三门核电站位于浙江省台州市三门县，是秦山核电站之后，在浙江省建设的第二座核电站。2018年4月25日开始首次装料，6月29日1号机组并网成功^[1]。核电作为清洁能源，已经成为我国能源结构的重要组成部分^[2]。核裂变过程中会产生放射性废物，如⁹⁰Sr、¹³⁷Cs等以气态或液态的形式释放到核电厂外围环境^[3]。¹³⁷Cs半衰期较长，是环境监测的重要人工放射性核素。为了准确评价核电站运行的安全性，评估核电站对周边环境和公众健康的影响，本研究从2015—2019年对核电站周围环境辐射累积剂量及海水海产品中¹³⁷Cs进行监测，为三门核电站潜在放射性污染评估提供关键性基础数据，为公众防护对策研究提供参考依据^[4-5]。

材料与方法

1.环境辐射累积剂量监测点设置：在三门县全境，以核电站为中心，分别在半径0~10、10~20、20~30、>30 km内均匀设置监测点，共计60个监测点，将LiF(Mg，Cu，P)粉末装入密封容器中，容器不具备屏蔽功能。将容器露天悬挂于距离地面约2 m高的树干上，每个季度为1个监测周期。每个周期结束后统一收回进行测量。

2.海水及海产品样品采集及预处理：海水样品自2015—2019年，每年以核电站为中心，分别在距离0~1、1~3、3~5 km扇形海域随机选取两个点，采集海水样品。海产品样品自2015年至2019年，选取3种三门县居民日常食用的海产品：紫菜、带鱼、鲻鱼，采集的食品分别进行清洗、干燥、炭化、灰化等预处理操作^[6]。见表 1。

3.仪器：环境辐射累积剂量测量采用北京防化研究院生产的RGD-3B型热释光剂量仪，退火炉为北京防化研究院C型热释光精密退火炉。海水和海产品中¹³⁷Cs测量采用北京核仪器厂生产的BH1216Ⅲ型二路低本底α/β测量仪，其他仪器包括石墨电热板(YKM-400C，长沙永乐康仪器设备有限公司)。

4.检测方法：环境辐射累积剂量依据GB/T 10264-2014《个人和环境监测用热释光剂量监测系统》进行监测分析。海水样品2016年11月前后分别依据GB 6767-86 《水中铯-137放射化学分析方法》和HJ 816-2016《水和生物样品灰中铯-137的放射化学分析方法》进行检测分析。海产品样品2016年9月20日前后分别依据GB 14883.10-94《食品中放射性物质检验铯-137的测定》和GB 14883.10-2016《食品安全国家标准食品中放射性物质铯-137的测定》进行检测分析。

5.试剂：无水乙醇(分析纯，安徽安特食品股份有限公司)，硝酸铵、盐酸、过氧化氢、硝酸、冰乙酸(分析纯、上海凌峰化学试剂有限公司)，柠檬酸钠、氢氧化钠[分析纯，西亚化学科技(山东)有限公司]，水(符合GB/T 6682-2008规定的二级水)。

6.标准源：¹³⁷Cs标准溶液，比活度为14.7 Bq/g，证书编号：DYhd2018—0052。

7.质量控制措施

(1) 环境辐射累积剂量：每次元件布放前对其进行退火，控制残余剂量，测量时严格按照仪器操作规程; 每年委托浙江省计量科学院对探测系统进行检定刻度; 每年参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国外照射个人剂量盲样比对，结果多次优秀。

(2) ¹³⁷Cs核素测量：低本底总α总β测量仪处在检定周期内，检定合格。使用的低本底总α总β测量仪在检测样品之前，均使用电镀源、标准源对仪器进行效率刻度和校正，仪器本底测量时间为10个周期，每个周期100 min。取10%样品进行平行样分析，平行样测量值应在允许误差范围内。检测结果定期与γ谱仪检测结果进行比对。以本研究所选的标准方法检测¹³⁷Cs时，如存在¹³⁴C_S、¹³⁶Cs、¹³⁸Cs、¹³¹I等核素会干扰测定，检测前必须加以排除。¹³⁷Cs检测前先用γ谱仪测量鲜样中的¹³⁴Cs、¹³⁶Cs、¹³⁸Cs，结果均低于探测下限，γ谱仪测量测量完毕后将样品再放置1个月以消除¹³¹I的影响。

结果

1.环境辐射累积剂量：核电站运行前后，三门县环境辐射累积剂量的监测结果见表 2。表中的数据为所有采样点的平均环境辐射累积剂量，结果为0.321~0.411 mSv。

2.海水中¹³⁷Cs放射性水平：海水样品中¹³⁷Cs活度浓度结果见表 3。从表 3可知，核电站周围5 km范围内海水中¹³⁷Cs活度浓度范围为0.579~2.119 mBq/L。每年的均值分别为(1.179±0.122)、(1.131±0.376)、(1.441±0.438)、(1.150±0.229)、(1.340±0.421)mBq/L。

3.海产品中¹³⁷Cs放射性水平：2015—2019年，海产品样品中¹³⁷Cs活度浓度结果见表 4。从表 4中可知，紫菜、带鱼、鲻鱼中¹³⁷Cs的活度浓度分别为0.498~0.672、0.399~0.493、0.267~0.371 Bq/kg。

讨论

核电是安全、清洁的能源，对环境的影响比煤电站小^[7]，但是前苏联切尔诺贝利核电站和日本福岛核电站^[8]事故造成的环境辐射污染和人员伤亡，令核电站周边居民谈核色变，十分担忧环境中放射性水平变化及其对健康的影响。为此，大量科研人员对现有核电站进行了调查研究^[9-11]。

核电站运行时，核裂变过程中会产生放射性废物，以气态或液态的形式释放到核电厂外围环境，造成环境辐射污染，因此，对于核电站所在的三门县进行环境辐射年累积剂量的检测是非常有必要的。本研究结果显示，2015—2019年核电站周围环境辐射累积剂量范围为0.321~0.411 mSv，与2011—2014年三门核电站宁海毗邻区域的环境辐射年累积剂量(1.040±0.044)mSv^[12]研究结果一致，处于本底水平。

¹³⁷Cs进入人体后主要滞留于骨骼和肌肉组织中，可能会对人体产生损伤。因此，有必要对放射性核素¹³⁷Cs进行长期监测。2015—2019年核电站周围5 km范围内海水中¹³⁷Cs活度浓度范围为0.579~2.119 mBq/L。每年的平均值分别为(1.179±0.122)、(1.131±0.376)、(1.441±0.438)、(1.150±0.229)、(1.340±0.421) mBq/L。监测结果与山东海阳核电站运行前(< 0.64~2.86 mBq/L)^[3]及广西防港城核电站运行后(0.54~1.10 mBq/L)^[13]的水平相当，处在1995—2009年我国东海海域海水中¹³⁷Cs的调查范围(< 0.5~9.5 mBq/L) ^[14]，每年¹³⁷Cs的活度平均值接近1995-2009年的均值(0.9 mBq/L) ^[14]。

海产品是三门县居民重要的食物来源，海产品中的放射性安全问题也日益引起当地居民的关注，因此对当地居民经常食用的海产品中的放射性物质进行监测和研究亦是非常必要的。2015—2019年核电站附近海域紫菜、带鱼、鲻鱼3种海产品样品中¹³⁷Cs的活度浓度范围分别为0.498~0.672、0.399~0.493、0.267~0.371 Bq/kg，均低于《食品中放射性物质限制浓度标准》指导值^[15]，与我国东海海产品中浓度水平处于同一量级^[16]。

本研究中，2015—2019年核电站附近环境辐射年累积剂量、海水和海产品中¹³⁷Cs活度的监测数据虽有一定的波动，但是都处于本底水平未见异常升高，产生波动的原因可能与检测仪器波动、采样偏差以及洋流稀释等有关。监测数据表明，三门核电站的运行未使周围环境辐射年累积剂量升高，也未使海产品体内及海水中放射性核素¹³⁷Cs含量的升高，客观地反映了三门核电站在控制气态、液态流出物安全方面技术良好。检测到的¹³⁷Cs核素主要来源于上世纪大气层核试验及核事故的扩散。

利益冲突  本文由署名作者按以下贡献声明独立开展，不涉及各相关方的利益冲突

志谢 感谢三门县卫生健康局祁先群、三门县疾病预防控制中心林咸镯、杨盛旭、郑涛涛等对本研究的大力支持和奉献；感谢浙江省疾病预防控制中心疾控英才孵育项目对本研究的资助

作者贡献声明  曹艺耀、王鹏负责实验组织、数据整理分析、论文撰写和修改；宣志强、王子友负责组织协调；俞顺飞、赖忠俊负责食品灰化处理、食品检测；郦依华、赵尧贤、罗进、任鸿负责食品采集及预处理