根据职业照射监测和国内外核电厂运行情况，压水堆核电厂职业照射的80%来源于系统设备中的腐蚀活化产物^[1-2]，而核电厂换料大修期间产生的集体剂量占到年度集体剂量的80%~90%^[3]。因此，准确了解核电厂大修作业现场的放射性核素, 进而采取积极的防护措施, 是降低职业照射剂量的有效手段。除此之外，放射性核素调查结果^[4-5]也在一定程度上反映了核电厂水化学控制^[6-7]、去污效果以及为下一步的源项减少提供有效的基础数据。考虑到水-水高能反应堆(VVER)机组堆型和其他压水堆存在较大差异，如其他压水堆核电厂一回路冷却剂pH试剂使用的是氢氧化锂等，这些差异性都将导致VVER机组的放射性核素存在特殊性。为了了解VVER机组一回路相关系统管道内沉积的放射性核素的种类，研究采取相应的控制措施，有效降低现场工作人员的受照剂量，某核电厂组织开展了VVER机组换料大修期间的放射性核素调查。

1. 调查对象：结合大修期间各工作场所剂量率的历史监测数据，调查对象为主管道系统、容积和硼控系统、一回路冷却剂净化系统、余热导出系统、含硼水系统等管道内的放射性核素沉积量。

2. 测量仪器：本次调查使用的测量仪器包括中低辐射场高纯锗(HPGe)就地γ源项测量系统和强辐射场碲锌镉(CZT)就地γ源项测量系统(均购置于中国辐射防护研究院)^[8]，管道表面接触剂量率测量使用的是Radiagem-2000型便携式X、γ剂量率仪(美国Canberra公司)。

3. γ源项测量系统刻度：γ源项测量系统刻度选用了基于蒙特卡罗模拟计算方法的无源效率刻度技术。利用蒙特卡罗计算方法确定探测器的晶体几何尺寸、晶体死层厚度等参数，并针对每次不同的测量条件，分别建立与现场测量条件一致的场景，计算出γ源项测量系统相对应的效率刻度因子。

4. 测量方法：对某一具体被测管道，首先使用Radiagem-2000型便携式X、γ剂量率仪测量被测系统管道的接触剂量率，其次根据测量得到的接触剂量率大小选择合适的就地γ源项测量系统，最后设定γ源项测量系统探测器相对被测量系统管道的几何位置(距离、高度)，并通过对探测器加装实心堵头得到测量位置处的γ本底能谱，对探测器加装带孔堵头得到γ能谱，加装带孔堵头测量得到的γ能谱扣除γ本底谱后即可得到测量位置处系统管道内放射性核素的γ能谱。

5. 计算：系统管道内沉积放射性核素的表面活度为：

式中，A_S为管道内壁沉积放射性核素的表面活度，Bq/cm²；n_E为就地γ能谱中能量为E的全能峰净计数率；ε_E为能量为E的光子全能峰探测效率；S为管道内表面面积，cm²；ξ_E为能量为E的全能峰发射概率。

系统管道外表面实测接触剂量率为：

式中，$\dot H$为系统管道外表面接触剂量率实测值，mSv/h；${\dot H_0}$为辐射仪表测量系统管道外表面接触剂量率的仪表读数，mSv/h；C_f为仪表刻度因子。

系统管道外表面接触剂量率净测值为：

式中，${\dot H_2}$为系统管道外表面接触剂量率净测值，mSv/h；${\dot H_1}$为辐射仪表测量位置处的场所剂量率，mSv/h。

系统管道外表面接触剂量率计算值是通过专用的剂量率计算软件MERCURAD完成的。根据就地γ源项测量系统测量得到的γ能谱，并利用辐射源项计算软件Sterm-MC (Win1.0)计算得到系统管道内的放射性核素种类及活度。最后通过在MERCURAD软件中建立测量场景模型计算出相应的剂量率值。

6. 测量不确定度的分析：系统管道内表面积和放射性核素产额的误差较小，可忽略。重点考虑全能峰计数的统计涨落、谱分析过程中全能峰剥谱、探测器的探测效率、现场测量条件及测量系统自身等对测量结果的影响进行测量结果不确定度的分析和评定。

1. 主管道沉积的放射性核素：各测量位置处管道内沉积的放射性核素主要有⁶⁰Co、⁵⁸Co、⁵⁴Mn、⁹⁵Zr、¹²⁴Sb、⁵⁹Fe和⁹⁵Nb，其中，⁶⁰Co、⁵⁸Co沉积量占比达到60%~80%，说明主管道的剂量率主要贡献来自于这两种放射性核素。某核电厂主管道内沉积的放射性核素测量结果见表 1。

表 1(Table 1)

表 1 某核电厂主管道内不同测量位置表面放射性核素测量结果 Table 1 Results of radionuclide measurement at different; locations on inner surface of the main pipe at a nuclear power plant 测量位置 管道内表面沉积的放射性核素活度测量值(Bq/cm2) 仪表测量位置处环境剂量率(μSv/h) 接触剂量率(μSv/h) 60Co 58Co 110Ag* 54Mn 59Fe 95Zr 124Sb 计算值 实测值 净测值 一环热段(空管) 10 500 6 100 — 5 410 761 1 770 2 360 22 29 50 28 一环热段(满水) 12 100 8 480 — 5 930 1 320 2 500 2 390 23 20 52 29 一环过渡段 18 800 2 990 — 2 350 584 1 130 1 600 33 21 60 27 一环冷段 9 200 3 280 — 2 590 605 1 610 1 260 65 12 85 20   注：“—”为未测出

表 1 某核电厂主管道内不同测量位置表面放射性核素测量结果 Table 1 Results of radionuclide measurement at different; locations on inner surface of the main pipe at a nuclear power plant

2.管道外表面的接触剂量率：主管道满水、排空状态下，在管道外表面测量得到的接触剂量率值是基本相当的。因此，主管道内是否有水对场所剂量率的贡献是可以忽略的。

3.一回路净化系统管道内沉积的放射性核素：主要有⁶⁰Co、⁵⁸Co、⁵⁴Mn、⁹⁵Zr、¹²⁴Sb、⁵⁹Fe、¹¹⁰Ag^*和⁹⁵Nb，其中，¹²⁴Sb的沉积量达到75%；余热导出系统和含硼水系统换热器前后管道内沉积的放射性核素为⁶⁰Co、⁵⁸Co、⁵⁴Mn、⁹⁵Zr、¹²⁴Sb、⁵⁹Fe、¹¹⁰Ag^*和⁹⁵Nb，其中⁶⁰Co、¹²⁴Sb、⁹⁵Zr的沉积量占比达到67%~100%；含硼水泵上游管道内沉积的放射性核素很少。该核电厂一回路净化系统过滤器进出口、余热导出系统热交换器出入口、容积和硼控系统主要阀组、含硼水泵上游管道内放射性核素测量结果见表 2。

表 2(Table 2)

表 2 某核电厂其他系统管道内不同测量位置表面放射性核素测量结果 Table 2 Results of radionuclide measurement at different locations on inner surface of piping of other systems at a nuclear power plant 测量位置 管道内表面沉积的放射性核素活度测量值(Bq/cm2) 仪表测量位置处环境剂量率(μSv/h) 接触剂量率(μSv/h) 60Co 58Co 110Ag* 54Mn 59Fe 95Zr 124Sb 计算值 实测值 净测值 一回路净化系统过滤器前 319 151 525 247 2 460 4 910 14 133 146 132 一回路净化系统过滤器后 85 — 111 — — — 776 21 19 35 14 化容下泄管 459 124 545 185 51 1370 4 680 23 149 167 144 安全阀下方粗管 21 200 — — — — — — 40 1 270 1 360 1 320 除气器下游管道 671 14 — 95 — 117 508 4 29 30 26 余热导出入口 156 26 42 92 12 190 5 1 11 16 15 余热导出出口 189 55 13 58 18 297 6 13 13 23 10 含硼水泵上游 6 18 5 6 — 3 3 1 1.2 3 2   注：“—”为未测出

表 2 某核电厂其他系统管道内不同测量位置表面放射性核素测量结果 Table 2 Results of radionuclide measurement at different locations on inner surface of piping of other systems at a nuclear power plant

从表 1，2的测量结果可以看出，各测量位置处的实测接触剂量率高于理论计算值，但是相应的净测值与理论计算值是基本一致的，这主要是因为在进行接触剂量率测量时受到附近其他系统设备辐射水平的影响。

与M310核电机组一回路主要沉积的放射性核素相比^[4]，VVER核电机组和M310核电机组一回路放射性相关系统管道内沉积的放射性核素的种类基本是一致的，主要为⁵⁸Co、⁶⁰Co、⁹⁵Nb、⁹⁵Zr、⁵¹Cr、⁵⁴Mn、¹¹⁰Ag^*、⁵⁹Fe，但是两种核电机组一回路系统管道内主要放射性核素的沉积量却相差很大，如M310核电机组主管道系统热段管道内沉积的⁵⁸Co高达10⁵数量级，而VVER核电机组沉积的⁵⁸Co只有10⁴数量级，相差10倍；M310核电机组一回路系统管道内¹²⁴Sb几乎没有沉积，但在VVER核电机组¹²⁴Sb却是主要的放射性沉积核素。这些差异主要是因为这两种核电机组一回路设备的材料成分相差较大，如M310核电机组蒸汽发生器的传热管采用的是镍基合金，VVER核电机组蒸汽发生器的传热管采用的是不锈钢。除此之外，VVER核电机组和M310核电机组一回路放射性核素的去除方式也存在较大不同，如M310核电机组在换料大修停堆期间开展氧化运行，并通过小孔径过滤器去除从一回路系统管道上快速剥离下来的放射性核素，在每次换料大修可去除放射性核素总量达3.7×10¹³ Bq以上；同时M310核电机组使用的小孔径过滤器也可以在系统设备运行期间进行更换，确保对一回路放射性核素连续有效去除。而VVER核电机组在换料大修停堆期间不开展氧化运行，一回路系统管道上的放射性活化产物只能通过自然氧化缓慢的进入到一回路介质中，并通过过滤器树脂床进行去除，在每次换料大修去除放射性核素总量 < 3.7×10¹¹ Bq，低于M310核电机组的1%。同时VVER核电机组过滤器内使用的树脂在系统运行期间不能进行更换，如果进行更换则需要系统停止运行，因此VVER核电机组需要对过滤器树脂床的状态进行有效监控，在过滤器树脂床的容量不足时及时予以更换或者切换过滤器。

从VVER核电机组一回路放射性核素的调查结果可以发现，一回路净化系统过滤器后管道内沉积的放射性核素较少，即只有少量的⁶⁰Co、¹¹⁰Ag^*、¹²⁴Sb沉积，而⁵⁸Co、⁵⁴Mn、⁵⁹Fe、⁹⁵Zr没有沉积，表明一回路净化系统过滤器对⁵⁸Co、⁵⁴Mn、⁵⁹Fe、⁹⁵Zr的去除效果可达到100%，而对于以阴离子形态存在的¹²⁴Sb和大部分时间以胶体形态存在¹¹⁰Ag^*的去除效果相对来说差一些。因此，在机组换料大修期间，核电厂可以制定一回路净化系统过滤器的投运计划，并确保投运时间，以有效去除一回路介质中的放射性核素。同时⁵⁸Co、⁶⁰Co是各调查系统管道内主要的沉积放射性核素，核电厂需要在设备材料的选择时严格控制Co、Ni的使用，以减少核电厂一回路主要的腐蚀源项。

然而，由于目前国内对于核电厂活化腐蚀产物的产生、输运、沉积等机理的分析还不够透彻，放射性核素的降低技术也在持续的研究当中。因此，核电厂还需要持续系统、全面的了解现场放射性核素与辐射场的变化情况。除此之外，核电厂也需要根据当前源项控制技术的发展，适时的在核电厂内开展新源项控制技术的应用，如燃料组件的超声波去污技术、一回路注锌技术、在VVER机组开展氧化运行等。

利益冲突  无

作者贡献声明  谢卫平负责数据分析和撰写论文；邸明乐负责实验；赵喜寰指导课题设计、论文写作；陈皞、陈全利提供课题思路