中华放射医学与防护杂志  2021, Vol. 41 Issue (4): 288-292   PDF    
引用本文
曹艺耀, 赵栋, 俞顺飞, 张美辨, 邹华, 宣志强, 赖忠俊, 赵尧贤, 王鹏, 任鸿. 2015—2019年三门核电站周围近海海水与三类海产品中90Sr放射性水平调查及人群剂量评估[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2021, 41(4): 288-292, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2021.04.009.
2015—2019年三门核电站周围近海海水与三类海产品中90Sr放射性水平调查及人群剂量评估
曹艺耀 , 赵栋 , 俞顺飞 , 张美辨 , 邹华 , 宣志强 , 赖忠俊 , 赵尧贤 , 王鹏 , 任鸿     
浙江省疾病预防控制中心, 杭州 310051
收稿日期: 2020-12-21
基金项目: 浙江省基础公益研究计划项目（LGC21H260001）；浙江省卫生健康科技计划（2021KY613）
通信作者: 任鸿, Email: hren@cdc.zj.cn
[摘要] 目的 调查分析2015—2019年三门核电站周围近海海域海水与海产品中90Sr放射性水平，估算食入海产品所致年待积有效剂量。方法 2015—2019年，在近海海域采集海水样品，并结合当地居民饮食习惯，采集三门当地3类常见海产品，测定分析90Sr放射性水平，结合浙江省沿海地区居民海产品消费量估算人群年待积有效剂量。结果 2015—2019年，三门核电站近海海域海水中90Sr放射性活度浓度范围为2.4~4.1 mBq/L，处于本底水平；3种海产品90Sr放射性活度浓度范围为6.7×10-2~1.3 Bq/kg（鲜重），均低于《食品中放射性物质限制浓度标准》（GB 14882-94）指导值。三门县居民食用海产品摄入90Sr所致年待积有效剂量为2.2×10-4~4.2×10-4 mSv，远低于全球内照射所致年待积有效剂量。结论 2015—2019年期间三门核电站周围海水及海产品中90Sr放射性水平平稳，人群剂量负担轻微。
[关键词] 三门核电站    海水    海产品    90Sr放射性水平    年待积有效剂量    
Investigation on 90Sr level in offshore seawater and seafood therein around Sanmen nuclear power plant site and assessment of committed effective dose from 2015 to 2019
Cao Yiyao , Zhao Dong , Yu Shunfei , Zhang Meibian , Zou Hua , Xuan Zhiqiang , Lai Zhongju , Zhao Yaoxian , Wang Peng , Ren Hong     
Zhejiang Provincial Center for Disease Control and Prevention, Hangzhou 310051, China
Fund programs: Zhejiang Provincial Foundation Public Welfare Research Project (LGC21H260001); Zhejiang Provincial Health Science and Technology Plan (2021KY613)
[Abstract] Objective To investigate and analyze the radioactivity level of 90Sr in offshore seawater and seafood therein around Sanmen nuclear power plant (NPP) and to estimate the annual committed effective dose to local population from ingestion of 90Sr in seafood from 2015 to 2019. Methods From 2015 to 2019, the offshore seawater and 3 kinds of marine products grown locally in Sanmen and consumed by local residents were collected for measurement of the level of 90Sr radioactivity. The committed effective doses to the local population were estimated based on monitoring result and consumption data on seafood in Zhejiang offshore. Results The radioactivity concentrations of 90Sr ranged from 2.4 to 4.1 mBq/L in the seawater, close to the natural radioacrive background level and from 6.7×10-2 to 1.3 Bq/kg in seafood, lower than the standard values specified in the "Limited concentrations of radioactive materials in foods" (GB 14882-94). Annual committed effective dose to the local population from 90Sr attributable to consumption of seafood in Sanmen County from 2015 to 2019 were 2.2×10-4-4.2×10-4mSv, respectively, far lower than the worldwide committed effective dose result ing from internal exposure. Conclusions From 2015 to 2019, the radioactivity concentration of 90Sr in seawater and seafood are stable, with neglectable dose burden to the local population.
[Key words] Sanmen nuclear power plant    Seawater    Seafood    Radioactivity level of 90Sr    Annual committed effective dose    

随着经济高速发展，尽可能地提高清洁能源比重，加快核电等新能源的开发建设，已成为大势所趋[1]。在正常运行过程中，核电站可能会向周围环境排放极微量的放射性核素，部分可被生物吸收，进而影响周围居民健康[2-3]。三门核电基地于2004年7月开工建设，一期两台百万千瓦机组已在2018年开始运行。本研究拟通过分析检测核电站运行前后海水及海产品中90Sr的放射性活度浓度，估算食用海产品所致年待积有效剂量，积累核电站周围环境放射性基线数据，为今后开展长期动态监测工作奠定基础。

材料与方法

1.样品采集及预处理

(1) 海水样品：以核电站为中心，分别在距离0~1、1~3、3~5 km扇形海域随机选取2个点。自2015年至2019年，每年5月和11月各采集1次，每个采样点按照十字交叉法采集表层海水样品后混合为1份海水样品，详见表 1。

表 1 样品监测点信息 Table 1 Information on sample monitoring points

(2) 海产品样品：自2015年至2019年，根据三门县居民饮食习惯，选取当地居民日常食用较多的3种海产品：紫菜、带鱼、鲻鱼(表 1)。分别在开渔期采集，采集的食品分别进行清洗、干燥、炭化、灰化等预处理操作[4]。

2. 测量仪器：BH1216Ⅲ型二路低本底总α总β测量仪(北京核仪器厂)、LB790十路低本底α、β测量仪(德国Berthold Technologies公司)。

3. 试剂：无水乙醇(分析纯，安徽安特食品股份有限公司)、盐酸、过氧化氢、硝酸(分析纯、上海凌峰化学试剂有限公司)，草酸[分析纯、永华化学科技(江苏)有限公司]、氨水(分析纯、杭州龙山精细化工有限公司)、二-(2-乙基己基)磷酸(60~80目，核工业北京化工冶金研究院)，水(符合GB/T 6682-2008规定的二级水)。

4. 标准源：90Sr-90Y标准溶液：比活度为9.78 Bq/g的0.1 mol/L硝酸溶液(Sr-Y，规格编号RYSR90180726，购自中国计量科学研究院)，校准证书编号：DYhd2018-0052。90Sr-90Y参考源：源强(表面粒子数/2π·min)为1.20×103(源编号Sr425，购自核工业北京化工冶金研究院)。

5.检测方法

(1) 海水：海水采样后静置3~5 d，取上清液50 L，用硝酸(HNO3)调节pH为1.0，分别加入锶载体和钇载体后氨水调节pH至8.0，加入400 g碳酸铵[(NH4)2CO3]，取沉淀离心弃去上清液，沉淀用1%(NH4)2CO3溶液洗涤后，6 mol/L HNO3溶解过滤，氨水调节pH至1.5；溶液以2 ml/min的流速通过装有二-(2-乙基己基)磷酸的色层柱吸附钇，并记录开始过柱和过柱结束时间；用1 mol/L盐酸(HCl)和1.5 mol/L HNO3溶液以2 ml/min的流速洗涤色层柱，再以6 mol/L HNO3溶液以1 ml/min的流速解析钇，加入饱和草酸(H2C2O4)溶液后，氨水调节pH为2.0，水浴沉化后以草酸钇沉淀的形式称重计算回收率后，放入低本底总α总β测量仪中测定，90Sr的浓度根据90Y的β活度来确定[5-6]。

(2) 海产品：取食品灰样10 g，加入锶载体和钇载体后，加入10 ml浓HNO3和6 ml过氧化氢(H2O2)后600℃灼烧至试样无炭黑，2 mol/L HCl溶液浸取，0.1 mol/L HCl洗涤不溶物，加10 g H2C2O4，用氨水调节溶液pH为2.5，中速定量滤纸过滤沉淀后并用1% H2C2O4溶液洗涤后置于马弗炉800℃灼烧1 h，逐步加入适量6 mol/L HNO3和1 mol/L HNO3溶解沉淀，再加入(Bi)载体溶液和Na2S溶液，收集滤液，以2 ml/min的流速通过装有二-(2-乙基己基)磷酸的色层柱，并记录开始过柱和过柱结束时间；用1 mol/L HCl和1.5 mol/L HNO3溶液以2 ml/min的流速洗涤色层柱，6 mol/L HNO3溶液以1 ml/min的流速解析钇，加入饱和H2C2O4溶液后，氨水调节pH为2.0，水浴沉化后以草酸钇沉淀的形式称重计算回收率后，放入低本底总α总β测量仪中测定，90Sr的浓度根据90Y的β活度来确定[7-8]。

6. 浙江省沿海地区居民海产品消费状况：根据浙江省疾病预防控制中心在2015—2016年开展的浙江省居民食物消费状况调查，选择浙江省8个沿海县区，采用多阶段分层与人口成比例的整群随机抽样的方法，每个调查点抽取3个乡镇(街道)，每个街道抽取2个村(居委会)，每个村(居委会)抽取50户，每个被抽中家庭中常住家庭成员在签署“知情同意书”后确定为调查对象。采用由国家食品安全风险评估中心统一设计的调查问卷入户面对面调查过去12个月内的消费频率，收集带鱼、鲻鱼、紫菜及其相关制品食用频次和平均每次食用量的回忆性资料，计算浙江省沿海地区3类海产品的平均消费量。

7. 食入海产品所致年待积有效剂量：剂量估算采用电离辐射防护与辐射源安全基本标准(GB 18871-2002)[9]所提供的因子和估算方法，见公式(1)：

$ D=e(g) \times I $ (1)

式中，e(g)为食入单位摄入量所致待积有效剂量，取2.8×10-8Sv/Bq；I为1年内食入放射性核素90Sr的摄入量，Bq。

8. 质量保证：本研究使用的低本底总α总β测量仪在检测样品之前，均使用电镀源、标准源对仪器进行效率刻度和校正，仪器本底测量时间为10个周期，每个周期100 min。仪器在检定周期内，检定合格。取90Sr标准物质加入空白样品中，按照样品检测方法进行预处理和检测，检测结果与标准物质参考值的误差均在10%内。取10%样品进行平行样分析，平行样测量值的相对标准差在10%内。浙江省沿海地区居民海产品消费情况调查中，每个调查点均满足300户、至少900个调查对象的最低要求。

结果

1. 海水中90Sr放射性水平：2015—2019年，距离核电站0~1 km海水90Sr放射性活度浓度范围为2.6~3.9 mBq/L；距离核电站>1~3 km海水90Sr放射性活度浓度范围为2.7~4.1 mBq/L；距离核电站>3~5 km海水90Sr放射性活度浓度范围为2.4~3.7 mBq/L。2015—2019年海水样品中90Sr放射性活度浓度如表 2所示。

表 2 2015—2019年距核电站不同距离不同时间海水样品中90Sr放射性活度浓度(mBq/L) Table 2 Radioactivity concentration of 90Sr in seawater within different distances of Sanmen NPP site from 2015 to 2019(mBq/L)

2. 海产品中90Sr放射性水平：2015—2019年，3类海产品中90Sr放射性活度浓度范围为6.7×10-2~ 1.3 Bq/kg(鲜重)，其中紫菜中90Sr放射性活度浓度范围为6.7×10-2~1.3 Bq/kg(鲜重)，带鱼中90Sr放射性活度浓度范围为1.8×10-1~2.4×10-1 Bq/kg(鲜重)，鲻鱼中90Sr放射性活度浓度范围为2.3×10-1~6.5×10-1 Bq/kg(鲜重)。2015—2019年海产品样品中90放射性活度浓度结果如表 3所示。

表 3 三门核电站周围不同海产品2015—2019年的90Sr活度浓度(Bq/kg鲜样) Table 3 Radioactivity concentration of 90Sr in marine products around Sanmen NPP site from 2015 to 2019(Bq/kg fresh weight)

3.食入海产品所致年待积有效剂量估算：2015—2016年浙江省沿海居民紫菜、带鱼、鲻鱼人均年消费量分别为0.634、16.392、16.392 kg(鲜重)，2015—2019年三门县居民食用海产品摄入90Sr所致年待积有效剂量估算为2.1×10-4~3.9×10-4 mSv/年。结果如表 4所示。

表 4 2015—2019年三门县居民食用海产品摄入90Sr所致内照射年待积有效剂量(mSv) Table 4 Annual committed effective dose to local population from ingestion of 90Sr in seafood from 2015 to 2019(mSv)

讨论

尽管已有资料表明核电是安全、清洁的能源[10]，但前苏联切尔诺贝利核电站事故致全球性环境辐射水平增加的事实，以及2011年日本福岛第一核电站事故、大量放射性物质外泄的特大事故，都令核电站周边地区的居民十分关注甚至担忧环境中放射性水平变化及其对健康的影响。为此，许多国家开展了关于核电站正常运行前后及发生事故时的放射性水平变化及其对环境和人群健康影响调查[11-14]。

90Sr属于高毒性亲骨核素，可长久停留在造血的骨骼系统，引起辐射疾病，是核环境监测和人体健康风险评估中备受关注的信号核素[15]。有研究结果显示，浙江省内秦山核电站周围海域及东海海水中的90Sr放射性活度浓度分别为5.4和6.0 mBq/L[16-17]。三门核电站自2018年开始商业运行，本研究结果显示，运行前(2015—2017年)和运行后(2018—2019年)核电站周围海水样品90Sr放射性活度浓度范围分别为2.4~3.9 mBq/L和2.6~4.1 mBq/L，距离核电站不同距离海水样品结果稳定，均低于文献中结果，处于本底水平。

海产品是三门县居民获取蛋白质的重要来源，居民对食品放射性安全问题也十分关注，因此海产品中放射性物质的检测与分析十分必要。本研究选择3种三门县日常食用的海产品作为监测对象，结果显示，紫菜、带鱼、鲻鱼3类海产品90Sr放射性活度浓度范围在核电站运行前后水平，与其他文献报道基本一致[18-19]，均低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-94)[20]指导值，处于本底水平。2019年紫菜中的90Sr放射性活度浓度相较往年略微增高，可能与采样、晾晒等因素有关。三门县居民因食用海产品摄入90Sr所致年待积有效剂量估算为2.2×10-4~4.2×10-4mSv，远低于全球内照射所致年待积有效剂量[15]。

本研究在三门核电站运行前后的5年内持续开展了三门核电站周围海域海水及海产品中90Sr放射性水平调查，调查结果显示三门核电站周边海域海水和3种海产品中90Sr放射性活度浓度均处于本底水平，且较为平稳，3类海产品中90Sr所致人群剂量负担轻微。

由于三门核电站运行时间尚短，且结果讨论与分析仅限于已测数据，就目前检测结果而言，未发现其对环境和人群健康的影响。本研究将持续采集样品进行分析，同时扩大研究范围和样品种类以更为全面地监测其变化情况，为今后评价核电站运行是否对周围居民带来放射性的影响提供依据。

利益冲突  本文由署名作者按以下贡献声明独立开展，不涉及各相关方的利益冲突

志谢 感谢三门县卫生健康局祁先群、三门县疾病预防控制中心林咸镯、杨盛旭、郑涛涛等对本研究的大力支持和奉献；感谢浙江省疾病预防控制中心疾控英才孵育项目对本研究的资助

作者贡献声明  曹艺耀负责实验组织、数据整理分析及论文撰写；赵栋负责浙江省食物消费状况调查；俞顺飞负责食品采集；张美辨、邹华、宣志强、赵尧贤负责方案设计、组织协调；赖忠俊、王鹏负责食品采集及预处理、实验检测；任鸿参与食品采集及预处理并参与论文撰写和修改

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