2018, Vol. 38
全膳食(whole diet)又称总膳食(total diet)，是指能够代表人们膳食消费量且被加工为“即食”状态的混合食品(包含饮料与水)[1], 目前，已广泛用于研究人类食入的营养物质、重金属、农药等[2]。近年来，工农业生产的快速发展使得天然放射性核素向地表转移。与此同时，核能源的应用，核试验、核事故的发生也使得人类生存环境受到人工放射性核素的污染。这些放射性核素会通过各种方式(食入、吸入、饮水等)进入人体产生内照射，危害人体健康。其中，通过食物摄入是环境中放射性核素进入人体的主要的途径之一[3]。研究食品中的放射性水平，掌握放射性核素在食品中的分布规律，对突发性核事故风险评估、保护公众健康等具有十分重要的意义。然而，目前我国对食物中放射性核素的监测大多以未经加工的食品原材料为监测对象，并非直接食入的“膳食”。食品原材料的清洗、加工、烹饪等环节会对其中的放射性核素含量产生一定影响。因此，为了更加准确地评估居民放射性核素摄入量及所致内照射剂量，本文综述了我国居民全膳食中的放射性研究状况。
一、膳食中放射性核素摄入量的研究方法研究放射性核素膳食摄入量的方法主要有3种，即单个食品的选择性研究、双份饭法研究(duplicate diet study, DDS)和总膳食研究。其中总膳食研究又称为“菜篮子研究”，分为单个食物样品法和混合食物样品法[4]。单个食品的选择性研究作为一种传统的食品监测方法在国内外普遍开展，可以得到单个食品种类中的放射性水平。但由此方法收集的食品样品多是未经加工的食品原材料，而且所选择的食品不具有典型性或代表性，种类不够丰富全面。而后两者则可以看做是“全膳食”研究，因为这两种方法收集的食品样本均为即食状态的“膳食”(包括饮用水)，总膳食研究的食品清单包含的食品种类齐全，且经过烹调加工，充分考虑到了食品加工过程对其中放射性核素的影响。双份饭法所得样品更是每日所食膳食的复制样品，精确性最好，被认为是膳食摄入量研究的“金标准”[5]。故上述两种方法所得结果基本上可以代表居民真正的膳食摄入量。虽然总膳食研究存在“稀释效应”[4]、耗费人力、物力等缺点；双份饭法也有人群代表性差、不易实施等不足之处，但这两种全膳食研究对居民膳食中放射性水平的评估相对于单个食品的选择性研究更加准确，也更有意义。关于3种方法的详细介绍可以参考文献[4]。
二、我国居民全膳食中放射性水平概况1.我国居民全膳食中放射性核素含量：1990年中国预防医学科学院营养与食品卫生研究所组织了全国第1次总膳食研究，放射医学研究所承担了放射性物质部分的调查。该调查得到了我国4大地区12类主要食品中6种重要放射性核素226Ra、228Ra、210Po、210Pb、90Sr、137Cs的含量，并按实际调查所得膳食组成、摄入量等信息估计了我国参考人的年摄入量及所致待积有效剂量(committed effective dose equivalent, CDE)[6]。此后，从1992年至2013年期间分别进行了第2到5次总膳食研究，但只有前两次研究涉及放射性核素。总膳食研究是我国按国际规范进行的全国性调查，包括了饮料和水，具有相当的代表性和可靠性。调查发现，我国居民以粮谷类和蔬菜类等植物性食品为主，动物性食品所占比例较小，明显不同于欧美国家，且具有年龄组差异。各类食品中重要放射性核素的含量见表 1(1990年)[6]。
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表 1 我国各类食品中的放射性核素浓度均值(10-2 Bq/kg鲜重) Table 1 Average concentrations of radionuclides in various Chinese food(10-2 Bq/kg fresh) |
由表 1可见，水产品和蔬菜中各种核素含量均较高，尤其是水产类中的210Po、210Pb两种核素比其他种类食品高出1~3个数量级，这反映出了不同种类食品对不同元素浓集能力的差异。除肉类、饮料和酒类外，一般都是90Sr含量稍高于137Cs，这可能和90Sr比137Cs更易于被植物从土壤中吸收有关。
2.我国居民膳食摄入放射性核素所致内照射剂量估算：第1次总膳食研究结果表明，我国居民膳食摄入量最大的是210Po，其次是210Pb、90Sr、228Ra、226Ra和137Cs。上述6种放射性核素所致CDE不同程度地高于世界均值[7]，合约0.242 mSv/年。在不同种类食品方面，蔬菜类是所致CDE的最大贡献者(39.3%)，其次是水产类(31.3%)、谷类(17.9%)等；在不同种类核素方面，210Pb为所致CDE的贡献最大者(62.8%)，其后依次为210Po(22.8%)、228Ra(9.3%)等。
有研究认为，出现上述结果的原因主要与我国的自然条件与饮食习惯有关[8]：我国土壤中的238U、232Th和40K的比活度分别是世界均值的1.5、2.3和1.6倍[9]，环境本底值偏高是原因之一；此外，我国居民以植物性食物为主的膳食结构明显区别于以肉、奶为主要消费品的西方国家，故膳食结构的差异也是原因之一。
诸洪达[10]于2000年通过资料汇总导出我国代表性的成年男子参考值，并与联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)推荐的国际参考值进行比较和讨论，得到各类天然放射性核素由食入所致总CDE约为0.422 mSv/年，比UNSCEAR参考值高约42%，其中以40K贡献最大，其后依次为210Po、210Pb、228Ra、14C和226Ra，其余核素的贡献均在1%以下。40K是天然内照射剂量最主要的贡献者，体内钾浓度受到机体平衡调节控制，故对40K的内照射剂量估计不同于其他核素。文献中采用直接测量法估算得到40K食入所致CDE约为0.193 mSv，较世界参考值(0.17 mSv)略高[11]。此研究还总结了我国公众天然放射性核素食入所致内照射剂量的年龄组差异，发现8~12岁年龄组所致内照射剂量最高(3.19×10-4Sv)，并强调关于剂量年龄依赖关系的研究有待进一步加强。
此后，诸洪达[3, 12]、刘庆芬等[13]采用新的方法、数据对我国成年男子摄入原生放射性核素所致内照射剂量进行数次重估算，得到各种天然放射性核素所致CDE(包含吸入)最新估算值为0.43 mSv/年(2007年)。
武权等[14]于2009—2010年以间接法(双份饭法)估算我国4膳食类型地区代表城市天津、太原、成都和镇江成年男子摄入原生放射性核素所致内照射剂量(包括吸入)为0.417 mSv/年，与文献[3, 12]估算值相近。但值得一提的是，该研究中对内照射剂量贡献较大的几种核素如210Pb、210Po等并未实测，而是直接引用文献[3]中的数据。现将国内各研究中各种核素所致内照射剂量总结于表 2。
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表 2 国内不同研究中各放射性核素所致内照射剂量(μSv/年) Table 2 Annual internal doses to Chinese people in different studies(μSv·year-1) |
3.地方性膳食放射性水平调查结果：地方性调查大多为单个食品的选择性研究，但也有个别地区进行总膳食研究。龚怀宇等[15]于1999年按照总膳食研究方法对成都市城乡居民全膳食中天然放射性核素进行调查，结果表明，乡村居民4种天然放射性核素(238U、232Th、226Ra、40K)的年摄入量、所致内照射剂量均高于城市，这与乡村居民的膳食结构、引用40K含量更高的地下水、以茶水为主要饮料等有关。其中40K贡献最大，但均未超过国家标准。各类食品中放射性核素含量等结果与全国研究结果相近。
更多地区进行的是单个食品的选择性研究，选择当地具有代表性的食品进行放射性测量。虽然所得结果不如总膳食研究精确，但仍在一定程度上反映了当地居民膳食中的放射性水平。不同地区各类食品中放射性核素含量、所致内照射剂量受到当地居民的饮食习惯、自然环境等的影响，但都属于正常水平[16-17]。
此外，国内核电站周围地区居民膳食中的放射性水平一直受到关注，大量研究表明，我国核电站周边地区各种食品中的放射性水平均在正常范围内，核电站的建设及正常运行未给周边地区的环境带来明显影响[18-19]。
三、国外相关研究及与国内研究的比较食品安全问题一直以来都受到世界各国的广泛关注，核试验与核事故使得食品(膳食)中的放射性研究成为焦点。
除中国之外，亚洲主要以日本、韩国、印度、巴基斯坦等国家对膳食中放射性核素的研究较多。Shiraish等[20]在1994—1995年基于总膳食研究方法收集了日本水户市18类336个食品样品，得到232Th和238U的日均摄入量分别为2.7和14 mBq，高于1981—1982年采用双份饭法的研究结果[21]，与Dang等[22]同时用两种方法获得的印度孟买地区居民膳食中铀的摄入量结论相似；两种核素的含量均以水产品最高，这与我国调查结果相似；但对摄入量的贡献日本仍然以水产品最大，而我国则以蔬菜类最大，这反映出了饮食习惯差异对放射性核素膳食摄入量的影响；2013年Ohtsuka等[23]对日本青森县收集的80份双份饭样品的研究也表明，渔民相对于其他职业，放射性核素的摄入量最高，所致CDE最大，原因可能是渔民摄入更多含210Po高的海产品。同时，该研究得出，各种核素所致平均CDE为0.47 mSv/年，210Po的贡献最大，与国内研究结果一致[6, 12]。
由于经济、军事等方面的原因，西方国家更早关注食品放射性问题，相关研究较多，具有代表性的国家主要有英国、乌克兰、波兰、芬兰等欧洲国家和美国、巴西等美洲国家。英国学者Sanchez等[24]整理了1986、1995和1996年在坎布里亚地区开展的双份饭法研究，其中，临近切尔诺贝利事故进行的研究(1986年6月)发现，居民膳食样品中134Cs、137Cs活度浓度较事故发生前有所提高，所致CDE分别达到18.7和27 μSv/年。而1996年的研究结果表明，居民膳食样品中其比活度又恢复到了事故发生前的水平，134Cs低于检测下限，137Cs所致CDE < 0.5 μSv/年。这说明核事故对该地区确实造成了一定程度的污染，但仍在可接受水平。而同时期(1994年)一项乌克兰基辅等地区的研究表明，居民膳食摄入134Cs和137Cs所致CDE分别为2和19 μSv/年，明显高于英国[25]，国内相关文献表明，该核事故并未对我国的膳食样品造成显著污染[8]。由此可见，核事故周围国家地区受到污染更为严重，食品放射性问题更加值得关注。作者将双份饭法研究结果与食品部门的监测数据进行对比发现，由监测数据计算出的CDE明显高于双份饭法所得值，原因主要是监测数据主要代表食品消费量较高的人群，所得结果较为保守，且包含的核素种类更多。还有研究将双份饭法与全身测量技术(膳食摄入量直接法)相比较，发现二者结果相近[26]，表明双份饭法较其他方法具有更高的准确性，全膳食研究可以得到更加准确的结果。
美国早在20世纪50年代就开展了总膳食研究，在核试验时期，主要关注食品中人工放射性核素137Cs和90Sr的情况，目前研究中已包含13种放射性核素[1]。Fisenne等[27]用总膳食研究方法对1978年收集自纽约的膳食样品进行研究，得到居民膳食中232Th和238U的日均摄入量分别为4.07和14.7 mSv，与波兰(3.4、18 mSv)[28]和日本[19]相近。此外，巴西[29]、西班牙[30]、新西兰[31]等国家也都通过不同的方法开展居民膳食中放射性核素水平的研究，得到了各种食品中的放射性核素信息，为食品安全评估、本底数据等提供科学依据。虽然各国研究结果有所差异，但并未见有研究报道食品中放射性核素含量超过相关限值。不同国家食品(膳食)中各种放射性核素日均摄入量见表 3。
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表 3 不同国家食品(膳食)中放射性核素日均摄入量(mBq/d) Table 3 Dietary intakes of radionuclides in different countries(mBq/d) |
四、总结
国内关于居民全膳食中放射性水平的研究较为全面，既包括全国性的总膳食研究，又包括地方性的典型调查。全国性的研究结果表明，我国居民膳食组成虽日趋合理，但仍以粮谷类和蔬菜类等植物性食物为主；虽然各类核素在水产品中含量较高，但蔬菜类食品的消费量更大，蔬菜对内照射剂量的贡献(39.3%)最大；在核素方面，以40K贡献最大，其次是210Pb、210Po等。大多数种类食品中铀、钍放射系核素比活度高于国际参考值，可能与我国环境天然本底值较高有关，但均低于国内、国际标准限值。根据最新估计结果，我国居民天然放射性所致内照射剂量约为0.43 mSv/年(包含吸入)，稍高于世界平均水平，而人工放射性核素(137Cs、90Sr等)所致内照射剂量很小，仅占总剂量的3%左右[11]。国内各地区食品是否受到天然或人工放射性核素污染，核电站的投建与正常运行是否增加周围环境负担未见有文献报道。国外相关研究起步较早，研究方法更加成熟，通过对比可以总结出不同方法之间的差异。从研究结果可以看出，欧洲国家受到切尔诺贝利核事故的影响更大，核事故期间膳食(食品)中人工放射性核素含量明显增高。由于受到诸多因素的影响，世界各国研究结果各有不同，但均属于正常水平，低于国际限值。
五、展望虽然核试验时代已经过去，和平与发展成为当今时代的主题，在科技腾飞的今天，核能的和平利用依然存在风险，对环境、食品中放射性水平的监测不能松懈，需要一直进行下去。关于未来研究的展望，主要有以下几点：
(1) 研究方法方面，总膳食研究方法有待进一步改进，使其保留自身优点的同时也具有接近于双份饭法的准确性，使研究结果更加可靠；此外，应有更加方便、快捷、精确的分析方法和先进设备满足需求。
(2) 研究内容方面，剂量年龄依赖关系已被证实[9]，今后的研究需要重点关注；另外，已有研究表明，食品的烹调加工会影响其中的放射性核素含量[33]，而具体的机制、规律有待深入研究。
(3) 膳食摄入是内照射剂量的主要来源，因此，可以建立起紧急情况下经膳食摄入放射性核素风险评估系统，实现紧急情况下对污染源附近地区居民膳食中放射性水平的快速评估，指导公众消费行为。
利益冲突 本文由署名作者按以下贡献声明独立开展，不涉及各相关方的利益冲突作者贡献声明 庞超亚负责文章的撰写和修改；拓飞和杨宝路负责审阅并提出修改建议
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