2022, Vol. 42
2. 广西壮族自治区辐射环境监督管理站电离监测室, 南宁 530022;
3. 广西壮族自治区辐射环境监督管理站辐射环境分析测试中心, 南宁 530022
2. Ionization Monitoring Department, Guangxi Zhuang Autonomous Region Radiation Environmental Supervision and Management Station, Nanning 530022, China;
3. Radiation Environment Analysis and Test Center, Guangxi Zhuang Autonomous Region Radiation Environmental Supervision and Management Station, Nanning 530022, China
放射性惰性气体氡及其短寿命衰变子体(222Rn、218Po、214Pb、214Bi和214Po)是人类所受天然本底辐射照射最主要的贡献者，所致内照射剂量占公众所受天然辐射剂量总量的一半以上[1]。世界卫生组织(WHO)2009年报告指出，室内环境中氡及其子体的辐射照射是仅次于吸烟的第二大致肺癌因子[2]。测量调查室内氡水平，评价氡暴露剂量，对确保公众辐射安全与健康有重要意义。
相比于氡气，氡子体是氡暴露剂量最主要的贡献者，为此针对以评价剂量为目的的氡子体测量，定义了氡平衡当量浓度(radon equilibrium equivalent concentration, EEC)的概念，提出采用平衡因子(equilibrium factor，F)来构建不平衡状态下氡气活度浓度和EEC二者之间的关联，达到依据氡浓度求算EEC，进而估算氡暴露剂量的最终目的。
在室内氡浓度测量调查方案中，出于测量便利性和成本考虑，通常仅测量氡浓度，EEC测量开展得相对有限。当依据氡浓度估算氡暴露剂量时，F值就成了必须的关键参数。为认识和了解室内环境中平衡因子F值的数值水平和变化范围，本研究采用测量周期为60 min的连续测量方法，在同一室内环境中，同时对氡气体和EEC开展了长达1年的连续测量，希冀对平衡因子有更加全面的认识，为准确评估氡暴露剂量奠定基础。
材料与方法1. 测量场所：选取广西壮族自治区南宁市位于城区中心某6层办公楼的5楼办公室为测量地点。该建筑是2011年建成的钢筋水泥框架结构，房间尺寸为4.7 m× 3.8 m× 2.9 m，地面铺有瓷砖，墙面刮腻子及普通油漆。测量期间关窗，门较少开启，每月更换氡子体测量仪滤膜时有人员进出。房间门体与地面有8~10 mm缝隙，可自然通风换气。
所有仪器均布放于房间中央桌面上，仪器采气口固定在距离地面>1 m处的同一点位。测量期间从2020年1月1日至2021年1月1日，依据AlphaGUARD PQ2000测氡仪温湿度数据。该室内温度变化范围为18℃~35℃，相对湿度变化范围为39.0%~85.5%。
南宁市地处亚热带，常年平均室内温度为21.6℃，居民习惯常年开窗生活，通常室内通风状态良好，故该测点室内自然通风换气的空气环境符合当地居住环境和起居习惯，具有较好的室内环境代表性。
2. 氡浓度连续测量：为确保氡浓度测量质量，同时采用了2台测氡仪进行测量。分别为AlphaGUARD PQ2000测氡仪(法国Saphymo公司)和国产NRM-P01型便携式测氡仪(北京赛睿环仪公司)同时开展测量。两款测氡仪均有国家计量院出具的有效校准证书。AlphaGUARD PQ2000是基于电离室原理的测氡仪，以良好的稳定性著称。本研究选择其扩散模式进行测量，作为测量质量保证的参考仪器。
便携式NRM-P01型测氡仪，是基于静电采集α能谱测量原理，采用0.8 L高压静电收集腔室，内置Si-Pin半导体能谱探测器。内置独特的一体化膜式干燥系统设计，实现了较宽湿度范围环境中氡气体的稳定测量，无需使用干燥剂，可开展现场长期连续测量。自稳定恒流采样，采样流速0.5 L/min，测量灵敏度>0.8计数/(h·Bq·m-3)，可测量范围4.0~4.0×108 Bq/m3。测量期间，两款测氡仪设置测量周期均为60 min。
3. 氡子体浓度连续测量：采用RPM-SF01型步进走纸式氡子体测量仪(北京赛睿环仪公司)开展氡子体连续测量。该仪器采用0.45 μm聚四氟乙烯(PTFE)滤膜卷采样，每测量周期完成后自动步进走纸更换采样滤膜，提高了氡子体活度浓度响应时间和测量灵敏度，且有效避免了粉尘等因素影响，适用于氡子体现场在线连续测量。自稳定恒流，采样流速为2.5 L/min，60 min周期测量时，测量灵敏度≥50计数/(h·Bq·m-3)，探测下限≤0.2 Bq/m3。该氡子体仪持有国家计量科学院出具的有效校准证书。测量周期也设置为60 min。
4. 平衡因子的计算：平衡因子F定义是EEC与氡浓度的比值[3]，即F = EEC/CRn，其本质是从α潜能浓度的角度表征氡子体与氡浓度的平衡关系。
结果1. 测量数据概况：AlphaGUARD测氡仪在测量期间，由于读取数据不及时导致数据重叠，发生了2段数据丢失，整体有效数据获取率为92.3%，该测氡仪给出的年均值为(51.0±20.0)Bq/m3。NRM-P01测氡仪测量期间一直处于连续稳定工作状态，数据整体显示与AlphaGUARD测氡仪数据有良好的一致性，全年有效数据获取率高达99.9%，该测氡仪给出的年均值是(50.9±20.7)Bq/m3。
比较2台测氡仪的测量结果，两台仪器测量一致性好，测量数据平均值皆吻合。相较于AlphaGUARD测氡仪难以甄别222Rn和220Rn气体的固有问题，NRM-P01型测氡仪能甄别222Rn和220Rn气体，且湿度较大环境中仍能够长期连续观测，性能稳定，测量结果可信。因此，本研究平衡因子分析中，均采用NRM-P01测氡仪数据进行统计分析计算。
氡子体浓度连续测量结果表明，RPM-SF01型氡子体测量仪长期连续稳定工作，EEC数据整体上与氡浓度波动趋势良好吻合。观测期间，由于有时没有及时更换滤膜卷纸，出现部分时间段数据缺失，全年有效数据获取率为86.7%。年平均值为(15.5±10.1)Bq/m3。
2. 室内氡及子体浓度变化规律：为观察室内氡及其子体浓度日变化规律，将氡浓度和氡子体浓度的测量数据以每日测量时间为横坐标，求算全年每天每时间段的平均值，即可得到氡及子体浓度日变化结果柱状图，如图 1所示。
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图 1 室内环境氡浓度(A)及氡子体(B)浓度日变化观测结果 Figure 1 Daily variation of indoor radon concentration (A) and EEC (B) |
图 1显示氡及其子体浓度有类似正弦曲线的日变化规律，最高值出现在7：00-8：00，最低值出现在17：00-19：00。
将氡浓度和氡子体浓度测量数据按每月进行统计分析，给出月平均值和变化范围，分析室内氡浓度及氡子体浓度月均值的年分布，结果见图 2所示。
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图 2 室内氡浓度(A)及氡子体浓度(B)月均值年分布 Figure 2 Annual distribution of monthly mean indoor radon concentration (A) and EEC (B) |
整体上可以看出室内氡浓度及氡子体浓度月均值变化，有良好的一致性，一年中月均值的最低值均出现在6~7月份，秋冬季节偏高，鉴于日变化规律提示该室内自然通风状态良好，室内易受室外空气波动影响，月均值年分布规律应该同样是受到了室外环境空气稳定度影响，提示6~7月份大气空气稳定度低，气流交换相对剧烈，使得该室内换气率提高，出现一年中相对较低的氡浓度。反之，在秋冬季节，大气稳定度高，室外大气气团交换相对缓慢，室内换气率相对降低，呈现全年中较高的氡浓度。
3. 室内环境中平衡因子水平及变化规律：在同一室内环境中同时对氡浓度和氡子体浓度开展了长期连续监测，依据前面描述的平衡因子定义和计算公式，F = EEC/CRn，计算出各时间段上对应的每一测量周期的F值。
该室内环境中F年均值为0.30±0.12，在数值上小于联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)推荐值和国家标准GB 18871-2002的室内平衡因子推荐值(0.4)，但月均值波动范围覆盖此推荐值，如表 1所示。
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表 1 平衡因子在12个月的均值及标准偏差 Table 1 Monthly mean value and standard deviation of equilibrium factors |
为细致研究平衡因子变化规律，参照对氡浓度和EEC的统计分析方法，分别按小时平均和月平均，给出日变化和月变化规律。图 3是平衡因子日变化和月均值年分布观测结果柱状图。
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图 3 室内环境中平衡因子日变化(A)及年变化(B)观测结果 Figure 3 Daily (A) and annual (B) variations of equilibrium factors in indoor environment |
与上述观测到的氡和子体浓度日变化规律不同，图 3显示平衡因子没有明显的日变化规律。平衡因子是EEC与氡浓度的比值，对其最大的环境影响因素是室内通风状态的改变，由于测量期间该房间极少人员进出或人为活动扰动，故在每日，即每24小时相对较短的时间段内，室内换气率相对稳定，也就不会导致F值有日变化。
另一方面，关于平衡因子月均值的年变化规律，图 3结果显示，最低值出现在6月份，最高值出现在11月份。这与前面介绍的室内氡浓度及EEC年波动趋势相同，表明在夏季(如6月份)，室外大气稳定度较低时，室内换气率会相应升高，导致平衡因子偏低。
讨论长期以来，出于测量便利性和成本等因素，环境中氡相关调查和监测多以氡浓度测量为主，平衡因子则成为求算EEC浓度，进而估算氡暴露剂量的关键参数。当依据氡浓度估算氡暴露剂量时，F值就成了必须的关键参数。多年来，我国室内环境中平衡因子测量数据报道有限[4-7]，且多是短时间抓取式测量，因此，针对室内环境中平衡因子水平和变化规律开展长期系统的观测研究仍有必要。根据对有限测量结果的综述，UNSCEAR 2000年报告[1]和2008报告[8]推荐的室内典型值是0.4，我国GB 18871-2002推荐的也是0.4[9]。
本研究测量结果表明，该室内氡和子体浓度年平均值分别为(50.9±20.7)和(15.5±10.1)Bq/m3，且二者均观测到了一致的日变化和季节性变化规律；平衡因子年均值为0.30±0.12，没有观测到日变化规律，一年中月均值在较大范围内波动，最高值和最低值出现在11月和6月，分别为0.47±0.24和0.19±0.06，提示F值受到了室内通风状态影响。
本研究得到的氡浓度年均值与文献报道的2001年采用固体累积径迹法测得的南宁市室内氡浓度年均值[(56.0±26.2)Bq/m3][10]比较接近，但高于文献[7]报道的我国室内氡浓度年均值(44 Bq/m3)。此差异是否提示我国不同地区室内氡浓度水平的不同，有待证实。另一方面，本研究得到的氡子体年均值低于文献[7]报道的我国室内EEC均值(22 Bq/m3)。相比于室内氡浓度数据，EEC浓度实测数据更为有限，是否存在地区性差异，有待证实。
本研究显示氡及其子体浓度有类似正玄曲线的日变化规律，最高值出现在7：00~8：00，最低值出现在17：00~19：00，这与报道的室外氡及子体浓度日变化规律一致[11-12]，其原因是由于每日温差变化导致大气对流所致。此观测结果表明该室内自然通风状态良好，室内环境受到室外环境影响关联，在日变化上呈现相似的规律。
本研究与文献[4]报道的室内换气率越高，平衡因子越低的结论一致，也与文献[5]报道的由于换气率影响，沿海地区平衡因子比内陆地区高的结果吻合。而秋冬季节(如11月份)室外相对安定的大气稳定度，会导致室内换气率偏低，进而导致平衡因子升高。
我国地域广阔，气候条件复杂多样，室内换气率应该有明显的地域特征。开展不同地区室内平衡因子水平调查，给出不同地区典型值，将有助于准确估算公众氡暴露剂量。
利益冲突 无
作者贡献声明 许明发负责实验操作、数据分析和撰写论文；林晨、贾力博、常青、于慧君参与实验操作、数据统计；向辉云参与数据分析、修改论文
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