2021, Vol. 41
红沿河核电站地处辽宁省大连市瓦房店东岗镇，西临渤海辽东湾, 南距大连市150 km，东距瓦房店市50 km，北距营口市鲅鱼圈80 km，距省会沈阳市270 km。辽宁红沿河核电站是东北第一座核电站，项目规划建设6台百万kW级核电机组，一期4台机组，项目于2013年2月开始正式运行。当地属温带气候区，全年多为北风，冬半年盛行偏北风，夏半年盛行偏南风。当地主要农产品有玉米、苹果等。为了评价红沿河核电站运行后对周围居民的健康影响，辽宁省疾病预防控制中心在核电站运行后开展了周边食品放射性水平监测。本文总结了2013—2020年的监测结果。
材料与方法 1、样品采集在核电站周边30 km范围内选择12个样品采集点，主要选择主导风向下风向45°扇形区域。采样地点包括距离核电站10 km范围内的东岗镇韩庙村、前大地村、林沟村、东岗村、达营村、沟口村，距离核电站10~30 km范围的复州城镇、西杨乡万家村、杨家乡杨家村、三台乡三台村、长兴岛、驼山乡等。食品采样主要考虑当地人口分布情况及当地居民膳食习惯，其中大部分样品采自核电站周围10 km范围。依照国家食品风险监测计划中规定的样品种类，选择具有代表性的农作物、家禽和水产品。2013—2020年共监测了13种113份食品样品，采集品种相对固定，其中蔬菜水果类包括：大白菜、菠菜、小白菜、苹果、梨、红薯；家禽家畜类包括猪肉、牛肉、羊肉、鸡肉；海产品类包括海水鱼、虾、海藻；粮食类包括大米和玉米等。对照点选择在营口鲅鱼圈，在红沿河核电站以北80 km。对照点采集的样品种类和数量与核电站样品相同。
2、样品的制备粮食、蔬菜、家禽、海产品等食品的制备根据国家标准《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2020)[1]方法，样品清洗后取可食部分进行烘干、研磨等预处理后，装入2 L马林杯样品盒，进行γ能谱分析。分析粮食和海产品中90Sr采用二-(2-乙基己基)磷酸脂(HDEHP)萃取色层分离90Y的方法，样品烘干后进行炭化和灰化。
3、样品测量 1、仪器设备样品分析使用高纯锗γ能谱(Canberra BE5030) 分析系统(美国堪培拉公司生产)，探测器相对效率50%，谱分析器为DSA1000，60Co 1 332 keV的能量分辨率为1.6 keV，本底积分计数为126/min。标准效率刻度源采用中国原子能科学研究院制造标准源。样品测量参照《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-2020)[1]。样品测量时间为80 000 s。
2、90Sr分析方法90Sr分析方法参照全国食品放射性风险监测工作手册中推荐的方法，采用HDEHP萃取色层分离90Y方法，当90Sr-90Y达到平衡状态下，分离90Y并测量90Y的β计数，推算出90Sr的比活度。测量90Y的β计数使用BH1216Ⅲ型二路低本底α/β测量仪(北京核仪器厂), 测量90Y的β放射性参照《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750.13-2006)[2]中的方法。测量系统总β测量效率为25%，测量时间不少于16 h。
4、质量控制本次调查所使用的仪器均经计量部门检定，实验室多次参加全国卫生系统放射性核素γ能谱和90Sr分析实验室间比对，并取得较好结果。实验室定期开展仪器效率和本底的质量控制监测。
5、剂量估算估算居民通过食入所致内照射剂量参考《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB18871-2002)[3]及《核事故应急情况下公众受照剂量估算的模式和参数》(GB/T 17982-2018)[4]中的参数。
6、统计学处理采用SPSS 22.0统计软件分析。数据经正态性检验符合正态分布用x±s形式表示。两组数据比较采用独立样本t检验。P<0.05为差异有统计学意义。
结果 1、核电站运行后周边地区食品中放射性水平2013年至2020年间核电站周边地区食品中238U、226Ra、232Th、40K、137Cs和90Sr的检测结果见表 1。对其他人工核素131I、134Cs、60Co、58Co、110 mAg的检测结果表明，核素放射性水平均低于探测下限，放射性核素131I、134Cs、60Co、58Co和110 mAg的最低探测下限分别为0.060、0.006、0.009、0.007和0.006 Bq/kg。核电站周围食品中天然核素238U、226Ra、232Th、40K活度浓度平均值分别为(0.088±0.053)、(0.155±0.178)、(0.314±0.388)和(81.3± 18.1)Bq/kg(鲜重)，人工放射性核素137Cs活度浓度平均值为(0.013±0.010)Bq/kg(鲜重)。对5份粮食样品和6份海产品样品中进行了90Sr分析，90Sr活度浓度平均值为0.231 Bq/kg(鲜重)。所有检测样品放射性水平均低于《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB 14882-94)[5]。测量结果与文献报道水平接近[6-11]。
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表 1 红沿河核电站周边30 km范围食品放射性水平(Bq/kg，x±s) Table 1 Levels of radioactivity in foods within 30 km of the HNPP(Bq/kg, x±s) |
2、对照点食品中放射性水平
对照点检测结果见表 2，其中天然核素238U、226Ra、232Th、40K活度浓度平均值分别为(0.153±0.253)、(0.305±0.479)、(0.212±0.332)和(70.5±12.4)Bq/kg(鲜重)，人工核素137Cs比活度平均值为(0.010±0.008)Bq/kg(鲜重)。对5份粮食和6份海产品进行了90Sr分析，90Sr活度浓度平均值为0.216 Bq/kg(鲜重)。全部样品中90Sr检出率为70%，最低探测下限为0.004 Bq/kg。核电站周围蔬菜水果、家畜家禽、粮食、海产品中137Cs水平与对照点比较，差异均无统计学意义(P>0.05)。
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表 2 对照点食品放射性水平(Bq/kg, x±s) Table 2 Levels of radioactivity at control sites(Bq/kg, x±s) |
3、核电站运行后人工核素137Cs水平
在核电站周边地区全部113份食品样品中，有31份样品中137Cs活度浓度高于探测下限，占全部样品的27%。不同种类样品中蔬菜水果类、家禽家畜类、粮食类、海产品类137Cs检出率分别为25%、43%、14%、32%，其中以大白菜、猪肉、玉米和海水鱼中检出137Cs较多，最高测量值为玉米样品(0.275 Bq/kg)，食品中人工放射性核素137Cs的水平处于正常水平范围。由于在核泄漏情况下，通常有134Cs伴随着 137Cs存在于环境中，所有检测样品均未发现有134Cs，因此可以推断137Cs为历史上核试验及切尔诺贝利核事故落下灰转移到食物链中所导致。
2013—2020年人工核素137Cs在所有食品中总平均值每年变化情况如图 1所示。核电站周围和对照点食品137Cs年平均值水平略呈下降趋势，年平均值低于0.040 Bq/kg。
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图 1 2013—2020年核电站周围及对照点食品中137Cs水平 Figure 1 Levels of radioactivity of 137Cs in foods around the HNPP and the control sites during 2013 to 2020 |
4、核电站运行前、后人工核素137Cs水平的比较
根据文献[12]报道的红沿河核电站运行前周边蔬菜水果、家畜家禽、粮食中137Cs水平，与核电站运行后水平相比较(表 3)，差异均无统计学意义(P>0.05)。人工放射性核素137Cs水平均在正常水平范围。
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表 3 红沿河核电站运行前后137Cs放射性水平比较(Bq/kg，x±s) Table 3 Comparison of 137Cs levels of radioactivity in foods before and after the HNPP operation(Bq/kg, x±s) |
4、居民所受剂量估算
根据食品中核素放射性水平，参考《核事故应急情况下公众受照剂量估算的模式和参数》(GB 17982-2018)[4]中成人男性食入量参考值，估算当地居民的放射性核素年摄入量，结果见表 4。估算结果远低于《公众成员的放射性核素年摄入量限值》(WS/T 613-2018)[13]中规定的限值(137Cs，7.6×104 Bq/年；90Sr，3.5×104 Bq/年)。
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表 4 红沿河核电站周边成年居民放射性核素年摄入量 Table 4 Annual intake of radionuclides by local residents around the HNPP |
引用《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871-2002)[3]中公众食入所致待积有效剂量参数，238U、226Ra、232Th、40K、137Cs、90Sr成人单位摄入量所致待积有效剂量分别为4.5×10-8、2.8×10-7、2.3×10-7、6.2×10-9、1.3×10-8、2.8×10-8Sv/Bq，估算食入放射性核素所致内照射剂量结果见表 5，食入137Cs所致年待积有效剂量约为0.07 μSv/年，食入90Sr所致待积有效剂量约为0.45 μSv/年。
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表 5 红沿河核电站周围成年居民摄入放射性核素所致待积有效剂量(μSv/年) Table 5 Committed effective dose to local residents due to intake of radionuclides around the HNPP(μSv/年) |
讨论
随着我国核电事业的快速发展，核电站运行过程中所排放的放射性核素是否对居民健康带来影响是公众十分关注的问题，开展对核电站周边食品放射性水平监测具有重要的意义，其中人工放射性核素如137Cs、90Sr的变化对评估核电站对公众健康影响尤为重要。目前食品中人工放射性核素的主要来源是历史上核试验的落下灰在环境中转移至食物链中[14]，辽宁红沿河核电站从2013年开始运行至今，已安全运行8年。从连续多年的食品放射性监测结果可以看出，未发现核电站周边食品放射性水平有显著变化，人工核素137Cs年平均值水平略呈下降趋势。其部分原因是环境中137Cs核素的自然衰变，主要原因是食品样品中137Cs水平较低，大多数样品活度水平低于探测下限，导致测量结果出现一定的随机性。核电站运行后食品中人工核素137Cs、90Sr水平与对照点水平相近，无显著性差异。与核电站运行前本底调查水平比较，放射性核素137Cs水平未见增加。估算地居民年食入放射性核素年摄入量远远低于标准规定的摄入量限值，核电站的运行未带来健康影响。
为了全面分析评价居民膳食所致剂量水平，应开展沿海居民膳食调查，沿海地区的公众饮食消费习惯与公众的差别很大，海产品的消费通常高于内地，因此，开展膳食调查可以提高剂量估算的准确性。同时，应扩展监测样品的数量和品种，并开展其他放射性核素如210Po、210Pb等的监测，完善对内照射剂量负担的估算。对人工核素水平较高的食品样品，包括大白菜、猪肉、玉米和海水鱼等可开展针对性监测，另外，为评估日本核事故海水污染对食品放射性的影响因素，对不同种类的海水鱼开展分类分析是十分必要的。
利益冲突 本研究由署名作者按以下贡献声明独立开展，排名无争议。不涉及任何利益冲突
作者贡献声明 石二为负责设计研究方案、组织实验、数据分析、撰写论文；崔勇负责提出研究方向、设计论文框架、修改论文；要爽、李涤和周桂侠负责实施研究过程，样品处理和检测，修改论文；孙素梅提出研究方向，组织协调，修改论文
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