23′57″ 2016 14 西北 10~20 出厂水 天仙河制水有限公司 120°57′14″ 30°31′44″ 2012 22 西北 ＜10 中核二厂 120°56′25″ 30°25′30″ 2016 14 东南 ＜10 末梢水 通远中学 120°50′39.40″ 30°27′00.99″ 2016 11 西北 10~20 永宁社区 120°58′55″ 30°34′52″ 2018 10 东北 10~20 海盐县疾控中心 120°10′04″ 30°30′46″ 2010 26 西北 ＜10 紫金山村 120°49′09″ 30°23′17″ 2016 14 西南 10~20 中和酒家 120°45′29″ 30°32′45″ 2016 12 西北 20~30

表 1 样品监测点信息 Table 1 Information of sample monitoring point

采样容器为聚乙烯塑料桶(10 L)，将容器用水和洗涤剂清洗，除去灰尘、油垢后用自来水冲洗干净，然后用质量分数10%的硝酸浸泡8 h，取出沥干后用自来水冲洗3次，并用蒸馏水充分淋洗干净，盖好备用。采样前应先用拟采集的水样润洗采样器、容器和塞子2~3次^[4]。水样从2010年开始采集，监测点随监测要求的变化，秦山核电站二期机组的增加，逐步增加每个监测点的水样，分别在丰水期(5月)以及枯水期(10月)各采一份，每份水样采集5 L。

2.仪器：因时间跨度较长，采用的低本底总α总β测量仪共有3台，分别为BH1216Ⅲ型二路低本底α β测量仪和BH1217Ⅱ型四路低本底α β测量仪(均为北京核仪器厂)、LB790十路低本底αβ测量仪(德国Berthold Technologies)，仪器都由权威计量部门检定合格。石墨电热板(HTL-400EX，NanoHeat)，马弗炉(DC-B125/13，北京独创科技有限公司)，万分之一电子天平[AE 200，梅特勒-托利多仪器(上海)有限公司]、干燥箱[BINDER，BINDER环境测试设备(上海)有限责任公司]。

3.试剂：硫酸(分析纯，上海凌峰化学试剂有限公司)，硝酸(分析纯，上海凌峰化学试剂有限公司)，丙酮(分析纯，上海凌峰化学试剂有限公司)，无水乙醇(分析纯，安徽安特食品股份有限公司)；本实验所使用的水均符合GB/T 6682-2008规定的二级水。

4.电镀源：²³⁹Pu源，编号为Pu476，源强1.09 × 10³(表面粒子数/2π·min)，购自核工业北京化工冶金研究院；⁹⁰Sr-⁹⁰Y源，编号为Sr425，源强1.20 × 10³(表面粒子数/2π·min)，购自核工业北京化工冶金研究院。每批样品分析前均用电镀源对仪器工作效率进行检测。

5.标准源

(1)α源：²⁴¹Am标准物质，质量活度为10.2 Bq/g，核素编号为Am1203281，购自中国计量科学研究院。

(2)β源：KCl标准物质，质量活度为14.4 Bq/g，核素编号为K1203282，购自中国计量科学研究院.。

两种源均由中国计量科学研究院在2012年和2018年检定，并提供测试报告，证书编号分别为DYhd2012-0516、DYhd2018-1519。

6.检测方法：依据《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T 5750.13-2006)检测水样中总α、总β放射性活度浓度(总α放射性采用比较测量法，总β放射性采用薄样法)^[5-6]。每份水样按1 L水加20 ml HNO₃处理后，取一定量(根据能产生固体残渣的量决定)分批次倒入2 L烧杯中，水样体积不超过烧杯容积的一半，在石墨电热板上加热蒸发至约50 ml，冷却后，将浓缩液转移至350℃下恒重的蒸发皿中。烧杯用少量HNO₃溶液(1 ∶1，V/V)清洗数次，洗液一并转入蒸发皿内，再将1.2 ml浓H₂SO₄沿器壁缓缓加入蒸发皿，在石墨电热板上加热蒸干，直至将酸雾赶尽。后将蒸发皿放入马弗炉中，在450℃下灼烧8 h，取出后置于电子干燥箱中冷却至室温，恒重后将样品粉末均匀铺设样品盘上，在低本底总α总β测量仪中检测。在典型条件下，本方法总α、总β放射性活度浓度探测下限分别为0.016和0.028 Bq/L，对低于分析方法探测下限的数据，按探测下限的一半参与统计^[7]。

7.统计学处理：采用SPSS 23.0软件进行数据分析，检测结果用x±s表示，对不同时期、不同类型的饮用水的总放射性活度浓度进行非参数秩和检验，P < 0.05为差异有统计学意义。

8.质量保证：所使用的仪器设备如低本底总α、总β测量仪等确保均在检定周期内，且检定合格。在检测样品之前，使用电镀源、标准源进行效率刻度和校正，仪器本底测量时间为10个周期，每个周期100 min。每年均参加由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国生活饮用水中总α、总β放射性能力比对，考核结果均合格且多次优秀。

1.不同类型饮用水中总放射性水平：2010—2022年位于秦山核电站周围各个监测点不同类型饮用水的总α、β放射性水平结果列于表 2。所采集的水源水总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.021±0.019)和(0.204±0.058)Bq/L，范围分别为 < 0.016 ~ 0.082 Bq/L和0.042 ~ 0.320 Bq/L。所采集的出厂水总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.010±0.005)和(0.185±0.056)Bq/L，范围分别为 < 0.016 ~ 0.027 Bq/L和0.065 ~ 0.370 Bq/L。所采集的末梢水总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.012±0.007)和(0.170±0.058)Bq/L，范围分别为 < 0.016 ~ 0.037 Bq/L和0.028 ~ 0.368 Bq/L。

表 2(Table 2)

表 2 秦山核电站周围不同类型饮用水的总放射性活度浓度(Bq/L) Table 2 Gross radioactive activity concentrations in different types of drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant (Bq/L) 水样类型 采样点 样本数 总α放射性活度浓度 总β放射性活度浓度 x±s 范围 x±s 范围 水源水 千亩荡 26 0.024±0.023 < 0.016~0.082 0.200±0.062 0.042~0.310 长山河 14 0.014±0.007 < 0.016~0.026 0.218±0.052 0.151~0.320 出厂水 天仙河制水有限公司 22 0.011±0.006 < 0.016~0.027 0.185±0.060 0.065~0.320 中核二厂 14a 0.009±0.004 < 0.016~0.024 0.184±0.049 0.069~0.251 末梢水 通远中学 11 0.010±0.005 < 0.016~0.021 0.143±0.048 0.069~0.210 永宁社区 10 0.010±0.005 < 0.016~0.021 0.151±0.027 0.110~0.190 海盐县疾病预防控制中心 26a 0.014±0.009 < 0.016~0.037 0.189±0.080 0.028~0.368 紫金山村 14a 0.011±0.005 < 0.016~0.021 0.167±0.038 0.107~0.250 中和酒家 14 0.010±0.004 < 0.016~0.021 0.175±0.032 0.111~0.240 注：a根据格拉布斯(Grubbs)准则剔除离散值后，中核二厂出厂水及紫金山村末梢水总α放射性活度浓度样本数均为13，海盐县疾病预防控制中心末梢水总α放射性活度浓度样本数为25

表 2 秦山核电站周围不同类型饮用水的总放射性活度浓度(Bq/L) Table 2 Gross radioactive activity concentrations in different types of drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant (Bq/L)

2.不同时期饮用水总放射性水平：2010—2022年，秦山核电站周围饮用水总α、总β放射性活度浓度如图 1所示。秦山核电站周围30 km以内的饮用水(水源水、出厂水及末梢水)历年的总α、β放射性活度浓度无明显波动，远低于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中总α、总β的指导值^[5]。

图 1 2010—2022年秦山核电站周围饮用水总α(A)和总β(B)放射性水平 Figure 1 Total α(A)and β(B)radioactivity levels in drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant site from 2010 to 2022

3.不同类型饮用水在丰水期和枯水期总放射性活度浓度比较：水源水、出厂水和末梢水在丰水期和枯水期测得的总α和总β放射性活度浓度差异均无统计学意义(P>0.05)，具体结果如表 3所示。

表 3(Table 3)

表 3 秦山核电站周围不同类型饮用水丰水期和枯水期总放射性活度浓度(Bq/L，x±s) Table 3 Gross radioactive activity concentrations in different types of drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant in flood and dry periods(Bq/L, x±s) 水样类型 样本数 总α放射性活度浓度b Z值 P值 总β放射性活度浓度 Z值 P值 丰水期 枯水期 丰水期 枯水期 水源水 40 0.022±0.021 0.020±0.018 -0.10 0.92 0.208±0.055 0.200±0.061 -0.15 0.882 出厂水 36a 0.009±0.004 0.011±0.006 -0.91 0.366 0.175±0.054 0.194±0.057 -0.95 0.342 末梢水 75a 0.013±0.008 0.010±0.005 -1.42 0.155 0.174±0.060 0.166±0.056 -1.18 0.239 注：a根据格拉布斯(Grubbs)准则剔除离散值后，出厂水总α放射性活度浓度样本数为35，末梢水总α放射性活度浓度样本数为73；b水源水小于探测限的样本数为20，出厂水小于探测限的样本数为29，末梢水小于探测限的样本数为54

表 3 秦山核电站周围不同类型饮用水丰水期和枯水期总放射性活度浓度(Bq/L，x±s) Table 3 Gross radioactive activity concentrations in different types of drinking water around Qinshan Nuclear Power Plant in flood and dry periods(Bq/L, x±s)

参照《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)^[5]，根据预实验测定结果固体残渣量超过1 g应相应增加硫酸用量的原则，本研究将硫酸的用量从1.0 ml提升至1.2 ml。此外，在GB 5749-2006的基础上，将灼烧固体残渣的温度从350℃提升至450℃，并将灼烧时间从1 h延迟至8 h，确保灼烧更加完全。

本研究结果表明，从2010—2022年，秦山核电站附近3类饮用水放射性水平均低于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中总α、总β的放射性指标指导值(总α < 0.5 Bq/L和总β < 1.0 Bq/L)^[5]。尽管核电站周围饮用水总放射性水平历年有一定的波动，但均在本底水平的正常范围内，说明秦山核电站周围生活饮用水放射性水平较低，这与胡玉芬等^[8]的调查结果一致。本研究在测试过程中发现多份水源水中总α放射性活度浓度小于检出限，根据卢耀林^[9]的研究，这可能主要跟浙江地区降水量大、水质以及水蒸发作用有关，降水量提升可以稀释水体，进而导致水体中放射性水平产生变化^[10]。

秦山核电站水源水监测点(西北方向的千亩荡和长山河)的总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.021±0.019)和(0.204±0.058)Bq/L，出厂水监测点(西北方向的天仙河制水有限公司、东南方向的中核二厂)的总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.010±0.005)和(0.185± 0.056)Bq/L，末梢水监测点(西北方向的通远中学、中和酒家、海盐县疾控中心以及东北方向的永宁社区、西南方向的紫金山村)的总α、总β放射性活度浓度均值分别为(0.012±0.007)和(0.170±0.058)Bq/L。结果表明，末梢水的总α、总β放射性浓度活度均低于水源水的总α、总β放射性浓度活度，这可能与自来水厂的沉淀与过滤等一系列处理措施有关^[11]。将水源水、出厂水在丰水期和枯水期测得的总α、总β放射性活度浓度进行统计学分析，差异均无统计学意义(P>0.05)，这与丁正贵等^[7]、宣志强等^[12]所报道的调查结果一致。秦山核电站二期扩建工程投入运行后周围饮用水总放射性水平与未运行前的水平接近^[13-14]，未见明显变化，这表明二期扩建工程的运行未引起放射性水平的升高。

将本研究结果(总α放射性活度浓度范围：0.008 ~ 0.082 Bq/L，总β放射性活度浓度范围：0.042 ~ 0.320 Bq/L)与三门核电站^[15]、宁德核电站^[16]、昌江核电站^[17]、红沿河核电站^[18]以及防城港核电站^[19]周围饮用水中总放射性水平进行比较，调查结果一致。同时与国内非核电站地区饮用水(连云港市城市饮用水^[20]、重庆市饮用水^[4]、北京市乡镇级集中式饮用水^[21]、广西城市集中式饮用水^[22]以及苏州市区各种水体^[23])总放射性水平进行比较，结果表明，秦山核电站周围饮用水总放射性水平与国内无核电站地区饮用水总放射性水平接近，秦山核电站的运行对周围饮用水并未产生影响。

本研究将截至2022年秦山核电站周围饮用水的总α、总β放射性活度浓度水平进行了系统、持续、可追溯的调查，不断发展完善监测体系，掌握了不同类型、不同时期饮用水中总α、总β放射性基线水平。研究结果表明，秦山核电站周围饮用水中总α、总β放射性活度浓度水平处于较低水平，秦山核电站为浙江的经济带来重大支持之外，并未对饮用水中放射性活度浓度水平产生影响。

利益冲突  无

志谢 感谢嘉兴市疾病预防控制中心陈中文、周哲华、胡赞、丁正贵等的支持

作者贡献声明  周磊负责组织实验、数据分析、论文撰写和修改；曹艺耀负责组织实验、论文修改和定稿；任鸿、王鹏和张东霞负责样品处理、检测；邹华、宣志强负责组织协调；俞顺飞、赵尧贤、赖忠俊负责水样采集及预处理