随着核能与核技术的应用日益广泛，公众对环境中电离辐射的关注也日益增强。土壤是人类接触最多的环境介质之一，它不像水或空气那样容易自然迁移，作为地表环境中放射性物质存在的稳定场所，土壤放射性水平是地表环境放射性水平的重要反映^[1]。土壤放射性来源于天然放射性核素和人工放射性核素^[2-3]，土壤中的天然放射性核素主要指²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K^[4]，典型人工放射性核素为¹³⁷Cs。调查和监测北京地区土壤中天然及人工放射性核素的含量, 对及时发现并准确评价北京地区环境放射性污染、保护公众健康具有重要的意义。本研究对2017和2018年北京地区19处土壤放射性水平进行了监测，现将结果报道如下。

材料与方法

1.样品的采集与制备：选取北京地区16个行政区有代表性的土壤采样点，分别以字母A~P编码表示。对于涉及核设施活动的两个区采样点编码分别为I和K，考虑到核设施活动可能会对周边环境和公众健康造成影响，在I区设置2处采样点，标记为I-1、I-2，在K区设置3处采样点，标记为K-1、K-2和K-3，其他区各设置1处采样点，共计19处采样点。2017—2018年每年采集19份土壤样品，共采集38份。采样区域尽量选择平坦、开阔的地点，如公园、绿地、农田等地。2017和2018年除了F区和M区采样点发生变化外，其余区都在相同的采样区域采样。土壤采集方法依据HJ/T166-2004《土壤环境监测技术规范》^[5]，在采样区域按照梅花点法设置5个子采样点，采集深度为5~10 cm的表层土壤，经剔除杂草、碎石等异物混匀后装袋密封, 贴好标签送回实验室。连续两年采集的土壤处理方式一致，将土壤样品经过100℃烘干至恒重，经研磨、50目过筛后装入ϕ75 mm×70 mm的圆柱形聚乙烯样品盒中，测得净重、密封放置3周后测量。

2.测量仪器：实验室的测量仪器为美国ORTEC公司生产的GEM-MX7080P4型高纯锗γ能谱仪，晶体直径为70 mm，厚度为80 mm。谱仪相对于3″×3″ NaI(Tl)晶体的探测效率为66%，对⁶⁰Co 1332 keV γ射线的能量分辨率为2.07 keV，数字多道为ORTEC DESPEC jr2.0，谱分析软件为GammaVision32。样品测量时放置在壁厚为115 mm、内腔为ϕ279 mm×406 mm的复合材料屏蔽铅室内。

3.标准源：测量系统能量刻度使用由中国计量科学研究院校准的标准点源¹⁵²Eu和⁶⁰Co。效率刻度使用由中国计量科学研究院提供并校准的土壤监测效率校准源，该标准源是由放射性核素²³⁵U、²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、²⁴¹Am、⁶⁰Co和¹³⁷Cs组成的混合体源。高纯锗γ能谱仪在测量样品前完成能量刻度和效率刻度。

4.测量方法：通过空样品盒本底、体标准源以及土壤样品的高纯锗γ能谱仪测量，采用相对比较法^[6]，定量分析土壤中天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和人工放射性核素¹³⁷Cs的比活度。测量空样品盒本底、体标准源时，其相对探测器的位置与测量土壤样品时相同。为了减少测量过程中的统计误差，将土壤样品和空样品盒本底测量活时间均设置为72 h，通过长时间测量获得足够计数，以减少统计误差。

5.测量结果及其不确定度：土壤样品中放射性核素的比活度计算公式如下：

$ A=A_{0} \cdot \frac{N / t-B}{N_{0} / t_{0}-B} \cdot \frac{1}{M} $

(1)

式中，A、A₀为样品中、体标准源中核素的比活度，Bq/kg；N、N₀分别为土壤样品中、体标准源中γ射线特征峰净计数；t、t₀分别为土壤样品、体标准源测量的活时间，s；B为本底峰净计数率，计数/s；M为样品质量，kg。

测量结果的不确定度参照国家标准^[7]中给出的方法，A类不确定度是由统计计数引入的不确定度，B类不确定度主要由体标准源的不确定度贡献，取k=2。

6.质量控制：本实验室已经建立了一套较成熟的质量控制措施^[8]，实验人员严格掌握样品处理和测量的实验条件。实验室用高纯锗γ能谱仪使用可溯源的体标准源进行能量、效率刻度，所用体标准源的基体材料、几何形状、密度与测量样品基本一致；高纯锗γ能谱仪定期进行计量检定部门检定，保证设备的技术指标满足测量要求；2017—2018年参加由中国疾病预防控制中心组织的全国放射性核素γ能谱分析能力比对考核工作并分别取得优秀和合格的成绩。

结果

1. 2017—2018年北京地区土壤中天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的比活度：结果列于表 1。2017年北京地区19份土壤样品中，²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度范围分别为: 18.0~29.5、24.4~40.2、504~1221 Bq/kg，平均值分别为23.9、31.2、600 Bq/kg。2017年采集的I-1样品中⁴⁰K比活度最高为1221 Bq/kg，约是同年样品平均值的2倍，略高于既往北京地区环境本底调查⁴⁰K的最高值(1146 Bq/kg^[9])，但在全国环境本底调查范围内。

2018年北京地区19份土壤样品中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度范围分别为17.4~41.0、20.4~44.2、462~979 Bq/kg，平均值分别为24.1、31.7、578 Bq/kg。2018年采集的M样品中²²⁶Ra、⁴⁰K的比活度明显高于其他样品，均约是同年样品平均值的1.7倍，但仍处于既往北京地区环境本底调查范围内。

与2012年北京城区土壤的平均值(²²⁶Ra为22.0 Bq/kg、²³²Th为35.9 Bq/kg、⁴⁰K为637 Bq/kg) ^[10]相比，2017—2018年北京地区土壤中²²⁶Ra的比活度略高，而²³²Th和⁴⁰K的比活度则略低，但总体上处于同一水平。

2.土壤中人工放射性核素¹³⁷Cs的比活度：图 1为采集的38份土壤样品中人工放射性核素¹³⁷Cs的比活度。从图 1可见，2017年土壤样品中人工放射性核素¹³⁷Cs的比活度范围为0~5.48 Bq/kg，平均值为1.21 Bq/kg，其中B、G、L采集的3份土壤样品中均未检出¹³⁷Cs(低于探测下限0.17 Bq/kg，结果记为0)，I-2土壤样品中¹³⁷Cs比活度最高，约为平均值的4.5倍。

2018年土壤样品中人工放射性核素¹³⁷Cs的比活度范围为0~6.18 Bq/kg，平均值为1.21 Bq/kg，其中A、B、L采集的3份土壤样品中均未检出¹³⁷Cs(低于探测下限0.18 Bq/kg，结果记为0)，I-2土壤样品中¹³⁷Cs比活度仍为最高，约为平均值的5.1倍。

天津市城区8个公园土壤中¹³⁷Cs的平均值为3.3 Bq/kg^[11]，呼和浩特市城区土壤中¹³⁷Cs的平均值为1.62 Bq/kg^[12]，2011年北京地区土壤样品¹³⁷Cs比活度的平均值为1.24 Bq/kg^[13]，2017—2018年北京地区土壤中¹³⁷Cs的平均值低于以上调查值。

讨论

本监测结果显示，2018年采集的M样品中天然放射性核素²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的比活度与2017年的M样品相比均出现了明显增长，增长率分别为128%、69%、57%。2018年采集的I-1样品中⁴⁰K比活度略高于2018年样品平均值，但与2017年采集的同区域样品相比⁴⁰K比活度减少52%。²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K这3种核素都是长半衰期的天然放射性核素，出现上述结果差异较大的原因可能在于：①M采样点由于近年来水库水位上涨，原采样区域淹没于水位之下, 改变采样区域，因而土壤来源地有差异；原水库长期处于低水位状态，库区周边有些地区被开垦成耕地，灌溉以及农用化肥的施用会影响土壤中天然放射性核素的比活度^[14]。②I-1样品采自某一自然风景区山脚下，景区内地质构造复杂多样，采集土壤的成土母质多有不同，而土壤中天然放射性核素的比活度又与成土母质有关^[9]；另一方面，由于景区内人为铺设道路，还会受到外来填充土壤的影响。若要明确变化原因需扩大相应区县的采样区域并进行连续调查研究。

环境中人工放射性核素¹³⁷Cs的最大来源是20世纪五六十年代人类进行的大气层核试验，并已广泛分布到整个地球生物圈。另外核反应堆的意外事故，如切尔诺贝利核事故、福岛核事故以及核技术的相关应用也会向环境释放¹³⁷Cs，而且¹³⁷Cs易被土壤吸附和富集。本监测结果显示，北京各区土壤中¹³⁷Cs的比活度具有一定的差异，这可能与不同区域土质对¹³⁷Cs的吸附能力不同有一定的关系^[15]。I-2土壤样品中¹³⁷Cs的比活度连续两年均为最高，2017年为5.48 Bq/kg，2018年为6.18 Bq/kg，与2011年北京地区土壤样品¹³⁷Cs的最高值(6.01 Bq/kg)相比，在考虑放射性核素自然衰变的因素后，2017和2018年I-2土壤样品中¹³⁷Cs的比活度均略偏高, 但均低于2017年报道的天津市城区公园土壤中¹³⁷Cs的最高值(7.3 Bq/kg)以及呼和浩特市城区土壤中¹³⁷Cs的最高值(6.38 Bq/kg)，且处于20世纪80年代卫生部门对北京地区土壤中¹³⁷Cs的调查值范围内(0~90.2 Bq/kg)。总之，北京地区土壤中¹³⁷Cs主要来源为以往的核活动或核事故，其比活度在既往环境本底调查值范围内。

通过本调查积累了北京部分区域土壤环境放射性水平的基础数据，若要建立北京地区土壤本底数据库，尚需增加土壤样品的采样点、种类和数量，并对土壤放射性水平进行定期的、持续的监测，以便及时发现和控制土壤中的放射性污染，为准确评价北京地区环境放射性污染提供科学依据。

志谢 北京市各区县疾病预防控制中心协助采集了土壤样品

利益冲突  无

作者贡献声明  孟庆华负责样品处理和测量、数据分析及论文撰写；马永忠指导论文撰写和修改；王欢、孔玉侠负责样品的测量；娄云、白斌负责方案的设计