中华放射医学与防护杂志  2021, Vol. 41 Issue (6): 456-460   PDF    
引用本文
曹艺耀, 任鸿, 王鹏, 张东霞, 俞顺飞, 宣志强, 赵尧贤, 赖忠俊, 王子友, 郑涛涛. 全国首台AP1000核电机组安装后周围生活饮用水及食品中90Sr和137Cs放射性水平调查[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2021, 41(6): 456-460, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2021.06.010.
全国首台AP1000核电机组安装后周围生活饮用水及食品中90Sr和137Cs放射性水平调查
曹艺耀1 , 任鸿1 , 王鹏1 , 张东霞1 , 俞顺飞1 , 宣志强1 , 赵尧贤1 , 赖忠俊1 , 王子友2 , 郑涛涛2     
1. 浙江省疾病预防控制中心, 杭州 310051;
2. 三门县疾病预防控制中心 317100
收稿日期: 2020-11-18
基金项目: 浙江省基础公益研究计划项目（LGC21H260001）
通信作者: 王鹏, E-mail: pwang@cdc.zj.cn
[摘要] 目的 调查分析全国首台AP1000核电机组安装后周围生活饮用水中90Sr和137Cs及食品中137Cs放射性水平及变化。方法 2012-2019年，选取全国首台AP1000核电机组所在的三门核电站周围的4个生活饮用水监测点，分别在丰水期和枯水期采集并测定90Sr和137Cs放射性活度浓度；采集当地产大米、包菜、鲫鱼和鲻鱼，测定分析137Cs放射性活度浓度。结果 2012-2019年，生活饮用水中90Sr和137Cs放射性活度浓度范围分别为1.2~9.8、0.2~8.1 mBq/L；食品中137Cs放射性活度浓度为1.1×10-2~2.8×10-1 Bq/kg，小于《食品中放射性物质限制浓度标准》（GB 14882-94）限制浓度。结论 全国首台AP1000核电机组安装后周围生活饮用水中90Sr和137Cs及食品中137Cs放射性水平平稳，调查数据显示未发现对环境带来影响。
[关键词] AP1000    生活饮用水    食品    放射性核素    
Investigation on levels of 90Sr and 137Cs in drinking water and food after installation of the first AP1000 nuclear power unit in China
Cao Yiyao1 , Ren Hong1 , Wang Peng1 , Zhang Dongxia1 , Yu Shunfei1 , Xuan Zhiqiang1 , Zhao Yaoxian1 , Lai Zhongjun1 , Wang Ziyou2 , Zheng Taotao2     
1. Zhejiang Provincial Center for Disease Control and Prevention, Hangzhou 310051, China;
2. Sanmen County Center for Disease Control and Prevention, Sanmen 317100, China
Fund programs: Zhejiang Provincial Foundation Public Welfare Research Project(LGC21H260001)
Corresponding author: Wang Peng. E-mail: pwang@cdc.zj.cn
[Abstract] Objective To investigate and analyze the radioactivity levels of 90Sr and 137Cs in drinking water and 137Cs in food after the installation of the first AP1000 nuclear power unit in China. Methods From 2012 to 2019, four drinking water monitoring points around AP1000 nuclear power unit located at Sanmen nuclear power plant site were collected during the wet season and dry season, 90Sr and 137Cs and radioactivity concentrations were determined in drinking water. Local rice, cabbage, crucian and mullet were collected to determine the radioactivity concentration of 137Cs. Results From 2012 to 2019, the radioactivity concentrations of 90Sr and 137Cs in drinking water were 1.2-9.8 mBq/L and 0.2-8.1 mBq/L, respectively. The radioactivity concentration of 137Cs in food were 1.1×10-2-2.8×10-1 Bq/kg, lower than the limits specified in the Limited concentrations of radioactive materials in foods (GB 14882-94). Conclusions After the installation of the first AP1000 nuclear power unit in China, the radioactivity levels of 90Sr and 137Cs in drinking water and 137Cs in foods are stable, without environmental impact identified.
[Key words] AP1000    Drinking water    Food    Radionuclides    

三门核电站坐落于浙江省台州市三门县，是全球首个采用世界最先进的第三代压水堆核电(AP1000)技术的核电站，2009年开始建设，2012年底AP1000核电机组基本安装完成[1]，并于2018年并网发电[2]。三门核电站AP1000核电机组动工建设后，未见其周围生活饮用水和食品中放射核素90Sr和137Cs监测和本底数据库的相关研究，为此，本研究开展了为期8年的跟踪监测，获得了AP1000核电机组周围生活饮用水中90Sr和137Cs及食品中137Cs放射性水平的第一手基线资料，填补了这一空白，可为全国首台AP1000核电机组运行提供基线数据参考。

材料与方法

1. 样品采集

(1) 生活饮用水：在距AP1000核电机组0~、5~、10~、20~30 km范围，基于机组所在三门县的水源分布和供水特点等因素选择水源水、出厂水、末梢水采样点：距AP1000核电机组11.8 km处的水库水是当地居民的主要水源之一，距离机组的2.9 km处的水井，虽未被纳入给水系统，但其距核电站非常近，且周围居民利用率较高，分别在此两点设置水源水采样点；三门县建设有完整的给水系统，末梢水均来自市政供水公司，分别在距离机组6.7 km的水厂设置出厂水采样点，22.7 km处的三门县疾控中心设置末梢水采样点；分别在丰水期(5月)和枯水期(10月)采集水样，每年采集8份，每份采集100 L，2012-2019年共采集64份。

(2) 食品：结合当地居民日常饮食习惯，选择并采集当地产食品4类：大米、包菜、鲫鱼和鲻鱼，每年在丰收(开渔)季采集，每份采集20 kg；2012-2019年共采集食品32份，考虑到当地居民的依从性及样品采集保存方法及经验，4个食品采样点位置每年固定不变。详见表 1。

表 1 样品采集点信息 Table 1 Information of sample collection points

2. 仪器：低本底总α总β测量仪(BH1217Ⅱ型四路低本底α β测量仪，北京核仪器厂；LB790十通道低本底α β计数器，德国Berthold公司)，石墨电热板(YKM-400C，长沙永乐康仪器设备有限公司)，马弗炉(Thermo，赛默飞世尔科技有限公司)，万分之一电子天平(AE-2000，上海梅特勒-托利多仪器有限公司)、干燥箱(上海BINDER环境测试设备有限责任公司)、离心机(5810，德国Eppendorf公司)。

3. 试剂：无水乙醇(CH3CH2OH，分析纯，安徽安特食品股份有限公司)，盐酸(HCl)、过氧化氢(H2O2)、硝酸(HNO3)、氢氧化钠(NaOH)、冰乙酸(CH3COOH)(分析纯，上海凌峰化学试剂有限公司)，磷钼酸铵[(NH4)3 (PMo12 O40 )，分析纯，国药集团化学试剂有限公司]，草酸[H2C2O4，分析纯，永华化学科技(江苏)有限公司]，氨水(NH3·H2O，分析纯，杭州龙山精细化工有限公司)，二-(2-乙基己基)磷酸(60~80目，核工业北京化工冶金研究院)，水(H2O，符合GB/T 6682-2008规定的二级水)。标准溶液[3]为90Sr-90Y标准溶液，比活度为9.78 Bq/g的0.1 mol/L HNO3溶液，规格编号：RYSR90180726；137Cs标准溶液，比活度为1.47 Bq/g，规格编号RYCS137180726，均购自中国计量科学研究院，校准证书编号DYhd2018-0052。90Sr-90Y参考源，源强(表面粒子数/2π·min)为1.20×103(源编号Sr425，核工业北京化工冶金研究院)。

4. 生活饮用水样品处理和检测方法

(1) 90Sr测定：取水样50 L，用HNO3调节pH值为1.0，分别加入锶载体和钇载体后NH3·H2O调节pH值至8.0，加入400 g (NH4)2CO3，取沉淀，离心半径20 cm，4 000 r/min，5 min，离心2次，弃去上清液，沉淀用1% (NH4)2CO3溶液洗涤后，6 mol/L HNO3溶液溶解过滤，NH3·H2O调节pH至1.5；溶液以2 ml/min的流速通过装有二-(2-乙基己基)磷酸的色层柱吸附钇，并记录开始过柱和过柱结束时间；用1 mol/L HCl和1.5 mol/L HNO3溶液以2 ml/min的流速洗涤色层柱，再以6 mol/L HNO3溶液以1 ml/min的流速解析钇，加入H2C2O4溶液后，NH3·H2O调节pH为2.0，水浴沉化后以草酸钇沉淀的形式称重计算回收率后，放入低本底总α总β测量仪中测定，90Sr的浓度根据90Y的β活度来确定[4-5]，该条件下方法检出限为0.2 mBq/L。

(2) 137Cs测定：取水样50 L，用HNO3调节pH＜3.0后加入铯载体，加入(NH4)3(PMo12 O40 ) 10 g后用电动搅拌机搅拌后放置至澄清；虹吸弃去上清液，沉淀，离心半径20 cm，3 500 r/min, 离心5 min, 用20 ml NaOH溶液溶解，溶液加入固体柠檬酸10 g溶解后加入浓HNO3 10 ml，加入1 g (NH4)3(PMo12 O40 )，用HNO3-(NH4)2CO3溶液洗涤沉淀，NaOH溶液溶解沉淀，随后在柠檬酸和CH3COOH介质中分离纯化铯，以碘铋酸铯沉淀的形式称重计算回收率后，放入低本底总α总β测量仪中测定，137Cs的浓度根据β计数来确定[6-7]。该条件下方法检出限为0.2 mBq/L。

5. 食品样品处理和检测方法

(1) 灰样制备：采集的食品清洗后，根据各食品的灰鲜比确定鲜样的称取量。将鲜样装入微波灰化炉中，设置梯度升温程序后进行干燥、炭化、灰化等预处理操作[8]。

(2) 137Cs测定：取灰样20 g，加入铯载体，滴入10 ml HNO3和3 ml H2O2，蒸干赶尽黄烟后放入马弗炉中450℃灼烧，随后用HNO3溶液反复浸取洗涤，保留上清液；加入1 g(NH4)3(PMo12 O40)，用HNO3-(NH4)2CO3溶液洗涤沉淀，NaOH溶液溶解沉淀，随后在柠檬酸溶液掩蔽下，加入CH3COOH和碘铋酸钠生成碘铋酸铯沉淀，沉淀用CH3COOH和CH3CH2OH洗涤后烘干至恒重，称重计算回收率，沉淀放入低本底总α总β测量仪中测定，137Cs的浓度根据β计数来确定[9-10]，该条件下方法检出限为0.013 Bq/g(灰)。

6. 质量保证：本研究使用的BH1217Ⅱ型四路低本底α β测量仪和LB790十通道低本底α β计数器，检测样品之前均使用电镀源、标准源刻度，本底测量周期和测量时间与样品检测一致。所用仪器设备均在检定周期内，检定合格。分别取90Sr和137Cs标准物质加入空白样品中进行预处理和测定，检测结果与标准物质参考值的误差均在±10%内。取10%样品进行平行样分析，平行样测量值的相对标准差在±10%内。

结果

1. 生活饮用水中90Sr和137Cs放射性水平：2012-2019年90Sr和137Cs放射性活度浓度范围为1.2~9.8 mBq/L和0.2~8.1 mBq/L，结果见表 2。

表 2 2012-2019年生活饮用水90Sr和137Cs放射性水平(mBq/L) Table 2 90Sr and 137Cs radioactivity level in drinking water from 2012 to 2019(mBq/L)

2. 不同类型、采样时期、距离的生活饮用水中90Sr和137Cs放射性水平：90Sr和137Cs放射性活度浓度均处于较低水平，具体结果见表 3。

表 3 不同类型、采样时期、距离的生活饮用水中90Sr和137Cs放射性水平(mBq/L) Table 3 90Sr and 137Cs radioactivity level in drinking water of different types, sampling periods and at different distances(mBq/L)

3.食品中137Cs放射性水平：2012-2019年，大米中137Cs放射性活度浓度为2.4×10-2~8.1×10-2 Bq/kg，包菜为1.1×10-2~7.3×10-2 Bq/kg，鲫鱼为1.3×10-1~2.0×10-1 Bq/kg，鲻鱼为1.4×10-1~2.8×10-1 Bq/kg，均处于较低水平。结果见表 4。

表 4 2012-2019年不同食品类型中137Cs放射性水平(Bq/kg) Table 4 137Cs radioactivity level in foods of different types from 2012 to 2019(Bq/kg)

讨论

核电站运行过程中存在放射性物质泄露，给周围环境带来辐射影响的可能性[11-13]，在核电站可能排放出的人工放射性核素中，90Sr、137Cs是主要的监测核素[14]。目前，世界最先进的第三代压水堆AP1000核电机组运行过程中对环境的影响尚未有研究和报道，因此，率先开展其对周围环境放射性水平调查分析，对有效评估AP1000的正常运行意义重大。

持续8年的研究结果表明，AP1000核电机组周围生活饮用水中90Sr和137Cs的放射性处于本底水平。研究结果与胡丹标等[15]在2013年对宁海毗邻区域水源水放射性核素水平本底调查的结果(90Sr丰水期为4.76 mBq/L，枯水期为9.02 mBq/L；137Cs丰水期为2.23 mBq/L，枯水期为9.32 mBq/L)接近。根据文献报道可知，秦山核电站毗邻的海宁地区2002年河水、塘水、深井水、浅井水等4种水质中放射性核素90Sr和137Cs的平均浓度分别为4.41 mBq/L和1.26 mBq/L[16]；2010-2012年海阳核电站周围饮用水中90Sr活度浓度均值为(4.96±1.6) mBq/L，范围为1.21~9.12 mBq/L[17]；2005-2009年，田湾核电站外围饮用水中90Sr的监测结果为3.6 ~7.0 mBq/L[18]，本研究与这些报道处于同一水平。

本研究结果显示，4类食品中137Cs放射性活度浓度均处于较低水平，变化属于正常波动，远低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882- 94)中的限制浓度[19]。其中大米和包菜的结果与桃花江核电站[大米(0.12±0.06)Bq/kg, 蔬菜(0.023±0.029)Bq/kg][20]相近，鲫鱼的结果与福清核电站(草鱼0.073 1 Bq/kg)[21]基本处于同一水平，鲻鱼的监测结果与我国东海海产品中浓度水平处于同一量级[22]。

本研究通过连续8年的生活饮用水和食品放射性调查研究，分析了90Sr和137Cs的放射性水平及变化情况，积累了AP1000机组所在的三门核电站周围的环境放射性原始资料，建立了第一手基线数据库，可为后续分析和评估核电站运行情况、估算周围居民放射性核素内照射剂量，提供可靠参考。本研究调查数据目前未发现AP1000机组运行对环境的异常影响，今后将扩大采样范围和增加样品种类，持续关注更多的放射性核素水平(尤其是氚)以及周围居民放射性核素内照射剂量，为核应急积累背景资料，为卫生健康行政部门的决策和疾病的预防控制提供科学依据。

利益冲突  无

志谢 感谢三门县卫生健康局祁先群、三门县疾病预防控制中心林咸镯、杨盛旭等对本研究的大力支持和奉献；感谢浙江省卫生健康科技计划项目(2021KY613)和浙江省疾病预防控制中心疾控英才孵育项目对本研究的资助

作者贡献声明  曹艺耀负责组织实验、论文撰写和修改；任鸿、王鹏负责组织实验、数据分析、论文修改和定稿；张东霞、俞顺飞负责食品灰化处理、样品检测；宣志强、赵尧贤负责组织协调；赖忠俊、王子友、郑涛涛负责样品采集及预处理

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