按照国家原子能机构等部门《关于印发〈医用同位素中长期发展规划(2021—2035年)〉的通知》^[1]的规划，到2035年在全国范围内实现“一县一科”，新建核医学科将大幅增加。为进一步规范核医学放射性废水的管理，指导医疗机构核医学科建设，本研究将构建数学模型并推导计算式，通过实例计算与分析，提供评价与设计核医学槽式衰变池容积的计算方法，为医疗机构、环境影响评价机构和管理部门等提供技术参考。

材料与方法

1.核医学放射性废水管理要求：根据《放射性同位素与射线装置安全和防护条例》等辐射安全法规^[2-3]的要求，核医学科应具有确保放射性废气、废液及固体废物达标排放的处理能力或可行的处理方案。核医学放射性废水的管理要求涉及两个方面的内容：一是前期废水产生与收集等要求，主要包括废水的来源、最小化和分类收集等；二是后期废水暂存与排放等要求，主要包括废水暂存设施的设置、排放管理等。

GB 18871-2002《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》^[4]规定：排放应不超过审管部门认可的排放限值，包括排放总量限值和浓度限值；有适当的流量和浓度监控设备；含放射性物质的废液采用槽式排放。HJ 1188—2021《核医学辐射防护与安全要求》^[5]规定：核医学工作场所应设置有槽式或推流式放射性废液衰变池或专用容器，含¹³¹I治疗病房的核医学工作场所应设置槽式废液衰变池。GBZ 120-2020《核医学放射防护要求》^[6]规定：放射性废液衰变池的设置按环境主管部门规定执行。

2.废水排放指标与限值：槽式衰变池是核医学废水暂存设施的主要形式，其设置包括硬件措施、容积能力两个方面，其中硬件措施应执行上述标准中有关防渗透、防泄漏、流量监控和排放受控等要求，在此不作赘述。对于已按照最小化等要求产生的核医学放射性废水，关键是通过设置符合要求的槽式衰变池数量与容积，使放射性废水经过暂存衰变后，排放时符合标准规定和审管部门认可的核素活度、浓度排放限值以及废水暂存衰变时间的要求。

GB 18871-2002^[4]中8.6.2规定：每月排放的总活度≤10 ALI_min(ALI_min是相应于职业照射的食入和吸入年摄入量限值中的较小者)，每一次排放的活度≤1 ALI_min，并且每次排放后用≥ 3倍排放量的水进行冲洗。HJ 1188—2021^[5]规定：所含核素半衰期＜24 h的放射性废液暂存时间≥30 d后可直接解控排放；所含核素半衰期＞24 h的放射性废液暂存时间≥10倍最长半衰期(含¹³¹I核素的暂存≥180 d)，监测结果经审管部门认可后，按照GB 18871-2002^[4]中8.6.2规定方式进行排放。放射性废液总排放口总α≤1 Bq/L、总β≤10 Bq/L、¹³¹I的放射性活度浓度≤10 Bq/L。北京市医疗机构核医学科按照半衰期的长短将核素分为A类(半衰期＜24 h)和B类(半衰期＞24 h)，对含不同类别核素的放射性废物进行分类收集、暂存与处置，有关放射性废水的管理要求与上述标准规定总体一致，其中核医学科门诊使用¹³¹I核素产生的废水需暂存≥80 d，¹³¹I核素住院治疗产生的废水暂存≥180 d，经检测达标后方可排放^[7]。

综上所述，核医学放射性废水排放要求为：(1)根据GB18871-2002^[4]中8.6.2和附录B1.3.4、B1.3.5的规定，计算关键核素的ALI_min(¹³¹I核素的ALI_min≈0.91 MBq)，每月排放的总活度≤10 ALI_min，每一次排放的活度≤1 ALI_min，并且每次排放后用≥3倍排放量的水进行冲洗。(2)总α≤1 Bq/L、总β≤10 Bq/L、¹³¹I活度浓度≤10 Bq/L(含¹³¹I时)。(3)放射性废水注满后暂存时间≥10倍最长半衰期(¹³¹I住院治疗废水暂存时间≥180 d)。需要指出，通过厚源法或蒸发法测得的废水总α、总β放射性，基本不包括¹³¹I等易挥发性物质以及其它短寿命人工放射性核素的贡献，主要是针对长寿命的α、β放射性核素^[8]。

3.废水中的关键核素：槽式衰变池容积的评价与设计取决于废水中的关键核素。核医学科门诊使用¹⁸F、^{99 m}Tc等A类和¹³¹I、²⁰¹Tl等B类核素开展显像诊断，使用¹³¹I、⁸⁹Sr、¹⁵³Sm和¹⁷⁷Lu等核素开展治疗，其中A类核素在废水中快速衰减，门诊核素治疗后患者随即离开或短暂留观不超过15 min^[9]，通常无需如厕产生放射性废水。治疗甲状腺疾病的放射性核素用量占核素治疗总用量的90%以上，且所用的放射性核素几乎都是¹³¹I核素^[10]。因此，当使用¹³¹I核素开展门诊显像诊断或住院治疗时，放射性废水中关键核素通常为¹³¹I，否则关键核素应为半衰期最长且产生放射性废水的核素。

根据已知的核医学槽式衰变池容积、数量与其他条件，核算废水中关键核素是否符合上述解控排放指标的要求，是对衰变池容积的评价过程；根据已知条件和设定的关键核素排放活度目标值，计算需设置的槽式衰变池容积与数量，使废水排放时关键核素符合解控排放指标的要求，则是对衰变池容积的设计过程。为便于叙述，本文采用¹³¹I核素作为废水中的关键核素，通过实例展示上述评价与设计的过程。

4.槽式衰变池容积评价方法：估算单个槽式衰变池废水中关键核素的放射性水平，假设以下条件和参数：①每日就诊的患者人数均等，放射性废水排入衰变池后混合均匀。②单个槽式衰变池有效容积为V(m³)，每日核医学放射性废水产生量为V_天(L)，每日清洁科室用水为V_洁(L)，每次冲厕用水为F(L)。③注满单个槽式衰变池的时间为t₁(d)，注满后继续暂存衰变时间为t₂(d)。④关键核素、其它核素日均诊疗患者人数分别为n₁、n₂例，诊疗期间患者如厕比例为P、人均如厕次数为M。⑤关键核素单例患者用量为A_例(MBq)，其半衰期为T_1/2(d)，诊疗期间患者如厕排出体内关键核素活度占单例用量活度的百分比为E。⑥废水中关键核素在t时刻的放射性活度为A、单位时间内注入活度为A₀，经过t₁日注满后活度为A₁，继续暂存衰变t₂日后活度为A₂，MBq。⑦活度A₂对应的放射性活度浓度为C₂，Bq/L。

在废水注入单个衰变池的过程中，关键核素在单位时间内注入A₀活度，同时该核素以λ常数在衰减，其放射性活度A的变化为式(1)：

$ \frac{\mathrm{d} A}{\mathrm{~d} t}=A_{0}-\lambda A $

(1)

解该微分方程得到关键核素的放射性活度为式(2)：

$ A=\frac{1}{\lambda}\left(A_{0}-a \cdot \mathrm{e}^{-\lambda \cdot t}\right) $

(2)

式中, a由边界条件确定。当t=0时，A=0，a=A₀，此时活度为式(3)：

$ A=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t}\right) $

(3)

经过t₁日后单个衰变池注满废水，此时关键核素活度A₁为式(4)：

$ A_{1}=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{1}}\right) $

(4)

停止注入并继续暂存衰变t₂日后，关键核素活度A₂为式(5)：

$ A_{2}=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{1}}\right) \cdot \mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{2}} $

(5)

核医学科通常设置N个相互独立且容积相同的槽式衰变池，在连续工作的条件下有t₂=(N-1)t₁，即某个衰变池注满后允许继续暂存衰变的最长时间t₂等于其余(N-1)个衰变池注满的时间t₁之和，此时关键核素活度为式(6)：

$ A_{2}=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{1}}\right) \cdot \mathrm{e}^{-\lambda \cdot(N-1) \cdot t_{1}} $

(6)

以上各式中，$A_{0}=A_{\text {例 }} \cdot n_{1} \cdot P \cdot E, \lambda=\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}}, t_{1}=\frac{V}{V_{d}} $$ =\frac{1000 \cdot V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}} $。此时废水中关键核素的放射性活度浓度C₂为式(7)：

$ C_{2}=\frac{1000 \cdot A_{2}}{V} $

(7)

5.逆向计算容积设计方法：该方法是式(6)反向求解的过程。假设设置有3个相互独立且容积相同的槽式衰变池(N=3)，则t₂=2t₁，令x=e^－λ·t₁和$ \varphi=\frac{A_{2} \cdot \lambda}{A_{0}} $，则式(6)可变为式(8)：

$ x^{3}-x^{2}+\varphi=0 $

(8)

该方程为一元三次方程，可使用科学计算器对其求解，其中的一个解x₁符合要求，由于$ t_1= \frac{1000 \cdot V_{1}}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}} $，则：

$ x_{1}=\mathrm{e}^{-\lambda \cdot \frac{1000 \times V_{1}}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}}} $

(9)

因此，单个槽式衰变池的体积V₁可用式(10)计算：

$ V_{1}=\frac{-\ln x_{1}}{\lambda} \cdot \frac{\left[\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}\right]}{1000} $

(10)

当关键核素排放活度设定为A₂时，可求得φ值并代入式(8)解得实根x₁，然后代入式(10)求得单个槽式衰变池容积V₁。

6. 试探核算容积设计方法：在连续工作的条件下，废水暂存衰变时间t₂=(N-1)t₁，t₁= $ \frac{1000 \cdot V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}} $，所以单个槽式衰变池容积V₂为式(11)：

$ V_{2}=\frac{t_{2}}{(N-1)} \cdot \frac{\left[\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}\right]}{1000} $

(11)

式(11)计算的容积V₂首先满足了废水暂存时间的要求，此时将该容积对应的注满时间t₁代入式(6)和式(7)，分别核算废水排放时是否满足关键核素活度、活度浓度排放限值的要求，如果不满足则可取＞V₂的某个容积值，并再次核算该容积条件下关键核素的活度与活度浓度，直至容积满足排放限值的要求。

结果

不同医疗机构的核医学科患者诊疗量、核素使用量以及废水产生量等存在差异，因此衰变池的评价与设计的结果也不相同。以下将结合日常核医学工作实际，通过选取常见的患者诊疗量等有关参数，展示前述评价与设计方法与相应公式的计算运用过程。

1.容积评价实例

(1) 核医学科门诊：有关资料显示，患者体内的¹³¹I核素大部分通过尿液排出，少量由粪便、唾液和汗水排出^[11]。根据分化型甲状腺癌患者¹³¹I治疗后外部剂量当量率与体内放射性活度残留量的相关性的研究结果^[12]，“清甲”与“清灶”患者体内放射性活度残留量随时间t(h)的变化函数分别为式(12)和式(13)：

$ A=A_{0}\left(0.84 \mathrm{e}^{-0.0617 t}+0.16 \mathrm{e}^{-0.1584 t}\right) $

(12)

$ A=A_{0}\left(0.69 \mathrm{e}^{-0.0877 t}+0.31 \mathrm{e}^{-0.0473 t}\right) $

(13)

当t=3 h，上述两组甲状腺癌患者体内放射性活度值约为0.8 A₀，即3 h内约有0.2 A₀活度的¹³¹I核素通过尿液排出。核医学科门诊¹³¹I核素显像检查通常能在3 h内完成，参考上述结论取患者如厕排出体内¹³¹I核素活度的百分比E为20%。

假设某核医学科门诊日均开展关键核素¹³¹I显像检查人数n₁=5人，¹⁸F和⁹⁹Tc^m显像检查人数n₂=30人，¹³¹I核素单例用量A_例=370 MBq，¹³¹I核素半衰期T_1/2=8.04 d，就诊期间患者如厕比例P=1，人均如厕次数M=1次，单次冲厕用水体积F=5 L^[13]，每日清洁科室用水V_清洁=50 L，设置3个容积相等的槽式衰变池(N=3)，单个衰变池容积V= 12 m³。在连续工作条件下，计算并评价该容积条件下各项要求的符合情况, 如下所示：

① 废水满池后暂存衰变时间t₂：

$ \begin{gathered} t_{2}=2 t_{1}=\frac{2 \times 1000 \times V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}}= \\ \frac{2 \times 1000 \times 12}{(30+5) \times 5 \times 1 \times 1+50} \approx 106 \mathrm{~d} \end{gathered} $

结果满足废水暂存衰变时间t₂≥80 d的要求。

② 暂存衰变t₂时间后关键核素活度A₂和活度浓度C₂：

$ \begin{gathered} A_{0}=A_{\text {例 }} \cdot n_{1} \cdot P \cdot E=370 \times 5 \times\\ 1 \times 0.2=370 \ \ \mathrm{MBq}\\ t_{1}=\frac{1000 \times V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {清洁 }}}=\\ \frac{1000 \times 12}{(30+5) \times 5 \times 1 \times 1+50} \approx 53 \mathrm{~d}\\ A_{2}=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{1}}\right) \cdot \mathrm{e}^{-\lambda \cdot 2 t_{1}}=\\ \frac{370 \times 8.04}{\ln 2}\left(1-\mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 53}\right) \cdot \mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 106} \approx 0.43 \ \ \mathrm{MBq}\\ C_{2}=\frac{1000 \cdot A_{2}}{V}=\frac{1000 \times 0.43}{12} \approx 36 \mathrm{~Bq} / \mathrm{L} \end{gathered} $

结果显示，单个衰变池容积为12 m³时, 废水中¹³¹I核素活度A₂＜1 ALI_min单次排放活度限值，废水暂存时间t₂≥80 d，但¹³¹I活度浓度C₂＞10 Bq/L，不符合活度浓度限值要求。其余参数不变，如将单个衰变池容积增大至15 m³，再次计算可得t₂≈133 d、A₂≈0.044 MBq、C₂≈2.9 Bq/L，表明该容积同时满足关键核素活度、活度浓度排放限值以及废水暂存衰变时间的要求。

(2) ¹³¹I核素住院治疗：假设某核素治疗病房可最多同时容纳10人住院治疗，每位患者平均住院时间为3 d，患者出院当天随即有新的患者入住并完成服药，则平均每天有5人(n₁)当天服药，另外5人(n₂)前一天已服药，单例患者¹³¹I平均用药活度为150 mCi(5 550 MBq)；国际放射防护委员会第94号出版物^[14]指出，服用放射性碘治疗后约83%在72 h内排出，取体内¹³¹I核素活度排出百分比E=83%；患者住院期间每天洗漱与如厕，因此P=1且M=1；取每位患者住院期间每天洗漱与冲厕等全部用水F=100 L, 每日清洁用水V_洁=100 L；设置3个容积相等的槽式衰变池(N=3)，单个衰变池容积V=100 m³。在连续工作条件下，计算并评价该容积条件下各项要求的符合情况, 如下所示：

① 废水满池后暂存衰变时间t₂：

$ \begin{gathered} t_{2}=2 t_{1}=\frac{2 \times 1000 \times V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}}= \\ \frac{2 \times 1000 \times 100}{(5+5) \times 100 \times 1 \times 1+100} \approx 182 \mathrm{~d} \end{gathered} $

结果满足废水暂存衰变时间t₂≥180 d的要求。

② 暂存衰变t₂时间后关键核素活度A₂和活度浓度C₂：

$ \begin{gathered} A_{0}=A_{\text {例 }} \cdot n_{1} \cdot P \cdot E=5550 \times 5 \times \\ 1 \times 0.83=23033 \ \mathrm{MBq} \\ t_{1}=\frac{1000 \times V}{\left(n_{1}+n_{2}\right) \cdot F \cdot M \cdot P+V_{\text {洁 }}}= \\ \frac{1000 \times 100}{(5+5) \times 100 \times 1 \times 1+100} \approx 91 \mathrm{~d} \\ A_{2}=\frac{A_{0}}{\lambda}\left(1-\mathrm{e}^{-\lambda \cdot t_{1}}\right) \cdot \mathrm{e}^{-\lambda \cdot 2 t_{1}}= \\ \frac{23033 \times 8.04}{\ln 2}\left(1-\mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 91}\right) \cdot \\ \mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 182} \approx 0.04 \ \mathrm{MBq} \\ =\frac{1000 \cdot A_{2}}{V}=\frac{1000 \times 0.04}{100} \approx 0.4 \mathrm{~Bq} / \mathrm{L} \end{gathered} $

结果显示，该容积条件下同时满足关键核素活度、活度浓度排放限值以及废水暂存衰变时间的要求。

2.容积设计实例

(1) 逆向计算方法：假设某核医学科门诊日均开展关键核素¹³¹I显像检查人数n₁=5人，¹⁸F和⁹⁹Tc^m显像检查人数n₂=20人，¹³¹I核素单例用量A_例=370 MBq，就诊期间患者如厕比例P=1，如厕次数M=1, 单次冲厕用水体积F=5 L，每日清洁科室用水V_洁=50 L，暂存衰变时间t₂≥80 d。拟设置3个容积相等的槽式衰变池(N=3)，设废水排放时¹³¹I核素活度目标值A₂=0.1 MBq。根据以上条件设计单个槽式衰变池容积, 计算过程如下：

① 计算常数项φ值：

$ \begin{gathered} A_{0}=370 \times 5 \times 1 \times 0.2=370 \ \ \mathrm{MBq} \\ \varphi=\frac{0.1 \times \ln 2}{370 \times 8.04} \approx 2.33 \times 10^{-5} \end{gathered} $

② 将φ值代入式(8)，计算得符合要求的解x₁≈4.84×10^－3。

③ 根据式(10)计算单个衰变池体积V₁：

$ \begin{gathered} V_{1}=\frac{-\ln \left(4.84 \times 10^{-3}\right) \times 8.04}{\ln 2} \times \\ \frac{[(20+5) \times 5 \times 1 \times 1+50]}{1000} \approx 10.8 \mathrm{~m}^{3} \end{gathered} $

④ 核算是否满足暂存时间t₂：

$ t_{2}=\frac{2 \times 1000 \times 10.8}{(20+5) \times 5 \times 1 \times 1+50} \approx 124 \mathrm{~d} $

⑤ 根据式(7)核算¹³¹I核素活度浓度C₂：

$ C_{2}=\frac{1000 \times 0.1}{10.8} \approx 9.3 \mathrm{~Bq} / \mathrm{L} $

结果表明，所设计的容积可同时满足关键核素活度、活度浓度排放限值以及废水暂存衰变时间的要求。

(2) 试探核算方法：假设某核医学科门诊拟设置4个容积相等的槽式衰变池(N=4)，其它参数同上，设计单个槽式衰变池容积, 计算过程如下：

① 使用式(11)计算满足暂存时间的容积：

$ \begin{gathered} V_{2}=\frac{80}{(4-1)} \times \\ \frac{[(20+5) \times 5 \times 1 \times 1+50]}{1000} \approx 4.67 \mathrm{~m}^{3} \end{gathered} $

② 核算该容积条件下¹³¹I核素活度和活度浓度：

$ \begin{gathered} t_{1}=\frac{1000 \times 4.67}{(20+5) \times 5 \times 1 \times 1+50} \approx 26.7 \mathrm{~d} \\ A_{2}=\frac{370 \times 8.04}{\ln 2} \cdot\left(1-e^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 26.7}\right) \cdot \\ \mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 80} \approx 3.88 \ \ \mathrm{MBq} \\ C_{2}=\frac{1000 \cdot A_{2}}{V}=\frac{1000 \times 3.88}{4.67} \approx 831 \mathrm{~Bq} / \mathrm{L} \end{gathered} $

结果显示，该容积虽满足废水暂存衰变时间、活度排放限值的要求，但活度浓度远高于排放限值。尝试将单个衰变池容积增加至V=7.5 m³，重新核算该容积下各项要求符合情况：

$ \begin{gathered} t_{2}=3 t_{1}=\frac{3 \times 1000 \times 7.5}{(20+5) \times 5 \times 1 \times 1+50} \approx 129 \mathrm{~d} \\ A_{2}=\frac{370 \times 8.04}{\ln 2} \cdot\left(1-\mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 43}\right) \cdot \\ \mathrm{e}^{-\frac{\ln 2}{T_{1 / 2}} \times 129} \approx 0.064 \ \ \mathrm{MBq} \\ C_{2}=\frac{1000 \cdot A_{2}}{V}=\frac{1000 \times 0.064}{7.5} \approx 8.5 \mathrm{~Bq} / \mathrm{L} \end{gathered} $

通过增大设计容积，使得废水暂存与排放均符合核素活度、活度浓度排放限值以及暂存衰变时间的要求。

讨论

槽式衰变池容积的评价与设计取决于废水所含的关键核素。当使用¹³¹I核素开展门诊显像诊断或病房住院治疗时，放射性废水的关键核素通常为¹³¹I，否则关键核素应为半衰期最长且产生放射性废水的核素。在对槽式衰变池容积评价与设计的过程中，废水排放应同时符合标准规定和审管部门认可的核素活度、浓度排放限值以及废水暂存衰变时间的要求。

关键核素排放指标的计算方法也可用于计算废水中某α或β放射性核素的活度与活度浓度，其活度浓度在数值上等于废水总α或总β放射性中该核素的贡献值，此时“关键核素”是指该α或β核素，其余产生废水的核素均为“其他核素”。当核医学使用α或β核素并产生废水时，可计算并评价各α或β核素活度浓度之和是否满足总α≤1 Bq/L、总β≤10 Bq/L的排放要求。

¹³¹I活度浓度≤10 Bq/L的要求是较为严格的，在使用逆向计算容积设计方法时，须设定较小的关键核素排放活度目标值，其活度浓度才能符合标准规定的≤10 Bq/L的限值要求，该方法的特点是可根据设定的关键核素排放活度目标值来设计容积，但对于衰变池个数N＞3的情况，其计算过程将过于复杂。试探核算容积设计方法则较为简单，首先计算满足暂存时间要求的容积，并在此基础上通过尝试增大容积与核算指标找到符合要求的容积值。

核医学放射性废水是辐射安全监管的重点，现行法规和标准对废水暂存设施提出了原则要求。槽式衰变池是核医学废水暂存设施的主要形式，目前有关其容积评价与设计的研究很少。本文从核医学科实际出发，建立了槽式衰变池容积与废水放射性水平之间的关系，所提供的计算方法可用于核医学槽式衰变池容积的评价与设计。

利益冲突  作者声明不存在利益冲突

作者贡献声明  杨勇负责收集与整理资料、分析与计算数据、撰写并修改论文