2022, Vol. 42
原子序数>92的元素称为超铀元素，多为人工合成的放射性核素，衰变后会发射α或β粒子，镎、钚、镅、锔是其中的典型代表。超铀核素在环境中无处不在，主要来源于上世纪进行的大气核试验而导致的全球沉降。除241Pu(高毒)外，钚(238~241Pu)、镅(241Am)、镎(237Np)、锔(244Cm)等均为极毒的α放射性核素，摄入人体后主要沉积并滞留在呼吸道、骨骼、肝脏等部位，且难以排出，从而造成严重的长期内照射危害。20世纪70年代以来，核能在全球进入高速发展期，同时带来的还有乏燃料的后处理和长期处置问题。饶林峰[1]曾指出，放射性废物在被贮存数百年后超铀核素将成为环境危害的主要来源。
为保护环境和人类健康，本文从环境中超铀核素的来源、水平及其迁移行为等方面入手，对现有公开研究成果进行了综述，以期摸清相关情况和规律，并为后续放射性废物处置环境影响评价及方案制定提供支持。
一、环境中超铀核素来源及含量水平1. 环境中超铀核素来源：环境中超铀核素的主要来源可大致分为核武器生产、核武器试验、核事故排放、核设施排放及其他人类核活动等5个方面。从全球大环境来看，大气核试验是超铀核素的最主要来源；而对于局部环境，其他来源对于超铀核素含量的贡献则更为显著。
(1) 核武器生产：Skipperud[2]对玛雅克(Mayak)、克拉斯诺雅尔斯克(Krasnoyarsk)和托木斯克(Tomsk)等3个俄罗斯军用乏燃料后处理厂附近的受纳水体中Pu同位素含量水平进行总结(1996—2000年)发现，因核武器生产而排放到受纳水体的Pu(1019 Bq)甚至高于全球沉降总体水平(1014 Bq)，低同位素比值(240Pu/239Pu，0.05~0.18)也证明了相关设施运行对周围环境产生了明显影响。
(2) 核武器试验：1945年至今，全球共进行了543次大气核试验，Pu同位素的释放量达到PBq水平(1 PBq=1015Bq)，其中241Pu的释放量更是高达142 PBq，而241Am则主要来源于241Pu的衰变[3-5]。另外，前苏联曾在切尔纳亚海湾(Chernaya)进行水下核试验，造成海湾底部沉积物中Pu浓度升高，调查时的盘存量与其他主要Pu污染地区相近[2]。
(3) 核事故排放：迄今为止，前苏联切尔诺贝利核事故和日本福岛核事故是仅有的2起被定性为7级的特大核事故，均释放了相当规模的超铀核素，对环境及公众产生了不可忽视的辐射影响。
切尔诺贝利核事故导致的放射性核素排放总量(不包括惰性气体)为5 300 PBq，其中238Pu~242Pu、241Am、242, 244Cm、237Np等超铀核素的排放量也相当可观，241Pu最高、达到2.6 PBq[3, 5-7]。福岛核事故早先的放射性核素释放源项估计值是切尔诺贝利的10%~15%，Steinhauser等[8]通过对最相关的放射性核素最可能的单个源项的求和得到的放射性核素释放总活度为520 PBq。国际上也有部分学者通过取样分析给出了福岛核事故相关超铀核素的释放总量[9-11]，但仅在大气和陆地环境介质中有监测到相关信号。具体数据列于表 1。
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表 1 切尔诺贝利和福岛核事故超铀核素释放源项估计值[3, 5-7, 9-11] Table 1 Source term estimates of transuranic radionuclides released in Chernobyl and Fukushima nuclear accidents |
(4) 核设施排放：乏燃料后处理厂和核电厂是往环境释放超铀核素的两类重要核设施。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)[7, 12]、法国核安全与辐射防护研究所(IRSN)[13]、欧盟[14]、Skipperud[2]等多个机构和学者对国际上主要的后处理厂的超铀核素排放情况进行了总结。另外，欧盟[14]还对其管辖内的容量>50 MW的48个核电厂的相关情况也作了统计。欧盟176报告[14]的统计数据列于表 2。
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表 2 欧洲核设施2004—2008年流出物中超铀核素的年排放量(GBq/年)[14] Table 2 Annual emissions of transuranic radionuclides in effluents from European nuclear facilities in 2004-2008(GBq/year) |
(5) 其他人类核活动：1964年，美国SNAP-9 A卫星焚毁，6.3×1014 Bq的238Pu释放到平流层[15]。1966年和1968年，各有一架B-52轰炸机分别在西班牙帕洛马雷斯和格陵兰岛附近坠毁，数量不等的氢弹爆炸并分别向环境释放了约5.5×1010 Bq和1×1013 Bq的239+240Pu[15]。1989年，前苏联共青团员号(Komsomolets)核潜艇起火并沉没挪威海，约25 TBq的239+240Pu释放到海洋环境[2, 16]。
(6) 不同源项超铀核素同位素比值：超铀核素同位素比值变化很大，取决于它们是来自核爆炸还是反应堆，其最大的区别在于核爆时中子捕获速度远高于核反应堆，可利用比值来估算或明确在环境中检测到的超铀核素来源[17]。一般情况下，核反应堆中240Pu/239Pu的活度比最高，介于0.230~0.670，且与燃耗相关[18]，其中切尔诺贝利为0.420；大气核试验(全球沉降)在其次，0.180[19]；核武器最低，0.007~0.010[5]。
2、环境中超铀核素含量水平：大气核试验主要在北半球开展，使得Pu的全球分布也存在着明显的纬度分布特征。239 +240Pu的全球沉降整体上呈现为在北半球较高而在南半球相对较低的分布。50°N的范围内，239 +240Pu的沉降随纬度增大而增加，北半球温带地区239 +240Pu的沉积量最大，赤道最小。Pu的全球沉降在全球范围内随降雨量的增加而增加。纬度差异不大、气候条件均一的地区，Pu沉降的空间分布是相似的[19-22]。
(1) 大气：美国SASP研究项目从1957年开始，针对47个点位连续开展了近20年的238Pu、239+240Pu的取样监测工作。监测结果显示，环境气溶胶中239+240Pu浓度为10-8~10-6 Bq/m3，238Pu浓度为10-9~10-6 Bq/m3，且呈现出年代分布规律：20世纪60年代至70年代初含量较高，70年代后呈明显下降趋势，80年代达到较低水平。分析认为，这是由于环境中Pu的主要来源是大气核试验，随着大气核试验的禁止和时间推移，气溶胶中Pu的含量呈现逐年下降的趋势[23]。
正常环境大气中超铀核素的含量极低，分析检测难度很大，在常规监测中一般不涉及，因此可获得的数据很少。李鹏翔等[24]在2014—2015年对我国的7个省份的气溶胶样品进行了Pu含量测定，结果显示，我国正常环境气溶胶中239+240Pu的含量水平为10-9~10-8 Bq/m3。
(2) 土壤：国外多个国家针对环境表层土、稻田土、菜地土、森林土等不同类型土壤中超铀核素含量开展了调查工作[25-30]。其中，238Pu、239Pu、240Pu、239+240Pu和241Am的含量水平分别为10-3~10-2、10-1~101、10-2~100、10-1~101和10-2~10-1 Bq/kg。另外，还发现了含量水平的垂直分布特征，即在一定深度范围内(~30 cm)超铀核素含量随深度的增加而呈降低趋势[26]。
我国部分地区表层土壤中239+240Pu的活度浓度为0.010~0.477 Bq/kg，240Pu/239Pu活度比介于0.180~0.223，在其不确定度范围内与全球大气沉降基本一致[31-37]。
(3) 水体：地表水体(海水、地表水等)中超铀核素主要来自全球大气沉降。根据调查结果，国外环境海水中239+240Pu、238Pu、241Pu、241Am的含量水平分别为10-7~10-6、< 10-6、10-5、10-5Bq/L，而核设施周围区域的含量水平则明显偏高[2, 38-43]。谢骏箭[44]对我国南海近岸核电站附近海域海水中钚的含量进行了测定，结果显示海水中239+240Pu的含量为101~102 μBq/L水平。地表水中239, 240Pu的含量通常与海水处于同一水平[41]。
二、超铀核素在环境中的迁移行为1. 大气环境
(1) 气溶胶粒径[45-46]：Pu多数以气溶胶形式悬浮在空气中，直径>10 μm的粒子一般沉降速度较快，而直径1~10 μm的粒子在相当长时间内仍悬浮在空气中，直径 < 1 μm的粒子基本不会沉降而形成稳定的悬浮物。其中，典型空气动力学直径(AMAD)为5 μm，几何偏差为2；环境中放射性气溶胶的空气动力学直径的默认值为1 μm。
(2) 垂直分布：对于可吸入的小粒径气溶胶，239Pu和241Am有不同的垂直分布规律，125 m高度范围内，239Pu在中间高度处的含量最低，241Am则相反且与大粒径气溶胶中239Pu有基本一致的变化规律[47]。地表再悬浮是目前大气中超铀核素的主要来源。在美国废物隔离试验厂(WIPP)开展的相关研究发现[48-50]，气溶胶中239+240Pu含量随季节变化明显，春季最高，与大气输运行为规律相匹配，且气溶胶和土壤中241Am/239+240Pu的活度比值相似，表明再悬浮土壤颗粒是气溶胶中超铀核素的主要来源。再悬浮通常与风速有关，人工扰动在破坏土壤颗粒结合力的同时也会产生局部紊流，使得土壤悬浮的量显著增加[51]。
2. 水环境
(1) 垂直分布：超铀核素非常容易从水体迁移至底部并富集在沉积物中，核素与悬浮物的融合是重要的驱动力之一，同时241Am的迁移速度要比钚同位素更快，底泥中241Am/239+240Pu(1.0~1.9)远高于全球沉降的比值(0.37)就是很好的证据。水体中超铀核素含量随深度增加呈增长趋势，颗粒物尺寸和核素物理化学形态则是影响重新分配和迁移的重要因素[52-55]。
(2) 往陆地环境的迁移：除灌溉等传统迁移途径外，研究发现浪沫是超铀核素从水环境迁移至陆地环境的重要途径。在天然海水中加入241Am和22Na作为标准值，通过级联撞击器提取气溶胶进行分析发现，气溶胶中的Am/Na比值比在水中提高了几个数量级[56]；同时也实际采集了浪沫和海水开展检测，证实了浪沫中钚和镅的浓度比邻近海水中高，其相对富集度在20~500之间[57]。
(3) 水生生物：一般而言，超铀核素在水生植物、无脊椎动物和鱼中的积累高于陆生植物、脊椎动物和哺乳动物[58]。不同习性会影响对超铀核素的富集，以鱼类为例，基于摄入底泥的影响，底栖鱼类比其他鱼类更容易富集超铀核素，同时239+240Pu和241Am从沉积物到鱼肉的转移因子(TF)比植物高数千倍[59]。超铀核素从水环境转移到生物的浓集因子(CF)列于表 3[58, 60-63]。
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表 3 超铀核素从水环境转移到生物的浓集因子 Table 3 Concentration factors of transuranic radionuclides transferred from aquatic environment to organisms |
3. 陆地环境：研究发现，核试验场址、后处理设施周围近区环境中大部分Pu会进入地表土壤、沉积物、水体的悬浮物，比例一般超过90%。当土壤中腐殖酸含量较高时，Pu形成不溶性钙-腐植酸组分，导致迁移速度很慢(≤0.1 cm/年)。在没有腐殖酸、而碳酸含量高的土壤中，Pu会向下迁移(1~10 cm/年)。Pu也会以25~450 μm大小的胶体形式迁移，缺氧土壤中绝大多数的Pu易于快速固定到表面[2, 64]。李书绅等[65]研究了237Np、238Pu、241Am等在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中的迁移行为。结果表明，相关核素无论在天然还是喷淋条件下在包气带黄土或工程屏障材料中均未见明显迁移，这与国外的部分研究成果并不一致，说明超铀核素在陆地环境的迁移受环境条件或特征的影响非常明显。
三、总结大气核试验导致的全球沉降在全球尺度上仍是当前环境中超铀核素的主要来源，且已趋于均匀化。核设施排放等人类活动则会导致局部地区超铀核素含量明显增加，可能会对当地公众和环境产生影响。
国外针对后处理厂、核电厂等相关核设施提出了超铀核素的监测要求，对其排放及影响有整体上的掌握。当前，国内已认识到超铀核素监测的必要性，新发布的HJ 61-2021《辐射环境监测技术规范》[66]已针对核动力厂、核燃料后处理设施等核设施提出了超铀核素的监测要求，辐射监管要求日趋严苛。
国外在超铀核素迁移方面同样开展了系统研究，覆盖了大气、水、陆地等环境，但在地下水方面的研究仍显不足。国内相关的研究工作与国外有明显差距，相关工作鲜有报道。李书绅等[65]的研究成果与国外相关研究结论差异显著，表明超铀核素的迁移规律与环境特征密切相关，将国外研究成果照搬过来是不可行的，也是不科学的。因此，国内仍需结合研究对象所处具体环境，进一步开展超铀核素在各类环境介质中的迁移规律研究工作。
利益冲突 无
作者贡献声明 李周负责论文撰写和修改；杨洁、李鹏翔、马旭媛负责文献调研及整理；韩玉虎、任晓娜负责审阅并提出修改建议
| [1] |
饶林峰. 锕系元素环境化学——锕系元素化学的新分支[J]. 核化学与放射化学, 1986, 8(3): 188-192. DOI: CNKI:SUN:HXFS.0.1986-03-011. Rao LF. Environmental chemistry of the actinide elements—a new branch of actinide chemistry[J]. J Nucl Radiochem, 1986, 8(3): 188-192. DOI: CNKI:SUN:HXFS.0.1986-03-011. |
| [2] |
Skipperud L. Plutonium in the arctic marine environment-a short review[J]. Sci World J, 2004, 4: 460-481. DOI:10.1100/tsw.2004.100 |
| [3] |
United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. UNSCEAR 2008 report to the general assembly. Sources and effects of ionizing radiation (Annex D)[R]. New York: United Nations, 2008.
|
| [4] |
Myasoedov BF, Pavlotskaya FI. Measurement of radioactive nuclides in the environment[J]. Analyst, 1989, 114(3): 255-263. DOI:10.1039/an9891400255 |
| [5] |
Beasley TM, Kelley JM, Maiti TC, et al. 237Np/239Pu atom radios in integrated global fallout: a reassessment of the production of 237Np[J]. J Environ Radioact, 1998, 38(2): 133-146. DOI:10.1016/S0265-931X(97)00033-7 |
| [6] |
Kashparov VA, Lundin SM, Zvarych SI, et al. Territory contamination with the radionuclides representing the fuel component of Chernobyl fallout[J]. Sci Total Environ, 2003, 317(1-3): 105-119. DOI:10.1016/S0048-9697(03)00336-X |
| [7] |
United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. UNSCEAR 2000 report to the general assembly. Exposures and effects of the Chernobyl accident (Annex J)[R]. New York: United Nations, 2000.
|
| [8] |
Steinhauser G, Brandl A, Johnson TE. Comparison of the Chernobyl and Fukushima nuclear accidents: a review of the environmental impacts[J]. Sci Total Environ, 2014, 470-471: 800-817. DOI:10.1016/j.scitotenv.2013.10.029 |
| [9] |
Zheng J, Tagami K, Watanabe Y, et al. Isotopic evidence of plutonium release into the environment from the Fukushima DNPP accident[J]. Sci Rep, 2012, 2: 304. DOI:10.1038/srep00304 |
| [10] |
Sakaguchi A, Steier P, Takahashi Y, et al. Isotopic compositions of 236U and Pu isotopes in "black substances" collected from roadsides in Fukushima prefecture: fallout from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident[J]. Environ Sci Technol, 2014, 48(7): 3691-3697. DOI:10.1021/es405294s |
| [11] |
Yamamoto M, Sakaguchi A, Ochiai S, et al. Isotopic Pu, Am and Cm signatures in environmental samples contaminated by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident[J]. J Environ Radioact, 2014, 132(6): 31-46. DOI:10.1016/j.jenvrad.2014.01.013 |
| [12] |
United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. UNSCEAR 1982 report to the general assembly. Ionizing radiation: sources and biological effects[R]. New York: United Nations, 1982.
|
| [13] |
International Panel on Fissile Materials. Research report No. 4. Spent nuclear fuel reprocessing in France[R]. New Jersey: International Panel on Fissile Materials, 2008.
|
| [14] |
European Commission. Radiation protection No. 176. Implied doses to the population of the EU arising from reported discharges from EU nuclear power stations and reprocessing sites in the years 2004 to 2008[R]. Luxembourg: European Commission, 2013.
|
| [15] |
Qiao JX, Hou XL, Miról M, et al. Determination of plutonium isotopes in waters and environmental solids: a review[J]. Anal Chim Acta, 2009, 652(1-2): 66-84. DOI:10.1016/j.aca.2009.03.010 |
| [16] |
Strand P, Cooke A. Environmental radioactivity in the arctic[J]. Sci Total Environ, 1997, 202(1-3): 1-3. DOI:10.1016/S0048-9697(97)00100-9 |
| [17] |
Cutshall NH. Transuranic elements in the environment[J]. J Ecol, 1982, 70(1): 391. DOI:10.2307/2259906 |
| [18] |
Warneke T, Croudace IW, Warwick PE, et al. A new ground level fallout record of uranium and plutonium isotopes for northern temperate latitudes[J]. Earth Planet Sci Lett, 2002, 203(3-4): 1047-1057. DOI:10.1016/S0012-821X(02)00930-5 |
| [19] |
Kelley JM, Bond LA, Beasley TM. Global distribution of Pu isotopes and 237Np[J]. Sci Total Environ, 1999, 237. DOI:10.1016/s0048-9697(99)00160-6 |
| [20] |
Buesseler KO. The isotopic signature of fallout plutonium in the North Pacific[J]. J Environ Radioact, 1997, 36(1): 69-83. DOI:10.1016/S0265-931X(96)00071-9 |
| [21] |
Krey PW. Remote plutonium contamination and total inventories from Rocky Flats[J]. Health Phys, 1976, 30(2): 209-214. DOI:10.1097/00004032-197602000-00009 |
| [22] |
卜文庭, 郭秋菊. 我国环境土壤和地表水沉积物中Pu的分布特征研究[J]. 辐射防护, 2013, 33(3): 144-150, 157. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2013-03-004. Bu WT, Guo QJ. Concentration and characterization of plutonium in soils and groundwater sediments in China[J]. Radiat Prot, 2013, 33(3): 144-150, 157. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2013-03-004. |
| [23] |
U.S. Department of Energy. Report No. EML-458. The high altitude sampling program: Radioactivity in the stratosphere-final report[R]. New York: U.S. DOE, 1986.
|
| [24] |
李鹏翔, 李周, 张静, 等. 我国部分省份环境气溶胶中239+240Pu的测定[J]. 辐射防护, 2019, 39(6): 451-455. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2019-06-002. Li PX, Li Z, Zhang J, et al. Determination of 239+240Pu in environmental aerosols from some provinces in China[J]. Radiat Prot, 2019, 39(6): 451-455. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2019-06-002. |
| [25] |
Kim CS, Lee MH, Kim CK, et al. 90Sr, 137Cs, 239+240Pu and 238Pu concentrations in surface soils of Korea[J]. J Environ Radioact, 1998, 40(1): 75-88. DOI:10.1016/S0265-931X(97)00062-3 |
| [26] |
Muramatsu Y, Yoshida S, Tanaka A. Determination of Pu concentration and its isotope ratio in Japanese soils by HR-ICP-MS[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2003, 255(3): 477-480. DOI:10.1023/A:1022515912265 |
| [27] |
Hamarneh IA, Wreikat A, Toukan K. Radioactivity concentrations of 40K, 134Cs, 137Cs, 90Sr, 241Am, 238Pu and 239+240Pu radionuclides in Jordanian soil samples[J]. J Environ Radioact, 2003, 67(1): 53-67. DOI:10.1016/S0265-931X(02)00160-1 |
| [28] |
Aliabadi M, Amidi J, Alirezazadeh N, et al. Environmental study of fall-out 239+240Pu in soil samples in Iran[J]. J Environ Radioact, 2005, 79(3): 309-314. DOI:10.1016/j.jenvrad.2004.08.004 |
| [29] |
Jia GG, Testa C, Desideri D, et al. Soil concentration, vertical distribution and inventory of plutonium, 241Am, 90Sr and 137Cs in the Marche region of central Italy[J]. Health Phys, 1999, 77(1): 52-61. DOI:10.1097/00004032-199907000-00010 |
| [30] |
Yamamoto M, Hoshi M, Takada J, et al. Current levels and distribution of 137Cs and Pu isotopes in soil on the Kazakhstan territory of the Kazakhstan-Chinese border: Semipalatinsk and Lob Nor nuclear test sites detonation[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2004, 261(3): 533-545. DOI:10.1023/B:JRNC.0000037093.74415.7e |
| [31] |
颜启民, 刘寿荪, 陈爱民. 北京地区土壤和水中钚的浓度研究[J]. 环境科学, 1984, 5(5): 10-13. DOI: CNKI:SUN:HJKZ.0.1984-05-002. Yan QM, Liu SS, Chen AM. Study on the concentration of plutonium in soil and water in Beijing[J]. Environ Sci, 1984, 5(5): 10-13. DOI: CNKI:SUN:HJKZ.0.1984-05-002. |
| [32] |
董微. 放射性同位素钚在环境中的分布与行为研究[D]. 北京: 北京大学, 2010. Dong W. Study on the distribution and behavior of radioisotope plutonium in the environment[D]. Beiijng: Peking University, 2010. |
| [33] |
王煜, 王卫宪, 申茂泉, 等. 山西、河南三地土壤样品中239+240Pu、137Cs分析[J]. 辐射防护, 2013, 33(2): 124-128. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2013-02-010. Wang Y, Wang WX, Shen MQ, et al. 239+240 Pu and 137 Cs in soils of three sites from Shanxi and Henan[J]. Radiat Prot, 2013, 33(2): 124-128. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2013-02-010. |
| [34] |
Dong W, Tims SG, Fifield LK, et al. Concentration and characterization of plutonium in soils of Hubei in central China[J]. J Environ Radioact, 2010, 101(1): 29-32. DOI:10.1016/j.jenvrad.2009.08.011 |
| [35] |
Sha LM, Yamamoto M, Komura K, et al. 239+240Pu, 241Am and 137Cs in soils from several areas of China[J]. J Radioanal Nucl Chem, 1991, 155(1): 45-53. DOI:10.1007/BF02164320 |
| [36] |
Xu YH, Qiao JX, Hou XL, et al. Plutonium in soils from northeast China and its potential application for evaluation of soil erosion[J]. Sci Rep, 2013, 3(12): 3506. DOI:10.1038/srep03506 |
| [37] |
Zheng J, Yamada M, Wu FC, et al. Characterization of Pu concentration and its isotopic composition in soils of Gansu in northwestern China[J]. J Environ Radioact, 2009, 100(1): 71-75. DOI:10.1016/j.jenvrad.2008.10.017 |
| [38] |
Holm E, Aarkrog A, Ballestra S, et al. Origin and isotopic ratios of plutonium in the Barents and Greenland Seas[J]. Earth Planet Sci Lett, 1986, 79(1-2): 27-32. DOI:10.1016/0012-821X(86)90037-3 |
| [39] |
Ilus E, Sjöblom KL, Ikäheimonen T, et al. Annual report STUK-A103. Monitoring of radionuclides in the Baltic Sea in 1989-1990[R]. Helsinki: Finnish Centre for Radiation and Nuclear Safety, 1993.
|
| [40] |
Yamato A. Concentration levels and behavior of transuranium nuclides in Japanese coastal marine environment[J]. J Radioanal Nucl Chem, 1992, 156(2): 349-360. DOI:10.1007/BF02038350 |
| [41] |
Taylor D. Environmental plutonium-creation of the universe to twenty-first century mankind[J]. Radioact Environ, 2001, 1(C): 1-14. DOI:10.1016/S1569-4860(05)08021-6 |
| [42] |
Povinec PP, Aarkrog A, Buesseler KO, et al. 90Sr, 137Cs and 239+240Pu concentration surface water time series in the Pacific and Indian Oceans-WOMARS results[J]. J Environ Radioact, 2005, 81(1): 63-87. DOI:10.1016/j.jenvrad.2004.12.003 |
| [43] |
Katsumi H, Michio A. Analysis of 137Cs and 239+240Pu concentrations in surface waters of the Pacific Ocean[J]. Deep Sea Res Part Ⅱ Top Stud Oceanogr, 2003, 50(17-21): 2675-2700. DOI:10.1016/S0967-0645(03)00141-3 |
| [44] |
谢骏箭. 我国南海近岸核电站附近海域环境中Pu的测定及含量水平研究[D]. 衡阳: 南华大学, 2015. Xie JJ. The study of measurement and concentration of the Pu in the marine environment near the nuclear power plant of South China Sea[D]. Hengyang: University of South China, 2015. |
| [45] |
International Commission on Radiological Protection. ICRP publication 30. Limits for intakes of radionuclides by workers[R]. Oxford: Pergamon Press, 1979.
|
| [46] |
International Commission on Radiological Protection. ICRP publication 66. Human respiratory tract model for radiological protection[R]. Oxford: Pergamon Press, 1994.
|
| [47] |
Sehmel GA. Airborne plutonium-239 and americium-241 concentrations measured from the 125-meter Hanford meteorological tower[C]. Nevada Applied Ecology Group Plutonium Information Conference, San Diego, 1978.
|
| [48] |
Thakur P, Ballard S, Conca JL. Sequential isotopic determination of plutonium, thorium, americium and uranium in the air filter and drinking water samples around the WIPP site[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2011, 287(1): 311-321. DOI:10.1007/s10967-010-0684-4 |
| [49] |
Thakur P, Lemons BG. Source and long-term behavior of transuranic aerosols in the WIPP environment[J]. Environ Sci Pollut Res Int, 2016, 23(19): 19645-19656. DOI:10.1007/s11356-016-7155-6 |
| [50] |
Lee SC, Orlandini KA, Webb J, et al. Measurement of baseline atmospheric plutonium-239, 240 and americium-241 in the vicinity of the waste isolation pilot plant[J]. J Radioanal Nucl Chem, 1998, 234(1-2): 267-272. DOI:10.1007/BF02389783 |
| [51] |
李冬梅, 刘龙波, 周国庆, 等. 某污染区含钚再悬浮气溶胶的粒度特征[J]. 辐射防护, 2014, 34(6): 376-380, 403. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2014-06-008. Li DM, Liu LB, Zhou GQ, et al. Size distribution characteristics of plutonium in resuspended aerosol at contaminated areas[J]. Radiat Prot, 2014, 34(6): 376-380, 403. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2014-06-008. |
| [52] |
Nevissi A, Schell WR. Distribution of plutonium and americium in Bikini Atoll lagoon[J]. Health Phys, 1975, 28(5): 539-547. DOI:10.1097/00004032-197505000-00006 |
| [53] |
Fukai R, Holm E, Ballestra S. A note on vertical distribution of plutonium and americium in the Mediterranean Sea[J]. Oceanol Acta, 1979, 2(2): 129-132. DOI:10.1016/0302-184X(79)90031-3 |
| [54] |
Molero J, Sanchez-Cabeza JA, Merino J, et al. Vertical distribution of radiocaesium, plutonium and americium in the Catalan Sea (northwestern Mediterranean)[J]. J Environ Radioact, 1995, 26(3): 205-216. DOI:10.1016/0265-931X(94)00033-S |
| [55] |
Lee SH, Gastaud J, Pavel PP, et al. Distribution of plutonium and americium in the marginal seas of the northwest Pacific Ocean[J]. Deep Sea Res PartⅡ Top Stud Oceanogr, 2003, 50(17-21): 2727-2750. DOI:10.1016/S0967-0645(03)00150-4 |
| [56] |
Belot Y, Caput C, Ganthier D. Transfer of americium from sea water to atmosphere by bubble bursting[J]. Atmos Environ, 1982, 16(6): 1463-1466. DOI:10.1016/0004-6981(82)90068-3 |
| [57] |
McKay WA, Strange L, Walker MI, et al. A study of plutonium and americium concentrations in seaspray on the southern Scottish coast[J]. Sci Total Environ, 1994, 144(1-3): 73-86. DOI:10.1016/0048-9697(94)90428-6 |
| [58] |
National Council on Radiation Protection and Measurements. NCRP report No. 131. Scientific basis for evaluating the risks to populations from space applications of plutonium[R]. Bethesda: NCRP, 2001.
|
| [59] |
Friberg I. Determination of 90Sr and the transuranium elements in the event of a nuclear accident[D]. Gothenburg: Chalmers University of Technology, 1999.
|
| [60] |
International Atomic Energy Agency. Technical reports series No. 247. Sediment Kds and concentration factors for radionuclides in the marine environment[R]. Vienna: IAEA, 1985.
|
| [61] |
International Atomic Energy Agency. IAEA-SM-199/44. Study of the behavior of transuranics and possible chemical homologues in Lake Michigan water and biota[R]. Vienna: IAEA, 1976.
|
| [62] |
Guary JC, Fowler SW. Experimental study of the transfer of transuranium nuclides in marine decapod crustaceans[J]. Mar Ecol Prog Ser, 1990, 60(3): 253-270. DOI:10.3354/meps060253 |
| [63] |
Guary JC, Fraizier A. Influence of trophic level and calcification on the uptake of plutonium observed, in situ, in marien organisms[J]. Health Phys, 1977, 32(1): 21-28. DOI:10.1097/00004032-197701000-00003 |
| [64] |
Calmon P, Fesenko S, Voigt G, et al. Quantification of radionuclide transfer in terrestrial and freshwater environments[J]. J Environ Radioact, 2009, 100(9): 671-674. DOI:10.1016/j.jenvrad.2009.06.021 |
| [65] |
李书绅, 王志明, 赵英杰, 等. 237Np、238Pu、241Am和90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中迁移行为的野外试验研究[J]. 辐射防护, 2003, 23(5): 257-273. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2003-05-000. Li SS, Wang ZM, Zhao YJ, et al. The field migration tests of 237Np, 238Pu, 241Am and 90Sr in aerated loess, aquifer and engineering barrier materials[J]. Radiat Prot, 2003, 23(5): 257-273. DOI: CNKI:SUN:FSFH.0.2003-05-000. |
| [66] |
中华人民共和国生态环境部. HJ 61-2021辐射环境监测技术规范[S]. 北京: 中国标准出版社, 2021. Ministry of Ecology and Environment of the People's Republic of China. HJ 61-2021 Technical specification for radiation environmental monitoring[S]. Beijing: Standards Press of China, 2021. |