2. 核工业北京化工冶金研究院, 北京 101149
2. Beijing Research Institute of Chemical Engineering and Metallurgy, Beijing 101149, China
铀系是地壳中存在的最主要的天然放射性衰变系。以天然放射性核素238U为起始核素的铀系放射性核素存在于地壳表面,成为构成地表辐射重要组成部分。氡(222Rn)是铀系衰变链中镭(226Ra)的衰变产物, 氡衰变产生一系列半衰期较短的放射性核素,统称为氡短寿命子体,简称氡子体。室外空气中氡及氡子体是天然辐射本底的构成成分,也是辐射环境质量监测内容。室外空气中氡的来源主要是地表土壤岩石中氡的析出,室外空气中氡及氡子体浓度水平受局域地区地质和地理环境因素以及气象因素影响,具有一定的区域特性[1-3]。近年来,大气中氡和氡子体作为放射性示踪剂在大气污染物输运,扩散,气溶胶粒子运移等大气科学领域也有着越来越广泛应用[4]。
在过去的半个多世纪里, 包括我国在内的世界多国开展了室外空气中氡及其子体浓度的广泛测量研究[3, 5-7]。早期,鉴于测量技术限制,我国开展的全国天然放射性水平调查中,氡及氡子体浓度测量采用的是短期或瞬时抓取采样测量方法[8-9]。鉴于空气中氡及子体浓度随气象条件等因素影响处于实时变化, 对于以研究变化规律为目的的测量,采用在线连续测量手段更能准确反映大气氡及子体浓度的变化规律,得到的测量结果也更具有代表性。
为了解和认识北京地区室外大气环境中氡及氡子体浓度水平,分析变化规律及影响因素,本研究采用成熟的商用大气氡及氡子体连续测量装置,开展了为期1年的连续监测。
材料与方法1.监测仪器:本研究采用的商用仪器室外大气氡及子体浓度连续测量装置(赛睿环仪,北京)。大气氡浓度连续测量仪(AMR-Pin01型)是采用Si-PIN为探测元件的静电采集式氡测量仪,静电采集腔体积为16.8 L,采样流速为2 L/min。测氡仪配置有独特的膜式干燥系统,气体流经该系统时被自动干燥,从而达到满足在野外环境无人值守状态下长期稳定连续工作要求。该仪器自动测量和记录保存数据,在测量周期为60 min时,氡浓度探测下限为0.21 Bq/m3。
氡子体浓度连续测量采用同一公司生产的RPM-SF01型氡子体测量仪。该仪器以400 mm2 PIPS为探测元件,采用PTFE滤膜,为有效增加探测灵敏度和消除α粒子自吸收影响,采用自动步进走纸模式进行气溶胶采集。采样流量为2 L/min,测量周期为60 min时,氡子体浓度(equilibrium equivalent concentration, EEC)探测下限为0.2 Bq/m3。
测量装置搭配定制的全天候野外机柜、供电和通讯系统,实现了野外环境无人值守条件下在线连续测量和测量数据的实时远程传输。为确保测量质量,本研究使用的3套氡及其子体浓度连续测量装置,均在国家计量科学院氡室进行了检定和校准,持有有效的检定证书和校准证书。
2.实施方案:北京市西北高、东南低,西部为太行山脉,北部为燕山山脉,山区多属中低山地形,整体而言位于华北陆块内,为典型暖温带半湿润大陆性季风气候[10]。测量观测地点选择除考虑气象条件、地理因素、功能区划分和人口密度等因素外,还要求观测点四周开阔,远离高层建筑,无局地湍流形成,具有环境代表性。在实现条件上则要求有稳定电源供应和安全防护隔离,确保测量装置长期正常工作。
依据上述布点考虑的因素和原则,本研究在北京市市区和郊区选取了3处观测地点,分别坐落在海淀区、通州区和顺义区,3个观测点近似等边三角形分布,彼此相距约50 km。测量期2018年9月至2019年8月。
结果1.氡和氡子体浓度测量结果:对3个观测点为期1年的室外空气中氡和氡子体浓度连续测量数据进行了有效数据核实筛选,在此基础上对每测量周期所对应的平衡因子F值进行了计算。3个观测点氡浓度有效数据率平均约为99.0%,EEC有效数据为90.6%,F值有效数据为89.6%。3个观测点的氡浓度、EEC和F值以及其平均值列于表 1中。
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表 1 北京地区室外空气中氡及氡子体浓度年平均值(Bq/m3,x±s) Table 1 Annual average values of radon and its progeny in outdoor air in Beijing(Bq/m3, x±s) |
从表 1可以看出,3个观测点之间,氡浓度、EEC和F值的年平均值略有不同,考虑到数据标准偏差,可以判断3个观测点之间没有显著的浓度水平差异;以3个观测点的平均值代表北京地区平均水平:室外氡浓度、EEC和F值的年平均值分别为(10.9±4.9) Bq/m3、(5.8±3.4) Bq/m3和0.52±0.19。本研究得到的室外氡及氡子体浓度与多年来推荐的我国室外空气中氡及氡子体浓度典型值(14和8 Bq/m3)[11]相比偏低。
2.室外空气中氡及氡子体浓度日变化规律:将测量数据以每日0~24 h为横坐标轴,求算全年每天每时间段的平均值,即可得到氡浓度和氡子体浓度的日变化结果,图 1是3个观测点测量数据年平均结果的24 h内时间分布图。图 1中,氡浓度与EEC浓度二者有相同的类似正弦曲线的日变化规律,每日最高值出现在清晨时段,最低值出现在下午黄昏时段。没有观察到平衡因子有类似的日变化规律。
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A.氡浓度;B. EEC浓度 图 1 北京地区室外空气中氡及氡子体浓度日变化规律 A. Radon concentration; B. EEC concentration Figure 1 Diurnal variation of radon and its progeny in outdoor air in Beijing |
3.室外空气中氡及氡子体浓度年变化规律:由图 2可见,北京地区室外空气中氡及氡子体浓度最低值出现在春天(4~5月)的概率比较大,最高值出现在早冬季节的11~12月和1月的概率比较大。
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注:EEC.氡子体浓度 图 2 北京地区室外空气中氡及其子体浓度月变化规律 A.氡浓度;B. EEC浓度 Figure 2 Monthly variation of radon and its progeny in outdoor air in Beijing A. Radon concentration; B. EEC concentration |
图 3是平衡因子的月变化规律。从图 3可见,月平均值的最低值出现在5~6月,最高值出现在9~11月。
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图 3 北京地区室外空气中平衡因子月变化规律 Figure 3 Monthly variation of equilibrium factor in outdoor air in Beijing |
讨论
室外空气中氡及氡子体浓度受地表析出率及气象条件等诸多环境因素影响,是时时变化的物理量,既有日变化规律,也随季节变化而变化。本研究结果提示,开展长期连续测量不仅可以获取有代表性的浓度水平数据,还能够获取详细的影响因素信息,是研究变化规律的有效手段。
为期1年的北京地区室外空气中氡及氡子体浓度连续测量结果表明,氡浓度年平均值为(10.9± 4.9)Bq/m3,EEC浓度年均值为(5.8±3.4)Bq/m3,平衡因子年均值为0.52±0.19。至今为止,我国室外空气中氡及其子体浓度测量多为抓取式采样测量,文献报道,我国室外空气中氡及其子体浓度的典型值为14和8 Bq/m3,平衡因子典型值为0.6[11]。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR) 2000年报告给出的世界均值是10和6 Bq/m3[2]。可以看出,本研究测量结果与世界均值水平接近,低于我国典型值。需要说明的是我国典型值是全国均值,是通过抓取取样方法得到的。
本研究观察到了室外空气中氡及氡子体浓度清晰的日变化规律,类似的日变化规律无论是在意大利[6]还是在我国香港[12]均有报道,这种规律是由于周而复始的日照作用导致地表空气温度变化,进而产生纵向空气对流扩散运动导致的。没有观察到平衡因子有类似的日变化规律,如上所述,平衡因子是EEC与氡浓度的比值,其主要受大气扩散状态影响此规律与国内外类似测量研究报道的日变化规律相同。
本研究观测到了季节变化规律,即春季多风,大气稳定度低,浓度水平较低,秋冬季大气稳定度高,浓度水平相对偏高。室外大气氡及其子体浓度主要受局域地区大气扩散速率影响,与大气稳定度密切相关。北京地区室外空气中氡及其子体浓度的季节变化规律与检索到的意大利[6]和罗马尼亚[13](夏季低冬季高)、或我国香港[12]和青岛[14](受季风影响显著)等地的季节变化规律均不同,具有北京地区局地气候影响特征。
平衡因子是空气中氡子体浓度EEC与氡浓度的比值,是表征二者之间放射平衡状态的数值,主要受局域地区空气气团扩散速率等环境因素影响。本研究观测到了春季平衡因子较低、秋季较高的现象,此现象同样是大气稳定度影响的结果。此结果提示,在实际工作中,从氡浓度推算EEC浓度时,平衡因子数值的选择应该谨慎。北京地区室外空气中偏低的年均F值,是否说明该地区年均风速偏高导致扩散状态良好,还有待核实。
利益冲突 无
作者贡献声明 高鹏负责撰写论文;王毅、宋志艳、孙雪云协助实验和处理数据
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