人类生活的自然环境中辐射的来源主要包括宇宙射线、环境中土壤、水、空气和植物等样品中含有的天然放射性核素。然而，早期核试验、切尔诺贝利及福岛核事故后，人工放射性核素(如¹³⁷Cs和¹³⁴Cs)随大气烟云扩散沉降到地表和水，经过生物链进入食品中。因此，世界各国加强了对环境样品和食品样品中放射性核素活度浓度的监测，评估天然与人工放射性核素产生的辐射对人类的危害。

为了确保测量结果的准确性，国际原子能机构(IAEA)及各国组织了相关的比对来检验测量结果的准确性。IAEA成立“ALMERA”工作组，主要组织环境样品中放射性核素¹³⁷Cs和²¹⁰Po等放射性核素活度浓度测量的比对^[1-3]；巴西为评估各实验室测量低水平活度浓度样品的能力，从1991年至2005年连续组织了15年的比对^[4]；欧洲也组织了环境和食品的放射性测量结果的比对，主要是测量奶粉样品中放射性核素⁴⁰K和¹³⁷Cs^[5]。而我国从2007年开始，持续开展了包括土壤和建材样品中放射性核素测量的比对，以及中日之间的比对^[6-7]。本文通过汇总2015—2017年全国γ能谱考核的结果，分析和讨论我国放射卫生技术机构在测量和分析环境样品的能力，以及今后考核工作开展的方向。

材料与方法

1.考核机构对象：参加考核的机构主要涉及省、市疾病预防控制中心、职防院(所)、出入境检验检疫局、科研院所、大学和检测公司等。截至2017年，共有25个省、自治区或直辖市的机构参加，其中省、市疾病预防控制中心20家、职防院(所)12家、科研院所6家、检测公司6家、大学3家和出入境检验检疫局1家。

2.考核样品：以基质土壤作为考核样品，采集天然未扰动、剔除杂物(包括石块、杂草、植物根茎等)的土壤，经烘干、研磨粉碎、过60目筛后均匀混合，将样品装入规格为ϕ75 mm× 70 mm的圆柱形样品盒中，密封后作为考核样品。按照“能力验证样品均匀性和稳定性评价指南”及国内外相关标准中推荐的方法对考核样品进行均匀性测试^[8-10]。

3.考核方法：组织国内相关专家对考核方案进行论证，确认最终考核方案后，各参加考核机构按照考核方案执行考核内容。考核方案的主要内容包括：考核样品的定值、分组发放考核样品及传递、考核结果的判定方法及优秀判定规则等。

根据参加考核机构的数量进行分组，由中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所制好对应数量的考核样品，型号为ϕ75 mm×70 mm，送至中国计量科学研究院测量样品中放射性核素²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度，给出各组样品中对应放射性核素的活度浓度值和扩展不确定度(k=2)，以此作为每组考核样品的参考值。

按照考核方案的要求，对所有参加考核机构按距离最近原则进行分组，避免因考核样品在传递过程当中所耽误的时间，从而让整个考核过程在计划的时间里完成。根据参加考核机构的数量，5~7家机构分成一组，每组测量同一个考核样品，样品在每组间依次传递，最后一家机构完成测量后，将样品通过快递邮寄回。最后，所有参加考核机构分析处理完数据后，将其测量结果及完整的材料上报中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所，对各参加考核机构上报的结果进行判定并按考核方案进行评分，给出合格(≥60分上)、不合格(＜60分)和优秀(≥95分)3个等级的成绩，评定结果经专家判定后形成最终的结果。

4.判定方法：基于各组考核样品的参考值，应用国际原子能机构(IAEA)比对数据的判定方法，对参加考核机构提交的考核结果进行判定^[11-12]，各机构提交的测量值都需经过相对偏差、Z值和U值3个参数的计算。

(1) 相对偏差：评价各考核机构提交的测量值与参考值的偏差大小，其计算公式如下：

$ R D = \frac { A _ { i } - A _ { r } } { A _ { r } } \times 100 \% $

(1)

式中，RD为相对偏差，%；A_i、A_r分别为参加考核机构的测量值和参考值，Bq/kg。

(2) Z值：基于考核机构的测量值和参考值，计算得到Z值，公式如下：

$ Z = \frac { A _ { i } - A _ { r } } { \sigma } $

(2)

式中，Z为判定参加考核机构测量值是否满足合格的指标。而σ作为相对偏差目标值，约定为0.20×A_r，Bq/kg，即测量值与参考值的相对偏差应控制在20%以内。若|Z|＜1，表明结果合格；若1＜|Z|＜1.5，则结果存在可疑；若|Z|≥1.5，则不合格^[8-9]。

(3) U值：在给定概率水平下，检验参加考核机构的测量值与参考值是否存在显著性差异的量。

$ U = \frac{{|{A_{\rm{i}}} - {A_{\rm{r}}}|}}{{\sqrt {Unc_{\rm{i}}^{\rm{2}} + Unc_{\rm{r}}^{\rm{2}}} }} $

(3)

式中，Unc_i为测量值的扩展不确定度(k=2)，Bq/kg；Unc_r为参考值得扩展不确定度(k=2)，Bq/kg；假定考核的概率水平为2.58(概率水平为99%)，即参加考核机构的测量值满足合格的条件是U≤2.58。

参加考核机构的每一个测量值均需要经过准确度和精确度的判定，其方法如下：

① 当满足以下不等式时：

$ |{A_{\rm{i}}} - {A_{\rm{r}}}| \le 2.58 \times \sqrt {Unc_{\rm{i}}^{\rm{2}} + Unc_{\rm{r}}^{\rm{2}}} $

(4)

则准确度判定为合格。

② 当以下不等式成立时：

$ P = \sqrt {{{(\frac{{Un{c_{\rm{i}}}}}{{{A_{\rm{i}}}}})}^2} + {{(\frac{{Un{c_{\rm{r}}}}}{{{A_{\rm{r}}}}})}^2}} \times 100\% \le 0.2 $

(5)

则精确度判定为合格。

完成以上3个参数的计算以及准确度和精确度的判定后，基于考核方案提出的要求，结合判定结果与各参加考核机构提交结果报告资料的完整性对各机构进行打分，其打分规则如下：

① 若测量值均满足准确度和精确度的判定的机构，得60分。

② 若给定的每个核素测量值同时满足U≤1和|Z|≤1，则该机构加10分，得分为70分。

③ 当同时满足条件①和②时，依照考核方案对该机构提交的检测报告(总计10分)进行评分，获得满分者才可进入优秀评比环节。

④ 对进入优秀评比环节的考核机构进行质量控制评分，共计20分，若该激斗的最终得分≥95分时，则判定为优秀。

5.质量控制：要求参加考核机构提交检测仪器的溯源证明文件、完整的原始记录资料、表述的规范性、结果数据处理的完整性和不确定度分析等证明文件。

结果

截至2017年，全国有25个省份(占73.5%)的48家机构报名参加考核，与2015年的40家机构相比，增加了20%。然而，每年都有机构因实验室环境温湿度条件控制不当，探头长期未处于液氮制冷状态等原因，导致仪器在考核期间出现故障，3年里中止参加考核的机构数分别为1、2和1家。

3年内全国γ能谱考核结果的合格率均超过90%，优秀率达到11%以上，特别是2015年，优秀率为30%，而2016年的合格率为100%。说明我国放射卫生技术机构γ能谱实验室对低活度土壤样品具有较好的测量和分析能力。在应急情况下，给出的测量结果是准确的。其合格、优秀率的统计结果如表 1所示。

经过统计，3年的考核共有21家机构获得优秀，没有一家机构连续3年获得优秀，而获得两年考核优秀的机构仅3家，表明我国放射卫生技术机构在测量、数据处理、报告表述的规范性等方面还有待加强。

将相对偏差的分布分为＜5%、5%~10%、10%~15%、15%~20%和＞20% 5个等级，计算每年各参加考核机构测量结果与参考值的相对偏差，统计在每个分布等级的比例，其统计结果列于图 1。

从图 1的统计结果来看，2017考核中²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs测量结果与参考值的相对偏差＜10%所占的份额均超过80%，整体结果的准确性越来越好。2017年有95%以上²³²Th和⁴⁰K的测量值与参考值的相对偏差好于15%，而¹³⁷Cs的结果与以往两年比较来看，有3家(占6.38%)机构的测量值与参考值的相对偏差＞20%。

经统计，2015至2017年间各参加考核机构²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的U值和|Z|均＜1的家数分别为16、11和25。对3年里各参加考核机构给出²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs测量值之间的相对标准偏差进行计算，结果显示2015和2016年的测量值在7%以内一致，而2017年在5%以内一致。

讨论

高纯锗γ谱方法作为快速获得环境样品中放射性活度浓度的直接方法，若在应急情况下出现仪器故障，则影响样品的测量和结果上报。因此，对于一个γ能谱实验室，应加强对实验室γ谱仪的日常维护和常规性能自查。

从近3年的考核结果来看，我国放射卫生技术机构对环境土壤样品中放射性活度浓度的测量结果有较好的准确度，且越来越好，但个别机构测量值与参考值的相对偏差较大，超过了20%，其原因可能是考核机构实验室操作人员变动，在制样、测量以及数据处理过程中带来较大的不确定度，导致结果与参考值的相对偏差较大，因此长期稳定的操作人员对实验室获得准确测量结果非常重要，同时也应对操作人员加强测量和分析能力的培训。

尽管我国放射卫生技术机构γ能谱实验室测量结果的准确度和精确度均得到提高，测量结果之间的一致性也越来越好，各实验室在制样、测量和数据分析方面能力得到了较大的提升，但在考核过程中，测量结果的准确和精确并不代表最终结果为优秀。为获得更好的结果和认可度，其质量控制至关重要，而实际上，质量控制也是考核的重点部分。因此，各考核机构在考核中应重视结果的质量控制，同时在积极参加国内外组织的相关比对或考核中获得强化，从而整体提升我国放射卫生技术机构的能力。

纵观国内外的情况，2014年尼日利亚和印度分别对西南部的Itagunmodi砂金矿和高止山脉西侧陆地的土壤样品中²³⁸U、²³²Th和⁴⁰K进行测量，并评估了对人类的辐射危害^[13-14]。除土壤样品外，2018年罗马尼亚监测了黑海大陆架底泥样品中放射性核素²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度^[15]；在2014至2016年期间，印度测得泰米尔纳德邦东北海岸沉积沙滩样品中²³⁸U、²³²Th和⁴⁰K的活度浓度较高，且评估结果显示对周边长期生活的居民存在一定的辐射危害^[16-17]。特别食品作为人民生活的必须品，新西兰持续对海产品、鱼类及各类饮食中放射性核素²¹⁰Po、¹³⁷Cs及¹³¹Ⅰ活度浓度开展了监测^[18-19]，我国从2012年开始，也开展了相关食品中放射性的监测。因此，土壤、底泥、生物样及食品等其他样品中放射性活度浓度的高低被各国实验室重点关注，为了保证不同类型样品测量结果的准确性，应开展相应基质样品的比对或考核，确保对该类样品测量结果的准确，对保障人民的健康安全十分有益。

利益冲突 本研究由署名作者按以下贡献声明独立开展，未接受有关公司的任何赞助，不涉及各相关方的利益冲突
作者贡献声明 李则书负责数据分析及论文撰写；拓飞负责论文审阅；张京、周强、杨宝路、李文红参与论文修改