2009年，世界卫生组织(WHO)发布了《室内氡手册》^[1]，室内氡照射是继吸烟后导致居民肺癌的第二大危险因素。由于氡可以溶解于水，水氡是氡照射的潜在重要来源。一方面，水氡会随生活用水行为释放出来进入室内环境，氡及其衰变子体经由呼吸途径进入人体而产生辐射危害，可增加居民氡致肺癌风险; 另一方面，水氡也会通过饮水摄入人体，对消化器官和其他器官产生内照射危害^[2]。因此，饮用水氡浓度及其辐射危害受到各国的关注。

20世纪80年代，世界上一些发达国家和中等发达国家，如美国、芬兰、瑞典、德国、英国等开展了饮用水氡浓度调查^[3]。1984—1991年，陈以彬等^[4]利用射气闪烁法对我国49个主要城市自来水中氡浓度进行了测定。近年，我国华北、东北、西北等大部分地区由于水库和引调水工程的通水，导致部分城市的供水水源发生了变化。因此，本研究选择我国31个省会城市和直辖市，通过测定自来水中氡浓度，初步分析饮用水氡浓度水平和分布特征及影响因素，为我国饮用水氡辐射危害评价和室内氡控制提供参考。

1. 调查对象：选择我国31个省会城市和直辖市，绝大部分城市按照行政区域划分采样，每个城市采样点超过3个，采集居民生活饮用水，初步调查我国城市饮用水氡浓度和分布特征及影响因素。

2. 样品采集：2009—2017年，用玻璃采样瓶采集市政供水管网末梢水共406份样品, 每份样品250 ml。水样采集前，用样品冲洗采样瓶数次，然后让水缓慢流入，防止水流动过程中剧烈振荡，水量应溢出瓶口，采集完后用瓶盖密封，尽快分析。

3. 测量方法：采用美国Durridge公司生产的RAD7 H₂O测量装置测定水中氡浓度。该水氡测量装置由RAD7测氡仪、采样瓶、曝气元件、水汽分离装置、干燥剂、以及连接管路组成, 见图 1。测量时，将RAD7测氡仪与采样瓶通过管路连接成闭合回路，仪器内置泵驱动水样通过曝气元件鼓气，水中溶解的氡经过水汽分离装置，经过干燥后进入测氡仪，采用抓取模式，通过半导体探测器记录²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)产生的6.00 MeV的α粒子测量气体回路中氡浓度，然后推算水氡浓度，计算公式如下：

图 1 RAD7 H2O测量装置示意图 Figure 1 Schematic diagram of RAD7 H2O device

式中，C_Rn水为水样氡浓度，Bq/L；C_Rn气为测量系统气体氡浓度，Bq/L；V_气为测量系统气体体积，L；V_水为水样体积，L；K为一定温度下氡气在水中的分配系数，即在闭合回路中，氡气在液体和气体中达到平衡后，水中氡浓度与回路气体中氡浓度的比值。常温情况下，温度变化对测量结果影响很小，可以忽略，通常采用25℃时K=0.226^[5]。

RAD7测氡仪测量前需干燥，相对湿度达到6%。将测氡仪与采样瓶通过管路连接成闭合回路，鼓气5 min，待²²²Rn在气体和液体中达到平衡，再等待5 min，使²²²Rn与²¹⁸Po达到放射性平衡，然后以5 min 1个周期，共测量4个循环，每个样品测量时间为30 min。RAD7 H₂O的探测下限(LLD)为0.15 Bq/L。每个样品测量结束，需要对RAD7测氡仪净化，以降低仪器本底。

4. 质量控制：RAD7测氡仪在中国计量院刻度，测量值与参考值的相对百分偏差 < 10%。RAD7 H₂O装置采用中国计量院提供的镭标准溶液进行了测量比对，用去离子水配制250 ml标准溶液，曝气后密封累积21 d后测量水氡浓度。本研究99%以上的样品在现场采集和测量。如果采样时间与测量时间间隔>3 h，需要对测量结果进行衰变修正。

5. 统计学处理：采用SPSS 16.0软件进行数据处理和分析。

1. 城市饮用水氡浓度结果：31个城市共406个饮用水样品的氡浓度测量结果列于表 1。由表 1可知，饮用水中氡浓度算术均值为(4.92±9.44)Bq/L，几何均值为(0.71±7.77)Bq/L，范围为小于探测下限(LLD)~ 43.15 Bq/L。拉萨市饮用水氡浓度算术均值最高，为(30.67±5.80)Bq/L；其次为西宁和沈阳，分别为(26.15±10.30)和(18.65±16.44)Bq/L。

表 1(Table 1)

表 1 我国31个城市饮用水氡浓度(Bq/L, x±s) Table 1 Radon concentrations in drinking water in 31 cities of China (Bq/L, x±s) 城市 样本量 范围 均值 长沙 19 < LLD~5.22 0.57±1.18 济南 9 0.20~5.92 1.19±2.45 银川 5 3.36~6.61 4.84±1.18 呼和浩特 13 2.84~13.26 7.89±3.26 武汉 9 < LLD~0.29 0.20±0.07 郑州 10 < LLD~24.93 3.95±7.76 南昌 8 < LLD~7.45 1.32±2.70 合肥 8 < LLD < LLD 太原 12 < LLD~12.03 4.42±4.25 北京 27 < LLD~22.64 7.33±6.11 天津 12 < LLD~0.24 < LLD 石家庄 16 < LLD~20.41 6.49±7.47 南宁 16 < LLD~0.92 0.24±0.20 广州 15 < LLD~0.63 0.30±0.12 海口 14 < LLD~7.95 3.45±2.85 贵阳 15 < LLD~0.67 0.25±0.18 成都 14 < LLD~13.37 1.19±3.51 重庆 15 < LLD~0.29 < LLD 兰州 20 < LLD~1.30 0.26±0.31 西宁 18 3.62~39.37 26.15±10.30 拉萨 15 19.91~41.01 30.67±5.80 西安 24 < LLD~17.22 3.03±4.72 上海 18 < LLD~0.22 < LLD 杭州 4 0.38~0.51 0.31±0.15 南京 5 < LLD~0.31 < LLD 昆明 21 < LLD~14.91 0.93±3.13 哈尔滨 4 < LLD~0.77 0.36±0.28 长春 7 < LLD~33.35 5.58±12.38 沈阳 13 0.65~43.15 18.65±16.44 乌鲁木齐 3 1.02~2.97 1.98±0.98 福州 17 < LLD~30.14 2.63±7.14 均值 406 < LLD~43.15 4.92±9.44 注：LLD. 探测下限

表 1 我国31个城市饮用水氡浓度(Bq/L, x±s) Table 1 Radon concentrations in drinking water in 31 cities of China (Bq/L, x±s)

2. 不同地理区域饮用水氡浓度：华北地区(北京、天津、河北、山西、内蒙古自治区)饮用水氡浓度算术均值为(5.26±3.14)Bq/L，东北地区(辽宁、吉林、黑龙江)饮用水氡浓度算术均值为(8.20±9.42)Bq/L，西北地区(陕西、甘肃、新疆、青海、宁夏)饮用水氡浓度均值为(7.25±10.69)Bq/L，华中地区(湖北、湖南、河南、江西)饮用水氡浓度均值为(1.51±1.69)Bq/L，华东地区(上海、江苏、浙江、山东、安徽)饮用水氡浓度均值为(0.39±0.45)Bq/L，华南地区(广东、广西、海南、福建)饮用水氡浓度均值为(1.65±1.63)Bq/L，西南地区(四川、重庆、贵州、云南、西藏)饮用水氡浓度均值为(6.64±13.44)Bq/L。

3. 城市饮用水氡浓度频数分布：我国406个饮用水样品氡浓度频数分布见图 2，约64%的样品氡浓度 < 1 Bq/L；84.2%的样品氡浓度小于美国环境保护署(EPA)推荐的饮用水氡浓度限值11.1 Bq/L^[2]。所有样品均低于欧盟推荐的饮用水氡浓度参考值100 Bq/L^[6]。

图 2 我国31个城市饮用水氡浓度频数分布 Figure 2 Frequency distribution of radon concentration in drinking water in 31 cities of China

本研究初步测量了我国31个省会城市和直辖市饮用水氡浓度，其中，拉萨市饮用水氡浓度最高，其次为西宁和沈阳。按照不同地理区域，东北地区饮用水氡浓度均值最高，其次为西北、西南和华北。华东地区用水氡浓度均值最低，其次为华中和华南。东北地区饮用水氡浓度最高为沈阳市，最低为长春市。西北地区饮用水氡浓度最高为西宁市，最低为兰州市。西南地区饮用水氡浓度最高为拉萨市，最低为重庆市，低于探测下限。华北地区饮用水氡浓度最高为北京市，最低为天津市，低于探测下限。华东地区饮用水氡浓度最高为济南市，上海、南京、合肥市的水氡浓度均值都低于探测下限。华中地区饮用水氡浓度最高为郑州市，最低为武汉市。华南地区饮用水氡浓度最高为海口市，最低为南宁市。总体上，我国饮用水氡浓度呈现东北、西北、西南、华北地区较高，华南、华中和华东地区较低的趋势。这主要与不同地区的水源类型有关。通常，地表水氡浓度较低，地下水氡浓度受地质条件的作用，其氡浓度明显高于地表水。本研究饮用水氡浓度测量结果与2011年文献报道的全国省级行政区的地下水供水比例一致^[7]。根据水利部全国城市饮用水水源地信息，我国地下水供水比例相对较大的省级行政区，除西藏外，主要分布在北方地区，河道型和水库型供水比例相对较大的省级行政区，除天津，主要分布在南方地区。因此，我国北方地区城市水氡浓度普遍偏高；而南方地区生活用水氡浓度普遍偏低。但是，福州的饮用水氡浓度最高可达30.14 Bq/L，可能与该地区的花岗岩地质结构有关^[8]。

1984—1991年陈以彬等^[4]对我国49个城市的饮用水中氡浓度进行了测定，饮用水中氡浓度的算术均值为(9.04±11.21)Bq/L，范围为0.23~42.7 Bq/L。本研究我国城市饮用水氡浓度测量均值明显低于20世纪八九十年代的文献报道^[4]。这主要与近年我国部分城市的地下水供水比例下降，水源类型变化有关。我国南水北调中线工程通水使河南、河北、天津、北京4个省市沿线10多座大中城市的生活用水引入地表水^[9]，导致这些城市的地下水供水比例下降。北京、天津、石家庄、郑州的饮用水氡浓度与20世纪文献结果比较，呈现明显降低。此外，沈阳市由于大伙房水库输水工程投入运行，饮用水源发生了变化^[10]，饮用水氡浓度显著下降。地下水资源过量开采，水位下降，造成地质结构变化，产生不安全因素。我国华北、东北、西北地区通过水库和引调水工程，增加了地表水供水^[7]。因此，我国部分城市饮用水氡浓度呈下降趋势。

近年，国外对地下水、自来水、井水等饮用水中氡浓度进行了报道。Bem等^[11]用液闪法测量了饮用水氡浓度，均值为1.92 Bq/L，范围为0.42~ 10.52 Bq/L。Akar等^[12]利用Alpha GUARD PQ 2000水氡测量方法对井水和自来水氡浓度测量，井水氡浓度均值为9.28 Bq/L，范围为1.46~53.64 Bq/L；自来水氡浓度均值为5.65 Bq/L，范围为0.91~12.58 Bq/L。Gruber等^[13]报道了自来水和井水中氡浓度，均值为12 Bq/L。我国城市饮用水氡浓度水平与国外报道的饮用水氡浓度基本一致。

饮用水氡所致的辐射危害90%来源于生活用水过程氡释放到环境中所致的吸入剂量^[14]。按照水氡转移系数10^-4[2]推导，假设自来水中氡浓度为1 000 Bq/L，水中氡浓度可导致室内氡浓度增加100 Bq/m³。国际上一些国家制定了饮用水氡浓度限值。美国环境保护署(EPA)于1991年首先制定了饮用水中氡控制限值为11 Bq/L，1999年制定了饮用水氡浓度的最大污染水平为148 Bq/L^[2]。2013年欧盟建议成员国饮用水氡浓度参考值为100 Bq/L，而高于1 000 Bq/L时必须采取补救措施^[6]。本研究406个饮用水样品中约64%的样品氡浓度 < 1 Bq/L；84.2%的样品氡浓度小于美国EPA推荐的饮用水氡浓度限值11.1 Bq/L。所有样品氡浓度均低于欧盟建议得参考值100 Bq/L。可以看出，我国饮用水氡浓度总体较低，处于安全水平。

本研究初步分析了我国31个城市饮用水氡浓度和分布特征及影响因素。我国城市饮用水氡浓度总体较低，呈现东北、西北、西南、华北地区较高，华南、华中和华东地区较低的趋势，这主要与水源类型和地质结构密切相关。本研究可为今后我国饮用水氡控制标准的制定以及室内氡污染评价提供参考。

利益冲突  无

作者贡献声明  武云云负责数据分析与论文撰写；崔宏星负责实验设计和采集数据；尚兵负责指导论文修改；张庆召负责采集部分数据