放射性核素⁹⁰Sr是核电站运转的最常见的裂变产物之一，是核监测中重要的信号核素^[1]。放射性核素⁹⁰Sr属于纯β发射体，具有高毒性、亲骨性、长寿命等特点^[1-2]，其产生的高能β射线可对骨骼造血组织和骨骼组织产生较大辐射损伤^[3]。⁹⁰Sr一旦进入生态环境中即可在土壤、水、植物之间转移，并通过动植物食物链和饮水途径进入人体内^[4]。宁德核电站位于福鼎市太姥山镇牛郎岗村，于2013年4月正式商业运行。本研究调查了宁德核电站运行后2013—2017年间，核电站周围30 km范围监测区域内放射性核素⁹⁰Sr的放射性水平，并与核电站对照区域进行比较。

1.主要仪器及试剂：四路低本底α、β测量仪(MPC9604，美国ORTEC公司)，二-(2-乙基己基)磷酸脂(HDEHP)色层粉(60~80目，北京化工冶金研究院)，⁹⁰Sr-⁹⁰Y标准液(8.80 Bq/g，参考日期2016年4月21日，北京原子高科股份有限公司，证书编号16SY4B0004)，⁹⁰Sr-⁹⁰Y标准液(19.00 Bq/g，参考日期2018年8月20日，中国计量科学研究院，证书编号E130312)。

2.样品采集：本次调查共选择了6大类、30个品种的食品样品，分别在核电周围监测区域及远离核电的对照区域进行样品采集。主要是根据当地人口分布情况及当地居民膳食习惯，选择常见的谷类、薯类、杂豆类、蔬菜类、畜牧业肉类以及水产类。监测区域设置在核电站周边30 km范围内，并按当地主导下风向45°扇型区域内进行采样，监测区域主要包括距离核电3~15 km范围的太姥山镇(才堡村、太姥洋村、东埕村、下尾村、蒙湾村、积石和玉池)及2~15 km范围的硖门畲族乡(硖门村、渔井村、青湾村、斗门头村、柏洋村、东稼村)。按照同样的布点方式在核电站30~50 km范围或核电上风向和核电站不同海域作为对照区域，采集相同种类的对照样品^[5]。设为对照区域的乡镇包括在核电站30 km范围外的管阳镇(管阳村、徐陈村、章边村)、桐城街道八尺门村及与核电站不同海域的店下镇(海田村、溪美村、筼筜村、玉岐村)和沙埕镇小白鹭村。参照GB 16145-1996《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》中所提供的生物样品灰鲜比^[6]，采集0.5~5.0 kg鲜样样品用于⁹⁰Sr放射性比活度的测量分析。

3.⁹⁰Sr放射性比活度的测量分析：取采集的样品可食部位，经洗涤、晾干后准确称量鲜样重量，放入烘箱105℃烘干，样品经过炭化灰化，所得灰样样品^[7]，加入锶载体(50 mg/ml Sr²⁺)溶液和1.00 ml钇载体(20 mg/ml Y³⁺)溶液。灰样样品经过消解、浸取等预处理后，在pH 1.0的条件下，通过HDEHP色层柱吸附钇，再以1.0 mol/L盐酸溶液和1.3 mol/L硝酸淋洗色层柱后，以6 mol/L硝酸溶液解吸钇，以草酸钇沉淀的形式进行β计数的测量。样品中⁹⁰Sr的放射性比活度根据与其处于放射性平衡的子体核素⁹⁰Y的活度来确定^[8-10]。

4.质量控制：样品的采集、预处理及测量均严格参照国家标准规范进行。所有样品采取同一分离方法进行处理，样品平行样分析≥10%。分析人员多次参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的实验室间现场质量控制。利用标准物质进行实验室质量控制，以保证实验结果、人员操作的准确性，质量控制检测结果列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 标准物质质量控制结果 Table 1 Quality control results using certified materials 标准物质 参考值(Bq/g) 测量值(Bq/g) 准确率(%) 16SY4B0004 8.80±0.13 8.73 99.2 E130312 19.00±0.33 18.77 98.8

表 1 标准物质质量控制结果 Table 1 Quality control results using certified materials

1.谷类薯类及杂豆类：分别对宁德核电周围监测区域及对照区域采集的4个品种的谷类、薯类及杂豆类样品进行⁹⁰Sr放射性比活度分析，结果列于表 2。监测区域内谷类、薯类及杂豆类样品中⁹⁰Sr的放射性比活度范围为0.017~1.830 Bq/kg，平均(0.534±0.052)Bq/kg；对照区域谷类薯类及杂豆类样品中⁹⁰Sr放射性比活度范围为0.017~0.700 Bq/kg，平均(0.353±0.050)Bq/kg。分析结果可见，核电站监测区域的⁹⁰Sr放射性比活度均值与对照组相当。监测区域的地瓜米样品的⁹⁰Sr放射性比活度则高于对照区域，约为对照区域地瓜米样品的3倍。

表 2(Table 2)

表 2 谷类薯类及杂豆类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 2 90Sr concentrations in samples of cereals, beans and potatoes(Bq/kg, specific activity ± uncertainty) 样品名称 监测区 对照区 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 土豆 硖门乡 9~10 0.063±0.006 管阳镇 34~35 0.017±0.007 黄豆 太姥山镇 5~6 0.225±0.041 管阳镇 41~42 0.700±0.037 大米 太姥山镇 7~8 0.017±0.004 管阳镇 34~35 0.075±0.006 地瓜米 太姥山镇 10~11 1.830±0.032 管阳镇 35~36 0.621±0.032

表 2 谷类薯类及杂豆类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 2 90Sr concentrations in samples of cereals, beans and potatoes(Bq/kg, specific activity ± uncertainty)

2.蔬菜类：分别对核电周围监测区域及对照区域采集的10个品种的蔬菜类样品进行⁹⁰Sr放射性比活度分析，结果见表 3。监测区域内蔬菜类样品中⁹⁰Sr放射性比活度范围为0.021~0.318 Bq/kg，平均(0.173±0.040)Bq/kg；对照区域内蔬菜类样品中⁹⁰Sr的范围为0.034~0.677 Bq/kg，平均(0.259±0.044)Bq/kg。分析结果可见，对于大叶类蔬菜，其⁹⁰Sr的放射性比活度会略高于瓜果类蔬菜。

表 3(Table 3)

表 3 蔬菜类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 3 90Sr concentration in samples of vegetables(Bq/kg, specific activity ± uncertainty) 样品名称 监测区 对照区 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 上海青 太姥山镇 4~5 0.049±0.003 管阳镇 41~42 0.677±0.026 芹菜 太姥山镇 4~5 0.318±0.016 管阳镇 34~35 0.194±0.012 芥菜 硖门乡 6~7 0.212±0.010 管阳镇 35~36 0.190±0.008 木耳菜 太姥山镇 6~7 0.087±0.012 店下镇 31~32 0.182±0.010 空心菜 硖门乡 6~7 0.213±0.014 管阳镇 34~35 0.456±0.019 天津白 太姥山镇 3~4 0.276±0.013 管阳镇 35~36 0.303±0.013 菠菜 硖门乡 3~5 0.149±0.012 管阳镇 34~35 0.150±0.012 丝瓜 太姥山镇 5~6 0.021±0.004 店下镇 31~32 0.034±0.003 盖菜 太姥山镇 3~4 0.231±0.016 - - - 大白菜 - - - 店下镇 31~32 0.145±0.010 注：“-”表示未进行该样品监测区或对照区的采集，无相应数据

表 3 蔬菜类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 3 90Sr concentration in samples of vegetables(Bq/kg, specific activity ± uncertainty)

3.水产类：分别对核电周围监测区域及对照区域采集的12个品类的水产类样品进行⁹⁰Sr的放射性比活度分析，结果列于表 4。监测区域内水产品样品中⁹⁰Sr的放射性比活度范围为0.007~7.690 Bq/kg，平均(0.861±0.068)Bq/kg；对照区域内水产类样品中⁹⁰Sr的范围为0.038~3.360 Bq/kg，平均(0.606±0.240)Bq/kg。分析结果可见，监测区域及对照区域采集的淡水蟹中的⁹⁰Sr的放射性比活度明显高于其他类水产品。

表 4(Table 4)

表 4 水产类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 4 90Sr concentration in samples of aquatic products(Bq/kg, specific activity ± uncertainty) 样品名称 监测区 对照区 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 海蟹 太姥山镇 3~4 0.103±0.029 店下镇 15~16 < 0.083 蛏 太姥山镇 6~7 0.308±0.023 店下镇 20~21 0.146±0.027 海鱼肉 硖门乡 4~5 < 0.017 店下镇 20~21 0.041±0.006 海虾 硖门乡 2~3 < 0.015 店下镇 20~21 0.064±0.009 海蛎 硖门乡 1~2 0.227±0.031 - - - 蛤蜊 - - - 龙安开发区 20~21 0.038±0.019 海虾肉 硖门乡 4~5 0.058±0.031 龙安开发区 20~21 0.351±0.030 紫菜 硖门乡 2~3 0.111±0.016 店下镇 20~21 0.090±0.017 海带 - - - 沙埕镇 26~27 2.280±0.160 淡水鱼 硖门乡 2~3 0.083±0.010 店下镇 25~26 0.099±0.011 淡水虾 硖门乡 2~3 < 0.020 店下镇 25~26 0.160±0.015 淡水蟹 太姥山镇 5~6 7.690±0.300 桐城街道 31~32 3.360±0.170 注：“＜”后数值为该样品探测下限，用于范围及均值计算时，取该探测下限值的1/2；“-”未进行该样品监测区或对照区的采集，无相应数据

表 4 水产类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 4 90Sr concentration in samples of aquatic products(Bq/kg, specific activity ± uncertainty)

4.畜禽肉类：分别对宁德核电周围监测区域对照区域采集的4个品类的畜禽肉类样品进行⁹⁰Sr放射性比活度分析，结果见表 5。监测区域内畜禽肉类样品中⁹⁰Sr放射性比活度测量范围为0.009~0.184 Bq/kg，平均(0.059±0.014)Bq/kg；对照区域内畜禽肉类样品中⁹⁰Sr的测量范围为0.019~0.054 Bq/kg，平均(0.035±0.011)Bq/kg。分析结果可见，肉类中⁹⁰Sr放射性比活度含量相对的其他类食品样品明显较低。

表 5(Table 5)

表 5 畜禽肉类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 5 90Sr concentration in samples of meats(Bq/kg, specific activity ± uncertainty) 样品名称 监测区 对照区 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 采样地点 离核电站距离(km) 90Sr比活度 羊肉 硖门乡 2~3 0.025±0.006 管阳镇 35~36 0.054±0.006 鸡肉 硖门乡 2~3 < 0.017 管阳镇 41~42 0.042±0.007 鸭肉 硤门乡 4~5 0.184±0.013 管阳镇 36~37 0.025±0.006 猪肉 硤门乡 7~8 < 0.036 店下镇 31~32 < 0.037 注：“＜”后数值为该样品探测下限。用于范围及均值计算时，取该探测下限值的1/2；“-”表示无数据

表 5 畜禽肉类样品中90Sr的放射性比活度(Bq/kg，比活度±不确定度) Table 5 90Sr concentration in samples of meats(Bq/kg, specific activity ± uncertainty)

本调查对宁德核电站运行期间(2013—2017年)监测区域内各类食品中放射性核素⁹⁰Sr放射性水平进行检测、分析及评价，并与对照区域进行比较。结果显示，监测区域食品中⁹⁰Sr的放射性水平与对照区食品中⁹⁰Sr的水平基本相当。

对比GB 14884-92《食品中放射性物质限制浓度标准》^[12]规定的食品中⁹⁰Sr限值，本次所调查的样品中⁹⁰Sr放射性比活度均远低于该标准限值。与20世纪60—80年代全国其他地区及本省80年代的各类食品中放射性核素调查结果相比较^[13-15]，全国地区的谷类薯类及杂豆类中⁹⁰Sr放射性比活度范围为0.400~0.294 Bq/kg^[14]；80年代福建省地区的谷类薯类及杂豆类中⁹⁰Sr比活度为0.322 Bq/kg^[14]。本次调查结果同类样品中的⁹⁰Sr放射性比活度基本处于同一水平。同时，与近年我国其他核电站及地区进行的⁹⁰Sr放射性水平的调查结果相比^[16-19]，本次调查大多数类别样品中⁹⁰Sr放射性水平也基本在同一数量级，无较大差异。蔬菜类样品，海阳核电2010—2012年的调查结果为0.24 Bq/kg，三门核电的调查结果为0.188 Bq/kg与宁德核电站监测区域调查均值0.173 Bq/kg基本相当^{[16, 19]}。但宁德核电站地区谷类薯类及杂豆类样品的⁹⁰Sr放射性比活度较近年来我国其他核电站及地区同类样品高^{[16, 19]}，分析主要原因是所调查的该类样品的采集状态为干样。同时，监测区域内个别样品的Sr放射性比活度明显高于对照区域内的，其原因可能是受采样区域的地理环境、采集过程、样品预处理等因素的影响。但其检测结果仍远低于国家相关标准限值^[12]，仍处于环境级水平。由于⁹⁰Sr的亲骨性特性，其在生物体内的蓄积主要是在含钙量较大的骨骼或躯壳上，如淡水蟹等；或是纤维含量较高的茎类蔬菜，如芹菜中的⁹⁰Sr放射性比活度明显高于丝瓜中⁹⁰Sr的含量。

通过本次调查，假定以中国营养学会推荐的膳食平衡宝塔^[20]给出的各类食品的每日建议最大食用量，做为居民对此类食品的使用量对⁹⁰Sr年摄入量进行初略估算。结果显示，宁德核电站运行期间，核电站监测区域内居民通过食入所致的⁹⁰Sr年摄入量相对对照区域内居民尽管在数值上有所差别。但其结果仍是非常低，食入所致的内照射剂量对我国相关标准中规定的1 mSv的公众受照剂量^[21]的贡献极低。

自然界中⁹⁰Sr来源于核爆炸落下灰、核事故的释放以及核燃料循环后段设施运行的释放。通过本次调查可知，在宁德核电站运行的5年期间，其可能产生的分裂产物⁹⁰Sr对周围环境放射性水平影响很小。

利益冲突  无

作者贡献声明  郑琪珊负责论文的撰写、样品采集、样品测量分析；张燕负责食品样品前处理、样品测量分析；黄丽华负责研究思路及论文指导和修改；郑森兴、赵时敏、刘佳负责食品样品前处理工作；王德男负责样品采集；刘晰予负责样品测量