中华放射医学与防护杂志  2022, Vol. 42 Issue (7): 527-530   PDF    
引用本文
孙智超, 哈日巴拉, 格日勒满达呼, 张帅, 何文明, 包玉龙, 许潇, 王成国, 刘祥. 巴彦乌拉铀矿周围饮用井水中总放射性水平调查[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2022, 42(7): 527-530, DOI: 10.3760/cma.j.cn112271-20220329-00129.
巴彦乌拉铀矿周围饮用井水中总放射性水平调查
孙智超1 , 哈日巴拉1 , 格日勒满达呼1 , 张帅1 , 何文明2 , 包玉龙1 , 许潇1 , 王成国1 , 刘祥3     
1. 内蒙古自治区综合疾病预防控制中心 内蒙古自治区医疗卫生放射卫生学重点实验室, 呼和浩特 010031;
2. 内蒙古自治区环境监测总站鄂尔多斯分站, 鄂尔多斯 017000;
3. 呼和浩特市疾病预防控制中心, 呼和浩特 010010
收稿日期: 2022-03-29
基金项目: 国家自然科学基金项目(11865011);内蒙古自治区自然科学基金项目(2019MS08073);内蒙古自治区自然科学基金项目(2020MS08207)
作者简介: 哈日巴拉, E-mail: baihrbl@163.com
[摘要] 目的 调查巴彦乌拉铀矿周围饮用井水中总放射性水平。方法 采集2020年巴彦乌拉铀矿周围枯水期和丰水期饮用井水174份, 以及居民家中经过滤后的饮用井水5份。分析枯水期和丰水期总α和总β放射性水平是否存在差异, 总放射性水平与距离铀矿中心不同位置的关系, 并对居民家中过滤后的饮用井水进行放射性水平调查。采用低本底α、β放射性测量仪测量分析其放射性水平。结果 巴彦乌拉铀矿周围饮用井水中, 枯水期总α范围为0.024~ 2.468 Bq/L, 平均为(0.605±0.507)Bq/L, 总β变化范围为0.125~1.395 Bq/L, 平均为(0.420±0.235)Bq/L。丰水期总α变化范围为0.049~2.988 Bq/L, 平均为(0.825±0.605)Bq/L, 总β变化范围为0.059~1.623 Bq/L, 平均为(0.506±0.265)Bq/L。距离铀矿中心位置水样的总放射性水平均值关系为10 km>30 km>20 km。结论 巴彦乌拉铀矿周围饮用井水中的放射性活度偏高, 丰水期水样中总α、总β放射性水平均大于枯水期, 放射性水平较未开采前未见升高。
[关键词] 巴彦乌拉铀矿    饮用井水    总放射性    枯水期    丰水期    
Survey of total radioactivity in drinking well water around Bayanwula uranium mine
Sun Zhichao1 , Haribala1 , Gerilemandahu1 , Zhang Shuai1 , He Wenming2 , Bao Yulong1 , Xu Xiao1 , Wang Chengguo1 , Liu Xiang3     
1. Inner Mongolia Comprehensive Center for Disease Control and Prevention, Inner Mongolia Key Laboratory of Radiation Hygiene, Hohhot 010031, China;
2. Erdos Sub-station, Inner Mongolia Autonomous Region General Environmental Monitoring Station, Erdos 017000, China;
3. Hohhot Center for Disease Control and Prevention, Hohhot 010010, China
Fund programs: National Natural Science Foundation of China (11865011); Inner Mongolia Natural Science Foundation (2013MS0816); Inner Mongolia Natural Science Foundation (2020MS08207)
[Abstract] Objective To investigate the total radioactivity in drinking well water around the Bayanwula uranium mine. Methods Totally 174 samples of drinking well water and 5 samples of filtered well water from residential houses were collected during dry and wet seasons in 2020 around the Bayanwula uranium mine. Total α and total β radioactivity in dry season and wet season were analyzed for detrmining whether there were differences between them and the relation between total radioactivity with different locations away from the uranium center. The radioactivity in filtered drinking well water used in residential houses was also investigated. Radioactivity were measured and analyzed using low background alpha and beta radioactivity meters, and the data were analysed using SPSS analytical statistical method. Results In the drinking well water around Bayanwula uranium mine, the activity concentrations of total α and β measured in dry season were 0.024-2.468 Bq/L with a mean of (0.605±0.507) Bq/L and 0.125-1.395 Bq/L with a mean of (0.420±0.235) Bq/L, respectively. The values measured in wet season were 0.049-2.988 Bq/L with a mean of (0.825±0.605) Bq/L for total α and 0.059-1.623 Bq/L with a mean of (0.506±0.265) Bq/L for total β, respectively. The average value of total radioactivity in water samples was lower within 10, 30 and 20 km of the uranium mine in the descending order. Conclusions The radioactivity in well water around the Bayanwula uranium mine is high, with the total α and β in samples greater in wet season than in the dry season and without elevated levels as compared to the pre-mining background.
[Key words] Bayanwula uranium mine    Drinking well water    Total α and β radioactivity    Dry season    Wet season    

水是人类赖以生存的重要资源，而随着核能成为未来规模能源的主力，铀作为核能利用的原材料，铀矿的开采与利用会对周围生态环境造成一定程度的影响和破坏，铀矿周围饮用水源是否受到放射污染逐渐得到关注和重视[1-2]。内蒙古地区有我国重要的大型铀矿——巴彦乌拉铀矿，是典型的古河谷型砂岩铀矿，总体资源量已经查明为大型以上轴矿，矿区内地表水系不发达，地下水资源相对丰富，当地居民取地下水作为井水直接饮用，目前巴彦乌拉铀矿正处于开采阶段。总α、总β放射性水平是判定水质放射性污染监测的一个重要指标[3]。本课题组在铀矿未开采阶段已经对当地饮用井水进行过放射性调查，获得了未开采前的总α、总β放射性水平数据。本研究在前期的研究基础之上，继续对铀矿进行持续监测，以评估铀矿的开采过程是否对环境造成放射性影响。

材料与方法

1. 样品的采集和预处理：在2020年3月(枯水期)和2020年9月(丰水期)，以巴彦乌拉铀矿为中心30 km半径范围内选取并采集了87个监测点位饮用井水，距离铀矿10、20、30 km范围内监测点位数分别为24、40和23个，共计174个样品。并且在采样过程中调查居民家中是否使用净水机，发现5家居民饮用经净水机过滤后的井水，因此采集到过滤后样品5份，同时与未过滤的水样配组方便后期比较。所有水样均按照我国国家标准《生活饮用水标准检测方法水样的采集和保存》[4]和世界卫生组织《饮用水水质准则(第四版)》推荐的采样指南[3]进行采集。每个样品采样量为10 L，提前将聚乙烯容器用超纯水洗净，将井水抽出3~5 min再取样，用硝酸酸化至pH为2左右，以防止放射性核素吸附到容器壁，密封保存，做唯一性标记后送至实验室进行测量和分析。

2.测量仪器：德国Berthold公司生产的低本底LB770型10道气流式α、β计数器进行测量。为了屏蔽环境本底辐射的干扰，计数器探头和样品盒均用10 cm厚的铅砖包围，设备测量高压为1 650 V。

3.样品处理及测量：取1 L水样加入2 000 ml烧杯中，加热蒸发。浓缩至50 ml移入蒸发皿中，加浓硫酸1 ml于蒸发皿，继续加热直至将烟雾赶尽。再将蒸发皿放入马弗炉内，以(350±10)℃温度下灼烧1 h，再放置至干燥器中冷却至室温，取出研磨待测[3, 5]。

每次测量前后进行本底测量，取平均值，并样品计数率中扣除，本底测量时间为1 000 min。每个样品均用2道计数器测量总α和总β的活度浓度。样品的测量和系统的刻度采用相同规格的测量盘。探测下限由式(1)确定[6]:

$ {\text{MDA = }}\frac{{2.71 + 4.65\sqrt {CR \cdot t} }}{{\varepsilon \cdot t \cdot V \cdot 60}} $ (1)

式中，CR为本底计数率，计数/min；ε为探测效率；t为测量时间，min；V为样品体积，L。总α和总β探测下限分别为0.016和0.028 Bq/L。每个样品的总α和总β活度浓度通过式(2)计算。

$ A = \frac{{\left( {{n_x} - {n_0}} \right) \cdot 1.02}}{{\varepsilon mV}} $ (2)

式中，A为总α和总β的活度浓度，Bq/L；nx为样品计数率，计数/s；n0为本底计数率，计数/s；W为水样残渣总质量，mg；m为样品盘中待测样品的残渣质量，mg；1.02为每1 L水样中加入20 ml硝酸的体积修正系数。

4.质量控制：在本次样品批量处理前，使用α、β标准源刻度校准，α粉末标准物质(241Am，比活度14.7 Bq/g)和β粉末标准物质(40K，比活度16.1 Bq/g)均由中国计量科学研究院提供。实验使用仪器经中国计量科学研究院检定合格，检定证书在有效期内。实验室连续5年参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的实验室间检测能力比对工作，成绩均合格或优秀。

5.统计学处理：采用SPSS 23.0进行统计学分析，数据符合正态分布，以x±s表示。使用独立样本t检验比较枯水期和丰水期居民饮用井水中总α和总β放射性测量结果，P < 0.05为差异有统计学意义。Pearson相关性检验残渣量与总放射性之间的关系。

结果

1. 放射性水平分析：枯水期和丰水期总放射性水平见表 1。丰水期水样总α和总β均值高于枯水期水样，差异有统计学意义(t=-2.61、-2.28，P < 0.05)。

表 1 巴彦乌拉铀矿周围饮用井不同时期水样的总放射性水平(Bq/L) Table 1 Total radioactivity in samples in dry season and wet season of drinking well around Bayanwula uranium mine (Bq/L)

2. 总放射性水平与距离铀矿中心不同位置的关系：距离项目中心位置10、20、30 km枯水期的总α水平为(0.803±0.587)、(0.451±0.431)和(0.568±0.378)Bq/L，总β水平为(0.480± 0.238)、(0.350±0.181)和(0.447±0.290)Bq/L。距离项目中心位置10、20、30 km丰水期的总α水平为(0.956±0.608)、(0.685±0.525)和(0.942± 0.567)Bq/L，总β水平为(0.556±0.277)、(0.455±0.210)和(0.551±0.293)Bq/L。

3. 与未开采前的放射性水平比较：本课题组在2015年巴彦乌拉铀矿未开采前采集了铀矿周围丰水期水样37份，得到了铀矿周围饮用井水放射性水平总α为(1.059±0.634)Bq/L、总β为(0.624±0.237)Bq/L[7]。本次调查采样方法、测量仪器及分析方法与均与2015年调查相同。将本次调查丰水期总放射性水平和未开采前丰水期水样进行比较，发现开采后放射性总α、总β水平低于开采前水平，差异有统计学意义(t=2.19、2.33，P < 0.05)。

4.水样残渣量和总放射性关系：本研究87个监测点位枯水期和丰水期水样的残渣量浓度分别为259.2~3 805.5 mg/L和329.3~3 899.9 mg/L。对174个水样的残渣量与总放射水平进行Pearson相关性分析，结果显示样品的总α及总β均与残渣量有一定的相关性(r = 0.22、0.17，P < 0.05)。

5. 样品过滤后的末梢水总放射性水平：课题组在枯水期采样过程中，采集到经净水器过滤后的末梢水样品5份，再次进行总α、总β放射性测量，结果见表 2。由表 2可知经过过滤后的水样残渣量范围为58.7~517.2 mg，总α范围为MDL~(0.038±0.005)Bq/L，总β范围为MDL~(0.038 ± 0.004)Bq/L。

表 2 巴彦乌拉铀矿周围饮用井水过滤前后总放射性水平和残渣量对比结果 Table 2 Total radioactivity before and after filtration of drinkingwater around Bayanwula uranium mine

讨论

本课题组在内蒙古巴彦乌拉铀矿未开采阶段调查了其周围饮用井水天然放射性，开采后，持续对巴彦乌拉铀矿饮用井水进行了总放射性水平调查，采样、测量分析方法一致，并且增加采样点，基本覆盖整个铀矿30 km半径内的饮用水水井。

本研究中的铀矿周围枯水期和丰水期的饮用井水水样，总放射性水平差异有统计学意义，丰水期水样总放射性水平大于枯水期。究其原因可能是丰水期较大降水增加了富含放射性土壤的冲刷, 增加了水体中的放射性含量。此次调查结果显示巴彦乌拉铀矿周围饮用井水部分样品测量结果略高于世界卫生组织(WHO)[3]和我国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)[8]中对饮用水中放射性推荐值0.5 Bq/L(总α)和1.0 Bq/L(总β)的情况，与之前本课题组的测量结果一致[7]。造成这一结果的原因可能是与研究项目地质背景有关。巴彦乌拉铀矿属于典型的砂岩型铀矿，放射性物质容易经过土壤迁移，地下水流经含有放射性物质的矿藏，将放射性核素溶解带入地下水，从而导致井水中总放射性升高。通过总放射性水平和距离铀矿中心位置的分析，可见距离铀矿中心位置10 km放射性水平高于其他位置，30 km的放射性水平高于20 km的位置，从而也不能得出距离铀矿中心位置越近放射性水平越高的结论。原因可能是由于居民饮用井水的深度与铀矿矿层分布不在同一深度，具体放射性水平和距离铀矿中心位置的关系有待进一步研究。

铀矿周围饮用井水的矿物质含量较高，是由于灼烧后残渣量偏高。有文献报道，样品总放射性水平与灼烧后的残渣量呈线性正相关[8-10]。本研究结果亦表明总放射性水平与灼烧后的残渣量具有一定的相关性，可以发现残渣量下降其放射性水平降低。

与2015年巴彦乌拉铀矿未开采时获得的饮用井水总放射性水平相比较，未见其开采阶段总放射水平的上升，甚至还低于之前的放射性水平，且本次研究的采样量更大，采样面更广，更具代表性，基本可以说明铀矿的开采目前并未对居民饮用水源造成影响。

利益冲突  无

志谢 感谢锡林郭勒盟疾病预防控制中心的白桂林和苏尼特左旗疾病预防控制中心的呼和吉勒图在采样工作中给予的帮助

作者贡献声明  孙智超、哈日巴拉负责设计调查研究方案并组织实施；格日勒满达呼、张帅、何文明、包玉龙负责进行实验、数据处理分析和编写论文；许潇、王成国、刘祥负责布点采集水样

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