核能的发展和广泛应用带来良好的经济和社会效益的同时，也对环境和公众带来一定的风险。历史上的多次大气层核爆炸^[1]、海洋核试验和核设施的废物排放都给海洋造成了污染，日本福岛核事故往大海里排放大量的液态放射性污染物，随着洋流扩散^[2-3]，对海洋生物和人类带来影响。浙江省海岸线总长为6 486 km，占中国的20.3%，沿海岛屿3 000余个，拥有我国最大、全球第四的舟山渔场，每年海洋捕捞量居全国第一，省内居民对海产品的消费量较大。浙江省本身是核电大省，福岛核事故污染、本省核电站运行中的排放是否会对浙江省沿海的海洋生物造成放射性污染，居民食用海产品是否给健康带来风险，这些都引起人们的极大关注。核事故或核电站排放的放射性污染物中¹³⁷Cs半衰期较长，是监测的重要人工放射性核素^[4-5]。

本研究对浙江省核电站周围海域、在建核电站周围海湾、海岛周围海域的海产品中放射性核素¹³⁷Cs的含量水平进行长期的监测，结合浙江省居民海产品消费量的调查，估算居民因食入所致内照射的年待积有效剂量，以期为浙江省食品安全保驾护航。

材料与方法

1.仪器设备：采用美国堪培拉公司的BE5030型宽能高纯锗(HPGe)γ能谱仪测量系统，配备DSA-1000型多道分析器，相对探测效率为53.4%，能量响应范围40 keV~10 MeV，8 h稳定性0.04%，对⁶⁰Co的1 332.5 keV能量分辨力为1.85 keV，铅室本底1.9计数/s。探头已由原厂无源效率刻度表征，分析软件为无源效率刻度软件LabSOCS V3.4和Genie2000 V3.4。

2.监测地区的选择：对照浙江省的地理情况和核电站布置情况，设置核电站周围、在建核电站周围、海岛地区等3种类型的监测地区，分别设在海盐地区(秦山核电站周围)、三门地区(在建三门核电站周围)、舟山地区(海岛地区)。

3.样品的采集：根据环境辐射监测中生物采样的基本规定(EJ/T 257-1990)^[6]，结合监测地区的区域海洋生物的种类和养殖捕捞情况，于2012—2018年间选择消费量最大的海鱼、海虾、海蟹、海贝、海藻等5种类型的海产品。

4.样品的制备：根据生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法(GB/T 16145-1995)^[7]附录A提供的方法进行制备，首先依据饮食习惯去除壳体、骨骼、内脏等部位，留下可食部分，在105℃条件下烘干，然后进行炭化和灰化，整个过程保持无明火状态，处理过程中记录鲜样、干样和灰样的质量。2012—2014年的监测样品采用灰化处理，灰样样品采用ϕ75 mm×H70 mm样品盒装样，2015—2018年采用干燥处理，干样样品粉碎至60目后采用PP1500型马林杯装样，根据拓飞等^[8]的研究表明马林杯干样和圆柱形灰样探测限在同一量级范围。

5.样品的测量：根据高纯锗γ能谱分析通用方法(GB/T 11713-2015)^[9]、农产品中¹³⁷Cs的测定无源效率刻度γ能谱分析方法(NY/T 2652-2014)^[10]等标准中的方法进行测量分析。将制备好的样品在γ能谱仪中进行测量，测量时间为80 000 s。根据样品盒的尺寸和样品的物理条件，使用实验室无源效率刻度软件计算相应的效率刻度曲线。海产品中的放射性核素¹³⁷Cs的比活度采用全能峰效率曲线法计算，见公式(1):

$ {C_i} = \frac{{{N_i}}}{{{\varepsilon _i}{P_i}WT{{\rm{e}}^{ - \lambda t}}}} $

(1)

式中，C_i为样品中i核素的比活度, Bq/kg；N_i为样品中i核素γ射线能量的特征峰扣除本底后的净计数；ε_i为样品中i核素γ射线的探测效率；P_i为样品中i核素γ射线的发射概率；W为样品质量，kg；T为样品的测量活时间，s；λ为核素的衰变常数，s^-1；t为从采样到测量时刻的时间间隔，s。

6.检测结果处理：在¹³⁷Cs检出结果计算时，未检出的样品以γ能谱仪探测下限值纳入计算。

7.浙江省居民海产品消费状况数据：浙江省疾病预防控制中心在2015年开展浙江省居民食物消费状况调查，区域包括1个海岛县区、8个沿海县区和11个内陆县区，采用调查过去12个月内消费频率的方法，在水产品类调查中对海鱼、海虾、海蟹、海贝、海带、紫菜及其相关制品的食用频次和平均每次食用量进行回忆性调查，对调查结果分为海岛地区、沿海地区和内陆地区分地区统计，计算全人群对各类海产品的平均消费量。由于缺少省内海产品流通的统计数据，不能对省内居民食用的海产品产地进行统计，在此假设：海岛、海边地区居民只食用本地产海产品，内陆地区居民只食用本省海域出产的海产品。

8.食入海产品所致待积有效剂量：在进行剂量估算前设置：①舟山地区、三门地区出产的海产品中¹³⁷Cs含量水平分别代表浙江省海岛、海边地区居民食用的海产品的¹³⁷Cs含量水平。② 3个监测点海产品¹³⁷Cs结果的平均值代表浙江省内地地区居民食用的海产品中的¹³⁷Cs含量水平。待积有效剂量(D)估算采用电离辐射防护与辐射源安全基本标准(GB 18871-2002)^[11]所提供的因子和估算方法，见公式(2)：

$ D = e\left( g \right) \times I $

(2)

式中, e(g)为食入单位摄入量所致待积有效剂量(本研究e(g)=1.3×10^-8 Sv/Bq)，Sv/Bq; I为1年内食入放射性核素¹³⁷Cs的摄入量，Bq。

9.质量保证：本研究所使用的仪器均定期在国家计量部门或其授权的计量站检定，无源效率刻度软件使用经计量校准的标准体源进行质量控制验证。从事监测的人员已参加专业培训，包括样品采集、预处理以及样品制备和测量分析，并经考核合格。本研究完成单位多次参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的实验室间γ能谱仪测量比对工作，比对结果均合格，并2次获得优秀。

10.统计学处理：实验数据采用SAS 9.2统计分析。不同类型海产品中¹³⁷Cs检出率之间采用χ²检验；不同类型、不同监测地区海产品的¹³⁷Cs含量水平和不同类型、不同地区的海产品消费量进行levene方差齐性检验。P＜0.05为差异有统计学意义。

结果

1.海产品分类检出率：在3个监测地区连续监测7年，共监测海产品102个，样品数量及¹³⁷Cs检出率分类统计结果列于表 1，总体检出率为35.3%(36/102)，其中海鱼类样品的检出率较高，为59.4%，其他样品检出率依次为海虾>海贝>海藻>海蟹。海鱼类产品的检出率与其他类型海产品经比较，差异有统计学意义(χ²=18.198，P＜0.05)，海鱼高于其他4类海产品。

2.海产品中¹³⁷Cs比活度监测结果：3个监测地区5类海产品连续7年(2012—2018年)监测¹³⁷Cs比活度的分类数量、检出范围和平均值列于表 2，全部样品检出结果值范围0.004~0.140 Bq/kg(鲜重)，其中舟山地区2018年鮸鱼样品的检出值最高(0.140±0.082)Bq/kg(鲜重)，全部检出结果值均远低于国家标准限值。样品按海产品分类两两比较，海鱼对海虾、海蟹的¹³⁷Cs比活度结果值差异有统计学意义(F=6.853，P＜0.05)。3个监测地区的海产品中¹³⁷Cs比活度结果值经比较，差异无统计学意义(P>0.05)。

3.不同地区居民海产品年消费量：浙江省海岛地区、沿海地区和内陆地区的居民对5类海产品的全人群人均年消费量列于表 3。

3类地区中5类海产品年消费量排序为海鱼>海虾>海蟹>海贝>海藻，各类海产品相应年消费量从高到低依次是海岛地区>沿海地区>内陆地区，海藻类海产品消费情况相反。经统计学分析，3类型地区之间海产品消费量差异有统计学意义(F=94.100，P＜0.05)。

4.食入海产品所致待积有效剂量估算：海岛地区、沿海地区、内陆地区居民1年内通过食入海产品摄入¹³⁷Cs所致内照射待积有效剂量，分别为3.03×10^-5、1.63×10^-5、3.38×10^-6 mSv，远远小于全球内照射所致待积有效剂量^[12]。

讨论

本研究分析了浙江省沿海地区不同类型监测地区中海产品¹³⁷Cs的含量水平，结合居民对海产品的消费量数据，估算了浙江省海岛地区、沿海地区和内陆地区居民全人群平均摄入¹³⁷Cs所致内照射待积有效剂量。

海产品中放射性核素¹³⁷Cs的含量水平与其生存的环境因素相关，如生长区域是否有污染源、污染扩散模式等因素有关，本研究中海鱼类海产品中¹³⁷Cs的检出率高于其他类型海产品，验证了海鱼通过食物链从其他海洋生物中摄取并富集¹³⁷Cs。海鱼的消费量高于其他4类海产消费量的总和，说明海洋中¹³⁷Cs放射性核素主要经海鱼的消费而转移给人类。

核电站的正常运行中释放的放射性核素扩散并沉降到周围海域中，监测海洋生物体内的放射性水平可以直观地反映出核电站对周围生物的影响。本研究中海盐地区监测结果与20世纪90年代末全国第2次海洋污染基线调查中杭州湾监测结果处于同一量级^[4]，而且3个代表性的监测地区海产品中¹³⁷Cs比活度差异无统计学意义，表明秦山核电站(海盐地区)的运行未使其周围海洋生物体内放射性核素¹³⁷Cs含量水平的升高，浙江省海产品中的¹³⁷Cs核素主要来源于历史核爆炸和核事故的扩散所致。浙江省沿海地区海产品中¹³⁷Cs含量水平监测结果与其他沿海省市的含量水平基本一致^[13-14]。

本研究考虑了浙江省3类地区居民自有的海产品饮食习惯，比国家标准^[15]的辐射防护参考人更加准确和客观。浙江省3类地区居民通过食入海产品摄入的¹³⁷Cs所致待积有效剂量差异较大，但是其最大值远远小于全球内照射所致待积有效剂量^[12]，人群剂量负担轻微，所带来的患癌风险几乎可以忽略不计，对居民健康不会造成影响。

综合而言，就目前浙江省的海产品放射性污染水平来说，食用海产品是对浙江省居民健康无害的。但随着沿海地区核电事业发展加快，为了更详实的基线数据，更准确地评价海洋放射性污染和辐射效应在生态系统中的影响，明确核设施运行和生态效应的因果关系，未来应该增加样品种类和监测频次，并建立长期有效的监测系统来积累沿海海洋生物体内放射性核素含量水平的基线数据，有利于海洋环境保护和核电事业的稳定发展，对于维护居民的健康和沿海经济的发展关系重大。

利益冲突 所有研究者未因进行该研究而接受任何不当的职务或财务利益，在此对研究的独立性和科学性予以保证
作者贡献声明 俞顺飞负责方案设计、样品采集、实验检测、数据分析和编写论文；曹艺耀、宣志强、李新星、赖忠俊负责样品制备和实验检测；章荣华负责浙江省居民消费量调查；赵三虎负责实验数据分析；赵尧贤负责实验质量控制；张庆负责论文指导和修改