天然放射性核素自地球诞生时便存在于自然环境中。通常这些放射性核素所致人体的辐射剂量是本底的一部分，不需防护。然而，由于人类活动，部分天然放射性活度较高的矿物被带入到与人类生活息息相关的消费品中。有些消费品中被人为添加了天然放射性活度较高的物质，如为增加负离子产生率而添加含放射性矿石的保健用品，添加铀的化妆品或添加钍的汽灯纱罩等^[1-2]。这些放射性活度相对较高的消费品可能会给公众带来一定的辐射风险。近年来在海关口岸，消费品中放射性超标事件时有发生，涉及到的消费品类型有布料、枕头、水杯、陶瓷制品、卫生用品、车用防臭包等^[3]。GB 16353-1996《含放射性物质消费品的放射卫生防护标准》虽给出了剂量限值^[4]，但没有具体的剂量评估方法。由于消费品种类繁多，照射情形复杂，用现有外照射剂量估算方法难以准确评估消费者所受到的辐射剂量。

本研究选取已被口岸监管部门截留的3种放射性核素含量较高的布料，基于国际放射防护委员会(ICRP)男性参考人体素模型开展蒙特卡罗模拟计算，对布料所致消费者人体皮肤年当量剂量及年有效剂量进行估算，并与现行剂量限值比较。

材料与方法

1.仪器设备：测量仪器为美国ORTEC公司的高纯锗(HPGe) γ能谱仪，型号为GMX40P4，多道型号为Dspec-jr-2.0。谱仪能量分辨力为1.7 keV (⁶⁰Co 1 332 keV)，对3″×3″NaI(Tl)探测器的相对探测效率为40%。铅室的壁厚12 cm，高为63 cm，直径为50 cm。谱仪能量刻度采用石材放射性刻度源(刻度源编号：GSB 05-1953-2005)进行刻度，效率刻度采用γ能谱仪相配套的无源效率刻度软件Gammacalib。谱仪定期由上海市计量测试技术研究院检定，合格。

2.样品处理与测量：本研究中样品来自口岸监管部门检查中发现的放射性较高的纺织品，共3种，分别为毛毯、红色布料和黑色布料，均已被限制，未进入市场。

先将样品剪碎，使用液压制样器将样品放入测量盒(ϕ75 mm×75 mm)中压实并密封，然后称重并计算压实后样品密度。密封4周后，用完成能量刻度和效率刻度的γ能谱仪测量样品，测量时间为80 000 s。本底测量时间为80 000 s。计算样品中²³⁸U、²³²Th和⁴⁰K 3种核素的比活度^[3]。

3.蒙特卡罗模拟

(1) 软件与人体模型：利用MCNPX 2.5.0软件^[5]开展蒙特卡罗理论计算。在软件中构建放射源与参考人模型，设置放射源项与剂量记录卡进行剂量计算。人体模型采用ICRP 110号报告男性参考人体素模型^[6]，身高176 cm，体重73 kg。

(2) 照射情形和几何模型：因布料可制成窗帘、床上用品或者衣物等用品，其中与人接触时间较长的是床上用品和衣服，于是，本研究选择这两种用品，考虑全身上覆盖和四周包裹两种照射情形。本研究分别研究铀系、钍系和⁴⁰K衰变的光子和电子所致人体吸收剂量，考虑电子这种弱贯穿辐射所致剂量随距离变化显著，而理论几何模型中，样品与皮肤没有贴合，这里将样品与人体之间的部分设置为真空，近似模拟贴身照射。

(3) 参数设定：对于铀系、钍系的光子/电子，其能谱按发射概率设置^[7]。粒子在放射源样品中位置随机，方向各向同性发射。样品密度根据实测结果取值。通过增减样品的厚度来实现不同质量的消费品所致人体剂量。根据实际衣服或床上用品使用质量，样品厚度选择3种理论厚度，分别为0.02、0.20、0.70 cm，覆盖范围为从头到脚，对应质量分别约为202、2 031、7 197 g(四周包裹)，135、1 353、4 778 g(上覆盖)，这些质量基本涵盖实际的使用量。

(4) 年剂量估算：计算得到铀系、钍系和⁴⁰K中平均单个光子/电子所致人体器官/组织吸收剂量，再乘以某样品中该核素的总活度及一次衰变平均发射γ/β射线数，即可得到该种核素所致人体的器官/组织吸收剂量率。对于光子和电子，辐射权重因子为1，因而可以得到器官/组织当量剂量率，根据ICRP 103号报告^[8]最新组织权重因子，加权求和，得到单位时间所致人体全身有效剂量。从辐射安全考虑，本研究对于年接触时间更偏保守来估计，按照8 h/d×365 d的照射时长来估算年剂量，得到各样品所致人体皮肤的年当量剂量和年有效剂量。

(5) 误差与粒子数：对于一种照射情形需计算6次，分别对应铀系、钍系和⁴⁰K衰变的光子/电子。为了使剂量计算结果误差在5%以内，对于光子，总模拟粒子数为2×10⁶个。对于电子，能量主要沉积在相对浅表的位置，因而皮肤剂量很快就收敛，而对于深部器官/组织，虽然误差大一些，但其剂量低，对有效剂量的贡献也低，总模拟电子数为5×10⁷个。

结果

1.比活度测量结果：压实的布料密度约为0.35 g/cm³。每种样品重复测量8次取平均值，结果列于表 1。根据GB 18871-2002规定，²³⁸U、²³²Th^[9]和⁴⁰K的豁免值分别为：10⁴、10³和10⁵ Bq·kg^-1。与此相比，3种样品中²³²Th的结果均超过了豁免值，其余两种未超。²³²Th具有较高的放射性活度，有必要评估其所致外照射辐射剂量。

2.皮肤剂量和有效剂量的蒙特卡罗估算：不同放射源模型照射时，所致人体皮肤年当量剂量与有效剂量结果列于表 2，3。样品质量从135 g至7 197 g变化范围内，每天8 h密切接触的保守估计情形下，这3种布料使用所致人体皮肤的年剂量当量范围为155.41~9 028.61 μSv，年有效剂量范围为11.91~1 234.44 μSv。

讨论

随着消费品中放射性比活度超豁免水平的事件频发，为保护公众健康与安全，需对含放射性核素的消费品进行辐射安全检测与剂量评估。本研究选取了口岸监管中发现的比活度超标的3种布料样品。为了提升布料负离子产生率而添加放射性矿石，带来放射性水平升高。本研究测量结果可见，尤其²³²Th的比活度较高，分析原因为布料原料中添加了独居石、麦饭石等²³²Th含量高的石材。

由于消费品呈现的类型不同，对公众照射的情形也各异，包括不同的用量和时间等^[10]。除了评估γ射线所致人体外照射剂量外，当近距离接触时，β射线所致皮肤等浅表器官/组织的当量剂量也需评估。本研究分别考虑了铀系、钍系和⁴⁰K衰变的光子与电子所致人体吸收剂量。理论上，电子是弱贯穿辐射，其能量主要沉积在距离源更近的位置；光子能谱主要以强贯穿辐射为主，其能量沉积更符合强贯穿辐射的特点，本研究计算结果也与此相符。由本研究结果可见，电子对浅表皮肤的剂量贡献更大，而对全身有效剂量的贡献相对更小；光子所致有效剂量随样品质量增加而呈线性增加，而电子所致剂量随质量增加而增加的趋势逐渐放缓，因为当样品厚度增加时，自吸收效应增大。在厚度最小0.02 cm时，样品中的β射线由于其自吸收相对最小，所致皮肤剂量可达光子所致的约16倍。由于β射线的存在，当近距离接触这些布料时，皮肤剂量较高，加上光子的贡献，皮肤年当量剂量甚至达到9 028.61 μSv。可见，这些布料对人体所致皮肤剂量值得重视。

本研究计算的情形中，四周包裹、样品质量为202 g的情形可近似模拟制成衣服时的照射模型，考虑电子和光子的总贡献，3种布料所致最大皮肤年当量剂量可达665.68 μSv，年有效剂量最大为43.41 μSv。而上覆盖、样品质量为4 778 g的情形可近似模拟制成被子的照射模型，3种布料所致最大皮肤年当量剂量可达5 315.63 μSv，年有效剂量最大为860.46 μSv。消费品用量越多，接触时间越长，所致剂量越大。Lee等^[10]开展了多种含天然放射性消费品物质的剂量评估，发现床上用品虽然比活度不是最高，但由于使用质量大且接触时间长，因而所致年有效剂量最高(96.3 μSv)，单样品最高达到330 μSv。本研究年有效剂量比Lee等^[10]的略大，考虑原因为使用的照射模型覆盖了更多的人体表面，还考虑了电子所致剂量，以及消费品比活度等的不同。本研究中假设铀镭平衡，也给剂量估算结果带来一定不确定度。

按照GB 18871-2002^[8]规定，对于公众照射，年有效剂量限值为1 mSv，皮肤的年当量剂量限值为50 mSv。而GB 16353-1996^[4]细分了放射性消费品的种类为安全型和其他产品。其中，其他产品在正常使用条件下使用户个人受到的剂量限值为：年有效剂量0.005 mSv，皮肤年当量剂量5 mSv。并且参考欧盟委员会发布的新报告^[11]，计划对标准进行修订，除安全型产品以外的其他产品，在其日常使用过程中，所致人体的年有效剂量限值为0.01 mSv，皮肤年当量剂量限值为0.5 mSv。可见，对皮肤的剂量限值更为严苛。本研究中3种布料消费品均属于其他产品，特别是对于活度较高的毛毯样品，在本研究估算模型中，保守估计的用量和照射时长下，其所致人体皮肤和有效剂量均可能超过这些标准规定的限值。

从剂量评估结果可以看出，含放射性物质的消费品会对人体带来辐射危害。因此，相关的辐射安全需要引起有关部门及公众的重视，而消费品类的辐射安全评价方法是急需解决的问题。由于消费品与公众健康联系紧密，消费品的放射性所致人体剂量的快速检测与估算显得尤为重要，值得今后进一步研究。

利益冲突  无

作者贡献声明  孔燕负责课题设计、数据计算与分析、论文撰写和修改；张辉负责样品收集与测量；杨波指导论文的写作和修改。