人类日常膳食会食入一定量的放射性核素，摄入的核素在体内按照衰变规律释放出不同种类的射线，对机体产生内照射。国家相关部门对食品放射性污染监测非常重视，于20世纪七八十年代对沿海海产品和陆生食品进行放射性调查^[1-2]，近年来又对核电站周围^[3-5]和铀矿山周围^[6]食品进行放射性核素污染监测。本研究对2018年采集的云南省20个县(区)大米和玉米样品放射性核素进行了调查和分析，得到其现阶段放射性水平，充实了云南地区食品放射性水平基线数据，评估了其对居民产生的健康风险。

1.样品采集：采集的样品覆盖我省全部16个州(市)，分布于20个县(区)，由种植户家中采集当年产脱壳大米和玉米干样，采样地点信息见表1。采样点地形根据文献[7]来确定。共采集32份样品，包括16份大米样品和16份玉米样品。每份样品采集10kg，实时对所采样品进行双份标识和编号，并填写采样记录表，记录采集样品名称、采集时间、采集地点、样品净重及采样人等信息。

表 1(Table 1)

表 1 云南大米和玉米采样地点 Table 1 Sampling locations ofrice and corn in Yunnan 采样地点 样品 采样点地形 楚雄州姚安县 大米、玉米 半山半坝区 大理州洱源县 大米、玉米 半山半坝区 曲靖市沾益县 大米、玉米 坝区 丽江市玉龙县 大米、玉米 山区 保山市隆阳区 大米、玉米 半山半坝区 红河州蒙自市 大米 半山半坝区 红河州弥勒市 玉米 半山半坝区 昭通市昭阳区 大米、玉米 半山半坝区 玉溪市红塔区 大米、玉米 半山半坝区 德宏州芒市 大米、玉米 半山半坝区 版纳州勐海县 大米 半山半坝区 版纳州景洪市 玉米 坝区 临沧市双江县 大米 山区 临沧市永德县 玉米 山区 普洱市墨江县 大米、玉米 山区 文山州广南县 大米 山区 文山州文山市 玉米 半山半坝区 怒江州泸水县 大米、玉米 山区 迪庆州维西县 大米、玉米 山区 昆明市东川区 大米、玉米 山区

表 1 云南大米和玉米采样地点 Table 1 Sampling locations ofrice and corn in Yunnan

2.仪器设备：γ谱仪测量系统由BE3830 A型高纯锗探测器(美国堪培拉公司)、DSA-1000型数字多道分析器(美国堪培拉公司)、777型铅室和计算机组成，探测器相对效率为32.1%，对⁶⁰Co 1 332 keV γ射线的能量分辨率为1.75 keV，能量响应范围3 keV～3 MeV，峰康比≥60.9∶1；探测器位于壁厚11.5 cm、内腔Φ30.7 cm×40.4 cm的复合屏蔽铅室内，50～2 000 keV积分本底为149 计数/min。

3.能量刻度标准源和效率刻度标准源：测量样品前，先用含有核素²⁴¹Am、¹³⁷Cs、¹⁵²Eu、⁶⁰Co的混合能量刻度标准源(证书编号：DYhd2014-0056，标准源编号：ZTHR20130625)进行能量刻度，刻度范围为40～2 000 keV；再用含有²⁴¹Am、¹⁰⁹Cd、⁵⁷Co、¹³⁹Ce、¹³³Ba、⁵¹Cr、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁸⁸Y、⁶⁵Zn、⁶⁰Co、²²Na、⁴⁰K的大米粉监测效率校准源(证书编号：15N2LXLSH1101)进行全能峰效率刻度，该效率刻度标准源的基质材料、几何尺寸、质量密度与待测样品基本一致。

4.样品处理与测量：依据国家标准^[8-11]中提供的方法进行样品处理与测量。将采集的大米、玉米粒除去砂粒、灰土等杂物，经高速粉碎机粉碎，转移至105～110℃烘箱中烘干至恒重，过筛后装入型号PE2000马林杯中，手工压样成型，称净重。将称重后的样品进行封样，密封、放置3～4周，待放射性衰变链基本平衡后再置于γ能谱仪上测量。在测量样品之前，先将干净的与效率刻度标准源盒规格一致的空样品盒放置到γ能谱仪探测器上，测量时间260 000 s，得到本底。

5.活度浓度计算：根据Genie-2000谱分析软件，得到目标核素的特征峰计数。按下式计算样品中第j种核素的活度浓度Q_j(Bq/kg)^[12]：

式中，A_ji为样品中第j种核素的第i个特征峰的全能峰净面积计数率，s^-1；A_jib为与A_ji相对应的特征峰本底净面积计数率，s^-1；P_ji为第j种核素发射第i个γ射线的发射概率；η_i为第i个γ射线全吸收峰所对应的效率值, 在能量刻度和全能峰效率刻度完成后，由效率刻度曲线得到；W为样品净重，kg；λ为第j种核素的衰变常数，s^-1，λ=ln2/T_1/2；T_1/2为第j种核素的半衰期，s；t为从采样到测量样品时刻的时间间隔，s。

6.仪器探测下限(LLD)：根据国家标准^[8]中方法，对于样品中核素活度浓度低于仪器探测下限者，给出仪器的探测下限值，它表示对某核素最小可探测比活度，置信度为95%，发生第一、二类错误概率为5%(相应K_α=K_β=1.645)，其计算公式为：

式中，t_b为本底测量时间，s。

7.质量控制：样品采集过程实时对所采样品进行双份标识和编号，填写采样记录表，记录采集相关信息。

按照国家标准中的方法，进行样品处理和测量；定期对γ能谱仪进行稳定性、能量刻度等进行核查以及国家计量部门检定；测量过程严格把控γ能谱实验室温、湿度等环境因素；检测人员定期参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所举办的放射性核素检测技术培训班，并连续多次参加全国放射性核素γ能谱分析比对考核工作，考核结果均为合格；所用能量刻度和效率刻度标准源均可溯源到国家计量部门。

1. 总体情况：云南省20个县(区)32份样品中仅能检出²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K和¹³⁷Cs 5种放射性核素，检出率分别为40.63%、21.88%、9.38%、100%和9.38%。大米样品中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K和¹³⁷Cs活度浓度均值分别为(0.416±0.403)、(0.045±0.034)、(0.030±0.013)、(28.4±18.8)和(0.014±0.019)Bq/kg，玉米样品中²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K活度浓度均值分别为(0.308±0.230)、(0.035±0.031)、(0.053±0.072)、(56.8±38.6)Bq/kg，¹³⁷Cs的活度浓度低于探测下限。大米样品中²³⁸U、²³²Th天然核素活度浓度水平稍高于玉米样品，²²⁶Ra、⁴⁰K天然核素活度浓度水平稍低于玉米样品，各采样点大米和玉米中核素活度浓度范围见表2。

表 2(Table 2)

表 2 云南省各采样点作物中放射性核素活度浓度范围[Bq/(kg，干重)] Table 2 Range of radionuclide activity concentration in crops at different sampling locations in Yunnan province [Bq/(kg，dry weight)] 样品 样本数 238U 232Th 226Ra 40K 137Cs 大米 16 0.132~1.265 0.024~0.136 0.027~0.081 16.9~99.4 0.006~0.071 玉米 16 0.132~0.771 0.024~0.144 0.027~0.298 21.2~116.2 ＜0.012 注：<探测下限(LLD)，对于低于探测下限的样品，取探测下限的1/2参加均值计算

表 2 云南省各采样点作物中放射性核素活度浓度范围[Bq/(kg，干重)] Table 2 Range of radionuclide activity concentration in crops at different sampling locations in Yunnan province [Bq/(kg，dry weight)]

2.大米中放射性核素活度浓度水平：16份大米样品有6份检出²³⁸U，其最大值为1.265 Bq/kg；有5份检出²³²Th，其最大值为0.136 Bq/kg；有1份检出²²⁶Ra，其值为0.081 Bq/kg；⁴⁰K的活度浓度范围为16.9～99.4 Bq/kg，均值为(28.4±18.8) Bq/kg；有3份检出¹³⁷Cs，其值分别为0.039、0.043、0.071 Bq/kg。

3.玉米中放射性核素活度浓度水平：16份玉米样品有7份检出²³⁸U，其最大值为0.771 Bq/kg；仅有2份检出²³²Th，其值分别为0.079、0.144 Bq/kg；仅有2份检出²²⁶Ra，其值分别为0.298、0.173 Bq/kg；⁴⁰K的活度浓度范围为22.2～116.2 Bq/kg，均值为(56.8±38.6)Bq/kg；玉米样品中¹³⁷Cs的活度浓度均低于探测下限。

云南省位于我国西南部，地域辽阔，地形、地貌多样，地质复杂，可耕种土地较为分散，粮食中放射性核素水平地域性较强。同时，省内铜矿、铁矿、稀土矿等矿藏的开采，化肥施用以及灌溉条件的不同，都会对粮食作物中放射性核素的含量造成差异^[12-13]。为全面掌握云南省粮食环境质量状况和核素水平的变化, 提高食品安全与人体健康水平，亟需对上述因素对省内主要粮食作物(如大米、玉米)带来的影响进行深入研究，以加强食品安全监督，保障人们群众健康，并为辐射环境管理以及辐射污染防治提供科学依据。

从本调查结果可知，20个县(区)32份样品中仅有3份大米样品检出微量¹³⁷Cs，未检出其他人工放射性核素。大米中微量的¹³⁷Cs可能与其生长环境有关，人工放射性核素¹³⁷Cs来源于历史上大气核试验、核电站事故以及其他核事故而释放到大气中形成的放射性烟尘或落下灰，在植物根部和叶片的吸附作用下，烟尘和土壤中的¹³⁷Cs转移到植物体内。云南省20个县(区)大米和玉米样品中4种天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K以及人工放射性核素¹³⁷Cs放射性水平与其他省份报道^[3-5]相当，低于GB 14882-94《食品中放射性物质限制浓度标准》^[14]中规定的限值，处于我国正常本底范围内，食入后不会对居民的健康造成影响。

本次调查采取随机抽样，由于研究条件等原因的限制，样品采集的覆盖范围有限，得到的数据不够多，在今后条件宽裕情况下会继续充实实验数据。另外，不同采样点地形是否会带来检测结果的差异，留待以后进一步讨论和分析。

志谢 感谢云南省科技厅基础研究计划青年项目(2017FD005)对本研究的支持；感谢中国疾病预防控制中心辐射安全所拓飞主任给予的论文修改意见

利益冲突  本研究由署名作者按以下贡献声明独立开展，未接受有关公司的任何赞助，不涉及各相关方的利益冲突

作者贡献声明  朱银莹负责样品采集、现场处理、数据分析、论文撰写；牟胜和樊芳负责实验室样品检测和论文修改；武国亮负责指导论文的撰写