2022, Vol. 42
核医学诊疗工作因涉及到18F、99Tcm、131I等开放型放射性同位素的应用，在给放射工作人员带来外照射风险的同时，也带来了内照射污染的风险。近来年，核医学工作人员内照射污染的监测逐渐得到关注[1-3]，国家职业性放射性疾病监测项目从2021年起，要求核医学碘治疗工作人员内照射监测全覆盖[4]。国家标准GBZ 129-2016《职业性内照射个人监测规范》[5]指出，对于使用131I进行甲状腺肿瘤治疗和放射性同位素生产和集中分装的人员应进行常规内照射个人监测，同时，在空气中存在131I的工作场所，至少每个月用体外测量方法监测甲状腺1次。目前，常用便携式高纯锗(HPGe)、碘化钠(NaI)等γ谱仪进行甲状腺部位131I含量的检测[6]。2021年1月，本研究分别使用便携式高纯锗(HPGe)和溴化镧(LaBr)γ谱仪测量131I放射性核素生产人员和核医学科工作人员甲状腺内131I含量，并比较两者在放射工作人员内照射污染监测和剂量估算中的适用性。
资料与方法1. 测量对象：选择某放射性药物生产企业从事131I放射性药物分装的人员和某开展131I甲状腺癌和甲亢治疗的医院核医学科工作人员20名，测量甲状腺内131I含量，并对其中部分人员进行连续4次，每次间隔7 d的测量。同时，选择部分人员同时测量不同时间以比较仪器性能。
2. 测量仪器：分别使用美国ORTEC公司DETECTIVE-DX100-KT便携式HPGe γ谱仪和美国CANBERRA公司InSpector 1000便携式LaBr γ谱仪测量甲状腺内131I含量，使用德国AUTOMESS公司6150AD-17型表面污染仪测量人体表面污染，仪器均经上海市计量测试技术研究院检定合格。同时，两台便携式γ谱仪由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所使用131I标准源及甲状腺模体刻度，刻度时探头紧贴模体表面[7]。
DETECTIVE HPGe γ谱仪为65 mm×50 mm同轴P型探头，相对探测效率40%，能量分辨力60Co 1 332 keV为2.07 keV，8 192道。InSpector 1000 LaBr γ谱仪为IPROL-1 1.5″×1.5″LaBr3(Ce)探头，能量分辨力137Cs 661 keV为21.0 keV，1 024道。
3. 测量方法：测量前工作人员脱去工作服，并经表面污染检测，无污染后进行测量。测量时，探头包裹一张干净的塑料薄膜，每次测量进行更换。工作人员采取坐姿，颈部紧贴便携式γ谱仪探头，为探讨仪器性能，测量活时间选择2~5 min不等。同时，为扣除还可能存在的人员体表污染以及测量环境的影响，工作人员采取站姿，探头紧贴左大腿裤子外侧，测量相同时间作为本底对照[7]。
4. 甲状腺内131I含量计算：甲状腺内131I含量的计算用式(1)[7-8]：
| $ A=\frac{n_{\text {甲状腺 }}-n_{\text {大腿 }}}{\varepsilon \cdot Y} $ | (1) |
式中，A为甲状腺内131I含量，Bq；n甲状腺、n大腿为甲状腺、大腿部位364.5 keV γ射线全能峰净面积计数率，s-1；ε为364.5 keV γ射线全能峰探测效率，便携式HPGe γ谱仪为0.029 06, 便携式LaBr γ谱仪为0.013 52；Y为364.5 keV γ射线全能峰的发射概率，0.812。
同时为比较不同设备的性能以及探讨检测方法的适宜性，分别用n甲状腺、n大腿以及全能峰探测效率来计算甲状腺部位、大腿部位测得的131I活度。
5. 不确定度估算：甲状腺内131I含量的相对扩展不确定度，本研究主要考虑测量计数不确定度的影响，以式(2)进行计算[8]：
| $ U_{\mathrm{rel}}=2 \times \sqrt{\frac{N_{\text {甲状腺 }}}{t_{\mathrm{s}}{ }^{2}}+\frac{N_{\text {大腿 }}}{t_{\mathrm{b}}{ }^{2}}} /\left(n_{\text {甲状腺 }}-n_{\text {大腿 }}\right) $ | (2) |
式中，Urel为甲状腺内131I含量的相对扩展不确定度(k=2)；N甲状腺、N大腿为甲状腺、大腿部位364.5 keV γ射线全能峰净面积计数；ts、tb为甲状腺、大腿部位测量活时间，s。
6. 最小可探测活度(MDA)计算：甲状腺内131I含量的MDA(95%置信度)，按式(3)进行计算[8]：
| $ \mathrm{MDA}_{\text {甲状腺 }}=\frac{4.66 \sqrt{N_{\mathrm{b} \text { 甲状腺 }}}}{\varepsilon \cdot t_{s} \cdot Y} $ | (3) |
式中，Nb甲状腺为甲状腺部位364.5 keV γ射线全能峰本底计数。
同理，用大腿部位364.5 keV γ射线全能峰本底计数Nb大腿计算大腿部位的最小可探测活度(MDA大腿)。
7. MDA对应的监测周期摄入量估算：为探讨内照射剂量估算中不同设备性能的差异，计算MDA对应的监测周期摄入量。对于核医学科工作人员，按长期慢性连续摄入模式进行内照射剂量估算[1, 3]，MDA对应的监测周期摄入量I按式(4)[5]进行计算：
| $ I=M / m(T / 2) $ | (4) |
式中，I为监测周期放射性核素摄入量，Bq；M为监测周期(T)末所测得的器官内放射性核素的活度，Bq，此处使用两种仪器的MDA；m(T/2)为摄入单位活度后T/2 d时器官内放射性核素活度的预期值，吸入途径，F类131I物质在甲状腺的m(T/2) 值，7 d监测周期时为9.9×10-2[5]。
8. MDA对应的年剂量估算: 以7 d为监测周期，一年工作50周，估算MDA对应的年摄入量I′以及年受照剂量E(τ)。
| $ E(\tau)=I^{\prime} e(\tau)=50 {Ie}(\tau) $ | (5) |
式中，E(τ)为待积有效剂量，Sv；e(τ) 为单位摄入量的待积有效剂量，对于职业人员，空气动力学直径(AMAD)取5 μm时，F类131I的剂量系数为1.1×10-8 Sv/Bq[5, 9]。
9. 质量控制：测量前仪器均检定合格并完成能量刻度和效率刻度，测量人员经过培训合格，统一测量方法和方案。
10. 统计学处理：数据用x±s表示。采用SPSS 23.0软件，对两台设备测量的工作人员甲状腺内131I检出率进行χ2检验。P < 0.05为差异有统计学意义。
结果1. 放射工作人员甲状腺内131I含量的检测结果：对20名工作人员进行的65次测量中，使用便携式HPGe γ谱仪有44人次在甲状腺内检出高于MDA的131I，检出率为67.7 %，活度均值为72.59±140.11 Bq，范围为13.35~913.32 Bq，131I检测结果相对扩展不确定度范围为2.6%~69.2%。使用便携式LaBr γ谱仪有17人次检出了高于MDA的131I，检出率为26.2 %，活度均值为191.92±174.30 Bq，范围为70.87 ~778.54 Bq，131I检测结果相对扩展不确定度范围为7.4%~35.0%。两台设备的检出率差异有统计学意义(χ2=22.52，P < 0.05)。
2. 两台设备的MDA及对应的年剂量估算结果：两台设备在不同测量时间时，甲状腺部位的MDA以及对应的内照射年剂量见表 1。使用便携式HPGe γ谱仪，测量时间3~5 min，在7 d为监测周期时，MDA对应的年待积有效剂量为0.07~0.08 mSv(以F类估算)。使用便携式LaBr γ谱仪，2~4 min的测量时间，MDA对应的年待积有效剂量为0.31~0.45 mSv。在测量时间相同时，便携式LaBr γ谱仪的MDA约是便携式HPGe γ谱仪的4.5倍。
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表 1 不同便携式γ谱仪测量的甲状腺部位MDA以及对应的内照射剂量 Table 1 MDA of different portable γ spectrometers and corresponding internal doses |
3. 两台设备检测结果比较：使用HPGe和LaBr两台便携式γ谱仪测量的放射工作人员甲状腺内131I含量、甲状腺部位、大腿部位131I活度结果比较见表 2。不同检测结果水平下两台设备检测结果比较见表 3。对于放射工作人员甲状腺内131I含量，LaBr γ谱仪测量结果是HPGe γ谱仪测量结果的(2.08±0.96)倍，在甲状腺内131I含量越高时，两者之间的差别减小，结果趋于一致。对于甲状腺部位131I活度和大腿部位131I活度测量结果，也有类似趋势。
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表 2 不同检测结果情形下两台便携式γ谱仪检测结果比较 Table 2 Measurement result comparison of two portable γ spectrometers under different measuring conditions |
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表 3 大于MDA不同倍数下两台设备检测结果比较 Table 3 Comparison of measured results between two types of instruments at different times of MDA |
讨论
在测量时间相同时，DETECTIVE-DX100-KT便携式HPGe γ谱仪的MDA明显小于InSpector 1000便携式LaBr γ谱仪。因此，两者测得的甲状腺内131I含量检出率有统计学意义。但两台便携式γ谱仪在测量2~5 min时，所对应的MDA均小于GBZ 129-2016 《职业性内照射个人监测规范》[5]规定的131I甲状腺测量最低探测限100 Bq的要求。同时，从MDA所对应的年待积有效剂量来看，以7 d为监测周期估算时，对于HPGe γ谱仪为0.07~0.08 mSv(3~5 min)，LaBr γ谱仪为0.31~0.45 mSv (2~4 min)，均小于放射工作人员年剂量限值的1/40，也小于国际原子能机构(IAEA)安全导则《摄入放射性核素引起的职业照射评估》[10]建议的需要进行内照射监测的水平(1 mSv)。因此，两台便携式γ谱仪均可用于常规放射工作人员甲状腺内131I含量的内照射体外监测。
对比两台设备甲状腺内131I含量的检测结果，LaBr γ谱仪总体高于HPGe γ谱仪，可能的原因有：两者探头大小不同，在实际监测中，探头与工作人员颈部、大腿的位置、探头角度不能保证完全相同。HPGe γ谱仪的探头较大，实际测量过程中更不易保证工作人员颈部和探头的有效贴合。根据文献报道，颈部与探测器的距离以及探测器的角度偏离都会给测量结果带来不同程度的误差，特别是颈部与探测器的距离[11]。同时，由于测量时间较短，结果的不确定度较大，特别对于实际活度值较小，甚至接近MDA的情况下，计数统计对不确定度影响更甚[12]。本研究的监测结果表明，在较小的活度水平下，监测结果因计数统计带来的误差可达69%。因此，在检测更高活度水平时，两台设备的检测值更趋于一致。同时，测量结果的差别也可能与两台设备对于环境污染的响应不同，本底对照的扣除方法等因素有关。
按本研究方法计算出的大腿部位131I活度和甲状腺部位131I活度仅用于比较仪器性能和检测方法探讨，不代表大腿部位和甲状腺部位真实131I活度值。两台仪器测得的大腿部位131I活度等存在较大差别，除了计数统计带来的误差外，还因为部分测出131I的人员腿部有污染，两台设备检测时检测部位未完全一致，所测部位污染水平有所差别、同时两台γ谱仪探头大小不同，探头与探测部位贴合度不同、两台设备均未进行准直屏蔽，对于位于探头外以及环境空气中的131I污染响应不同等原因导致的。同时，亦因LaBr γ谱仪能量分辨力相比HPGe γ谱仪低，在实际监测谱中，131I 365.4 keV的γ射线能峰和环境中214Pb 351.9 keV的γ射线能峰有所重叠，在直接计算LaBr γ谱仪测得的甲状腺部位、大腿部位131I活度时未扣除该部分影响等因素导致。
使用131I的核医学科工作场所空气中131I污染可能广泛存在[3, 13-14]，实际测量环境中很有可能存在131I污染影响。同时，对于LaBr γ谱仪，因为能量分辨力的原因，131I 364.5 keV的γ射线能峰和天然放射性核素能峰有所重叠，谱分析时两者贡献无法完全分开。因此，实际监测应用中，仍需要扣除一个对照以减去测量环境、天然放射性核素等因素带来的影响。在计算工作人员甲状腺内131I含量时，国家核医学碘治疗工作人员内照射监测方案中也推荐使用甲状腺部位的全能峰净计数减去大腿部位的全能峰净计数。当然，实际监测中，工作人员可能存在体表污染，而且通常体表不同部位的污染程度并不完全相同，因此使用大腿部位检测结果作为本底对照会给检测结果带来一定的误差。此时，要尽量保证工作人员体表不存在表面污染，且推荐使用环境辐射较低的区域，避免放射性污染[7]。
延长测量时间会显著降低MDA，特别是对于便携式LaBr γ谱仪。在本研究的测量时间范围内，测量时间相同时，便携式LaBr γ谱仪的MDA约是便携式HPGe γ谱仪的4.5倍，因此，HPGe γ谱仪具有更优的MDA。同时，便携式HPGe γ谱仪也具有更优良的能量分辨力，更大的探头，更高的探测效率，因此，为了获得更小的探测下限，可以选择使用便携式HPGe γ谱仪。但还应考虑到HPGe γ谱仪因探头较大，实际测量时工作人员颈部更不易和探头有效贴合，会导致监测结果一定程度的低估，低估的程度还有侍进一步实验的验证。
同时，便携式HPGe γ谱仪比较笨重，相较而言，便携式LaBr、NaI等γ谱仪更轻便，长途运输时不需要考虑保持致冷等问题，更易携带。在实际测量中，LaBr和NaI γ谱仪探头更小，舒适度感觉更好，工作人员接受度更高[7]。同时，LaBr γ谱仪比NaI γ谱仪具有更好的能量分辨力[15]，在核医学碘治疗人员内照射监测等大范围的放射工作人员内照射监测或筛查中更为实用。当然，若在检测时探头未注意保持和颈部的有效贴合，也会产生一定程度低估的情形。虽然LaBr γ谱仪比NaI γ谱仪在温度飘移性能方面更优良[16]，同时，InSpetcor 1000也自带无源稳谱专利技术，但在实际使用过程中，还应同实验室谱仪一样，经常性进行稳定性检查等质量控制工作，必要时重新进行能量刻度，避免出现探头受温度影响导致全能峰能量漂移，给后续数据分析增加困难等情形。
利益冲突 无
作者贡献声明 黄丽华负责方法设计、测量、论文撰写和修改；郑琪珊负责现场测量、数据分析、论文的修改；张燕负责现场测量；郑森兴负责现场协调；卿云花参与数据分析；魏伟奇负责论文指导
| [1] |
马加一, 史晓东. 体外直接检测法评估南京市3家医院核医学工作人员的内照射个人剂量水平[J]. 环境与职业医学, 2019, 36(6): 549-553. Ma JY, Shi XD. Individual dose of radiation internal exposure by in vitro detection in nuclear medicine staff of three hospitals in Nanjing[J]. J Environ Occup Med, 2019, 36(6): 549-553. DOI:10.13213/j.cnki.jeom.2019.18722 |
| [2] |
王洁, 张涵宇, 邬家龙, 等. 甘肃省3家医院核医学科放射工作人员内照射水平分析[J]. 中国辐射卫生, 2020, 29(4): 357-361. Wang J, Zhang HY, Wu JL, et al. Analysis of radiation internal exposure in nuclear medicine staff of three hospitals in Gansu province[J]. Chin J Radiol Health, 2020, 29(4): 357-361. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2020.04.009 |
| [3] |
王红波. 核医学科工作人员职业性内照射研究[D]. 北京: 中国疾控预防控制中心, 2017. Wang HB. Study on occupational internal exposure of nuclear medicine workers[D]. Beijing: Chinese Center for Disease Control and Prevention, 2017. |
| [4] |
国家卫生健康委员会办公厅. 国家卫生健康委办公厅关于印发2021年职业病防治项目工作方案的通知[Z]. 北京: 国家卫生健康委员会, 2021. The General Office of the National Health Commission. Notice of the General Office of the National Health Commission on the work plan of the occupational disease control project in 2021[Z]. Beijing: National Health Commission, 2021. |
| [5] |
国家卫生和计划生育委员会. GBZ 129-2016职业性内照射个人监测规范[S]. 北京: 中国标准出版社, 2016. National Health and Family Planning Commission. GBZ 129-2016 Specifications for individual monitoring of occupational internal exposure[S]. Beijing: Standards Press of China, 2016. |
| [6] |
International Commission on Radiological Protection. Publication 137 Occupational intakes of radionuclides: Part3[R]. Oxford: Pergamon Press, 2017.
|
| [7] |
彭玄, 张建峰, 拓飞, 等. 便携式γ谱仪在放射工作人员甲状腺131I监测中的应用[J]. 中国辐射卫生, 2021, 30(1): 34-43. Peng X, Zhang JF, Tuo F, et al. Application of portable γ-ray spectormeter in monitoring thyroid 131I in radiation workers[J]. Chin J Radiol Health, 2021, 30(1): 34-43. DOI:10.13491/j.issn.1004-714X.2021.01.008 |
| [8] |
国家质量监督检验检疫总局. GB/T 11713-2015高纯锗γ能谱分析通用方法[S]. 北京: 中国标准出版社, 2015. General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People's Republic of China. GB/T 11713-2015 General analytical methods of high-purity germanium gamma spectrometer[S]. Beijing: Standards Press of China, 2015. |
| [9] |
国家质量监督检验检疫总局. GB 18871-2002电离辐射防护与辐射源安全基本标准[S]. 北京: 中国标准出版社, 2003. General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People's Republic of China. GB 18871-2002 Basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources[S]. Beijing: Standards Press of China, 2003. |
| [10] |
International Atomic Energy Agency. Safety guide No. RS-G-1.2 Assessment of occupational exposure due to intake of radionuclides[R]. Vienna: IAEA, 1999.
|
| [11] |
Liu H, Chen B, Zhuo WH. A progress review on methods for in vivo measurement of 131I in thyroids by using portable gamma spectrometers[J]. Radiat Med Prot, 2021, 2(4): 155-159. DOI:10.1016/j.radmap.2021.09.001 |
| [12] |
Dantas BM, Lima FF, Dantas AL, et al. Determination of uncertainties associated to the in vivo measurement of iodine-131 in the thyroid[J]. Appl Radiat Isot, 2016, 113: 1-4. DOI:10.1016/j.apradiso.2016.04.007 |
| [13] |
孙伟航, 张琳, 牛菲, 等. 碘治疗工作场所空气中131I的监测结果与分析[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2021, 41(12): 906-911. Sun WH, Zhang L, Niu F, et al. Montitoring results and analysis of 131I in the air of workplace treated with iodine[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2021, 41(12): 906-911. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2021.12.005 |
| [14] |
黄丽华, 郑琪珊, 张燕, 等. 接触131I放射性核素工作人员内照射剂量估算方法的初步研究[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2021, 41(12): 898-905. Huang LH, Zheng QS, Zhang Y, et al. Preliminary study on assessment of internal dose to workers exposed to 131I radionuclide[J]. Chin J Radiol Med Prot, 2021, 41(12): 898-905. DOI:10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2021.12.004 |
| [15] |
谢希成, 赖万昌, 赵祖龙, 等. LaBr3(Ce)与NaI(Tl)闪烁探测器的性能研究与比较[J]. 核电子学与探测技术, 2014, 34(7): 917-920. Xie XC, Lai WC, Zhao ZL, et al. Test and comparison of lanthanum bromide and sodium iodide detector[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2014, 34(7): 917-920. |
| [16] |
Moszynski M, Nassalski A, Syntfeld-Kazuch A, et al. Temperature dependences of LaBr3(Ce), LaCl3(Ce) and NaI(Tl) scintillators[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res Sect A: Accel Spectrom Detect Assoc Equip, 2006, 568(2): 739-751. DOI:10.1016/j.nima.2006.06.039 |