¹⁹²Ir源的比活度较高，易于制作成较小尺寸，已经逐渐取代¹³⁷Cs、⁶⁰Co成为医院中最常见的近距离治疗放射源，通常用于宫颈癌^[1]和前列腺癌^[2]的治疗。目前，国内年消耗¹⁹²Ir源已超过千颗，因此¹⁹²Ir近距离治疗源对剂量的精确测量和量值溯源变得迫切。在利用石墨空腔电离室对¹⁹²Ir γ射线的参考空气比释动能率绝对测量中，室壁修正是绝对测量过程中最大的修正项，室壁修正的准确测量程度直接关系到参考空气比释动能率绝对测量的精确度。RI(I)-K8比对工作的完成对高剂量率¹⁹²Ir放射源的参考空气比释动能率量值复现^[3]与参加国际比对打下了基础。

材料与方法

1. 实验装置：采用北京原子高科技术有限公司生产的医用¹⁹²Ir源作为辐射源。中国计量科学研究院(National Institute of Metrology，NIM)设计并自制了用于¹⁹²Ir放射源参考空气比释动能率量值复现的球形石墨空腔电离室，如图 1。所设计的石墨空腔电离室壁壳、收集极等部位均选用密度为1.85 g/cm³高纯石墨材料。利用高精度三坐标测量仪测算精度，精度可达到0.001 mm，加工装配后的石墨空腔电离室的体积为102.474 cm³，内径为57.996 mm，壁厚为3.028 mm，收集极长度和直径分别为44.93和2 mm。

2. 参考空气比释动能率量值复现原理：根据国际辐射单位与测量委员会(ICRU)90号报告^[4]中推荐的参考空气比释动能率$\dot{K}_{\mathrm{R}}$定义为自由空间中距离放射源中心为参考距离d_ref处(d_ref=1 m)的空气比释动能率，在适当距离d处的空气比释动能率为$\dot{K}_{\mathrm{air}}(d)$，根据定义，可得式(1)，同时由布喇格-戈雷(Bragg-Gray)的空腔电离理论^[5]，空气比释动能率$\dot{K}_{\mathrm{air}}$见式(2)：

$ \dot{K}_{\mathrm{R}}=\dot{K}_{\text {air }}(d) \cdot\left(\frac{d}{d_{\text {ref }}}\right)^2 $

(1)

$ \dot{K}_{\text {air }}=\frac{1}{\rho V} \frac{W}{e} \frac{1}{1-g}\left(\frac{\mu_{\mathrm{en}}}{\rho}\right)_{\mathrm{gr}}^{\text {air }}\left(\frac{s}{\rho}\right)_{\text {air }}^{\mathrm{gr}} I k_{\mathrm{i}} $

(2)

式中，I为电离室测得的电离电流，pA；ρ为空气密度，g/cm³；V为电离室体积，cm³；$\left(\frac{W}{e}\right)$为空气中产生一个离子对需要的平均能量，为33.97 J/C；g为由辐射损失的次级电子动能的份额；$\left(\frac{\mu_{\mathrm{en}}}{\rho}\right)_{\mathrm{gr}}^{\mathrm{air}}$为空气与石墨的质能吸收之比；$\left(\frac{s}{\rho}\right)_{\text {air }}^{\text {gr }}$为石墨与空气的阻止本领之比，IIk_I由式(3)可得。

$ I I k_{\mathrm{i}}=k_{\mathrm{wall}} \cdot k_{\mathrm{stem}} \cdot k_{\mathrm{s}} \cdot k_{\mathrm{an}} \cdot k_{\mathrm{ar}} \cdot k_{\mathrm{pol}} \cdot k_{\mathrm{h}} $

(3)

式中，k_wall为电离室的室壁修正；k_stem为电离室杆散射修正；k_s为复合损失修正；k_an为轴向不均匀修正；k_ar为径向不均匀修正；k_pol为极性电压修正；k_h为空气湿度修正。

3. 室壁修正系数：高能光子穿过电离室壁进入电离腔，室壁对高能光子产生衰减效应，导致一部分的高能光子被室壁吸收，此外，由于电离室壁散射也可能会对电离电流产生影响，因此需要进行修正，这就引入了室壁修正系数k_wall^[6]。

电离室的室壁修正因子k_wall可以分解为壁衰减修正因子k_att和壁散射修正因子k_sc两部分，计算公式如下：

$ k_{\text {wall }}=k_{\mathrm{att}} \cdot k_{\mathrm{sc}} $

(4)

$ {k_{{\rm{att}}}} = \frac{{\sum\nolimits_{\rm{i}} {{E_{{\rm{i}}, 0}} \times {e^{{u_{\rm{i}}}{s_{\rm{i}}}}}} }}{{\sum\nolimits_{\rm{i}} {{E_{{\rm{i}}, 0}}} }} $

(5)

$ k_{\mathrm{sc}}=\frac{\sum_{\mathrm{i}} E_{\mathrm{i}, 0}}{R_{\mathrm{tot}}}=\frac{\sum_{\mathrm{i}} E_{\mathrm{i}, 0}}{\sum_{\mathrm{i}}\left(E_{\mathrm{i}, 0}+E_{\mathrm{i}, 1}\right)} $

(6)

式中，E_{i, 0}为第i个初级光子直接相互作用所产生的全部电子的能量沉积；u_i为线性衰减系数；s_i为室壁到相互作用点的路径长度；E_{i, 1}为第i个初级光子散射发生作用所产生的电子的能量沉积；R_tot为空腔中总的能量沉积^[7]。

4. 模拟方法：选用最新的EGSnrc版本^[8]，利用Beamnrc子程序建立¹⁹²Ir放射源精细结构模型，放射源模型放入辐照器中，如图 2所示(图中放射源的位置按照真实放射源位置)；放射源密封于焊接在不锈钢丝绳源辫上的不锈钢源包壳(06Cr19Ni10，密度为7.93 g/cm³)中，有效铱源呈圆柱状，其有效活性长度为3.5 mm，直径0.6 mm，被长6.5 mm，直径1.1 mm的不锈钢壳包裹。结构尺寸和材料组成由原子高科股份有限公司提供。¹⁹²Ir源的能谱为“ Ir-192_bare_spectrum ”能谱。光子截止能量为0.01 MeV，电子截止能量为0.521 keV，计算了经过放射源包壳和辐照器模型的光子光谱，如图 3所示。

利用CAVSPHnrc子程序，建立球形石墨空腔电离室模型，由两个同心球组成，忽略中心电极，则由外到内有3个区域，分别为空气(1.205×10^-3g/cm³)、石墨壁(1.85 g/cm³)和空腔；放射源中心与电离室中心的距离为120 cm，放射源可看做点源^[9]。入射能量为经过包壳和辐照器后的能谱，光子截止能量为0.01 MeV，电子截止能量为0.521 keV。计算过程考虑光电效应、康普顿散射和瑞利散射等过程，粒子个数设为1×10⁸。计算出室壁修正k_wall。

同时，进一步研究了光子能量、壁厚和不同内径对k_wall的影响。根据文献，对影响室壁修正系数k_wall的光子能量、壁厚和不同内径电离室进行了蒙特卡罗模拟^[10]。计算不同壁厚、不同内径的球形石墨空腔电离室0.02~1.3 MeV的单能光子照射条件下的k_wall变化。

结果

1.¹⁹²Ir基准石墨空腔电离室室壁修正系数k_wall的验证：利用蒙特卡罗软件EGSnrc对美国国家标准技术研究院(National Institute of Standards and Technology，NIST)的50 cm³的球形石墨空腔电离室和英国国家物理标准研究院(National Physical Laboratory，NPL)的100 cm³的球形石墨空腔电离室进行了模拟，NPL、NIST和NIM电离室的基本尺寸如表 1所示。

结果表明，中国计量院对NPL石墨空腔电离室室壁修正系数的结果与NPL的模拟结果^[10]具有较好的一致性，与NIST模拟结果^[11]的相对偏差为0.41%。基于EGSnrc蒙特卡罗模拟软件，建立了放射源精细几何结构模型、辐照器模型和球形石墨空腔电离室模型，利用Beamnrc子程序和CAVSPHnrc子程序计算了经过放射源包壳和辐照器模型的光子光谱和球形石墨空腔电离室的室壁修正。球形石墨空腔电离室的室壁修正不确定度为0.031%。

2. 对自制的球形石墨空腔电离室进行了在不同光子能量下的室壁修正系数k_wall模拟，模拟结果如图 4所示。可以看到曲线先下降，在缓慢上升最后趋于平缓，在0.02~0.03 MeV能量范围内室壁材料对光子的衰减和散射份额相对较大，且散射衰减份额低于衰减份额，因此，在此能量段k_wall>1，在0.03~0.06 MeV范围内k_wall值散射份额高于衰减份额，因此导致此能量段k_wall < 1，并且在0.05 MeV附近k_wall达到最低，参考NIST数据库中光子在石墨中的质量能量吸收系数最小，在此能量下光子转移给石墨的能量较少，从而散射份额较高，导致壁修正随能量变化的曲线在此出现谷底。当光子能量超过0.06 MeV时，散射与衰减的份额随着能量的变化均呈现变小的趋势，且变化率也越来越小，但始终衰减份额高于散射份额，表明了石墨空腔电离室在能量较高的射线下壁修正较低，可以得到较好的能量响应。

3.空腔电离室室壁修正k_wall的变化规律

(1) 相同内径(5.8 cm)不同壁厚电离室k_wall模拟：壁厚模拟必须满足电子平衡，本研究自制的球形石墨空腔电离室的石墨密度(1.85 g/cm³) 的最小壁厚为0.168 cm^[12]。模拟壁厚选择范围为0.2~0.5 cm，结果如图 5所示。对于单能射线，电离室室壁越厚k_wall越大，最大偏差为3.30%。在满足电子平衡的情况下，不同壁厚的电离室k_wall整体变化规律相同，但较薄壁厚的电离室k_wall更接近于1，修正份额更小，且随能量变化的范围也更小(能量响应)。

(2) 相同壁厚(0.3 cm)不同内径对k_wall的影响：如图 6所示，在壁厚相同的情况下，电离室内径越小，k_wall越小，电离室对能量的响应越好，最大偏差为2.86%。

讨论

实验测量的几何壁厚线性外推法是确定k_wall最简单有效的方法，但是随着蒙特卡罗技术的发展，这种方法受到了质疑^[13]。20世纪80年代，Rogers和Bielajew^[14]首先利用蒙特卡罗方法进行了k_wall的模拟计算，计算结果与实验几何壁厚外推结果存在差别。1990年Bielajew^[15]根据模型，证明了利用线性外推的方法计算曲面电离室的室壁修正是不适合的，自此蒙特卡罗模拟计算的方法开始运用于修正因子的研究。

本研究通过蒙特卡罗软件EGSnrc对室壁修正系数进行了计算，模拟结果为1.037 7。室壁修正系数由散射修正因子和壁衰减修正乘积得到；本研究中能量对壁修正系数的影响，在低能部分k_wall大小变化剧烈，考虑散射截面和NIST数据库中的光子在石墨中质能吸收系数曲线^[16]，在低能部分，γ光子射束转移给石墨的能量比较少，所以在低能部分k_wall值主要是散射修正因子贡献；随着能量的增大，壁衰减修正因子和散射修正因子开始共同作用，k_wall曲线趋于平缓。因此鉴于石墨空腔电离室的k_wall修正系数的能量响应在低能部分波动较大，不建议用于300 keV以下低能射线的探测；而在>300 keV的能量段，k_wall修正系数的能量响应最大偏差为1.62%。

此外，根据文献建议，对影响室壁修正系数k_wall大小的光子能量、石墨密度、石墨壁厚和电离室内径进行了研究。根据文献，本研究中球形石墨空腔电离室的所用室壁材料石墨密度不影响模拟结果^[17]。对于同一个球形石墨空腔电离室，光子能量以及电离室壁厚对室壁修正系数大小的影响，计算结果显示，随着能量的增大，球形石墨空腔电离室的室壁修正系数不断减小，在低能段变化剧烈，在高能段变化趋于平缓；在壁厚满足电子平衡条件下，随着壁厚的增加，k_wall值也近似线性增加；在进行电离室设计时，为满足相关标准中对电离室能量响应不超过±4%的要求^[18]，可以考虑在满足电子平衡的情况下，将电离室的室壁适当减薄；对于相同壁厚(满足电子平衡)不同内径的球形石墨空腔电离室，保证探测信号合适，可以适当减少电离室内径大小。

本研究为高剂量率¹⁹²Ir源参考空气比释动能率的绝对测量工作最重要的一环，拟尽快完成其他各项修正系数及物理常数的测量、模拟计算工作，完成参考空气比释动能率的量值复现，参加BIPM.R(I)-K8国际比对，并建立计量基准，在国内实现量值传递，为国内近距离治疗的质量控制工作提供量值溯源服务。

利益冲突  无

作者贡献声明  支世杰负责文献检索、论文撰写和修改；王继、吴金杰、王培玮和任世伟负责论文的审阅和修改