随着国民经济、国防、科研、医疗事业的发展, 核电站、矿山的开采和冶炼、辐射育种和食品保鲜等都会对生物体产生潜在的放射性危害, 引起机体的急性或慢性损伤、免疫功能下降、造血系统障碍、代谢紊乱、染色体畸变和致癌等^[1-2]。

矿山地处云南省临沧市临翔区博尚镇, 南距临沧市区22 km。博尚镇全镇国土面积378 km², 是临沧市的航空窗口镇、烟叶生产基地和食用油料基地。矿山为铀、锗、砷与煤的共生矿, 主要分布在博尚镇户有村羊半山区, 品位高, 是国内为数不多的矿点之一。中国核工业集团公司曾在此地建立以采集铀矿为主的765矿。

为掌握铀矿退役后环境保护区周边食品的放射性水平, 及时发现放射性物质的释放情况, 为食品健康风险评估积累基线数据, 云南省疾病预防控制中心于2014年开展了铀矿退役环境保护区周边食品放射性水平调查。

1.样品采集:在铀矿退役环境保护区周边3 km范围内, 主导风向下风向区域, 选择20个采样点(表 1), 包括0~1 km范围内的16个和1~3 km范围内4个采样点。样品采集主要考虑当地人口分布情况及当地居民膳食习惯, 选择具有代表性的农作物。2014年共采集20个样品, 包括粮食、蔬菜、鲜茶叶3类食品。粮食(玉米)1年中收获期采集1次, 蔬菜(卷心菜、青菜)1年采集2次, 鲜茶叶1年采集1次。每个粮食、蔬菜样品各采集15 kg, 鲜茶叶样品采集10 kg。采集的样品做好双份识别标识和编号, 并填写采样表格, 记录采样日期、地点、样品名称、鲜重和采样人等内容。

表 1(Table 1)

表 1 铀矿退役环境保护区周边3 km范围内食品采样点 Table 1 Distribution of sampling points within 3 km of the area 采样点 离铀矿距离(km) 食品类别 大田河组 0.8 玉米 三号带(核桃) 0.6 玉米 尾矿坝 0.2 玉米 大田组三道桥 0.8 玉米 矿山厂部 0.2 玉米 大田河组 0.8 卷心菜 大田组三道桥 0.8 卷心菜 大田河组南美路边 0.8 卷心菜 大田河组大田河小组 0.8 卷心菜 勐托乡大杨家组 3.0 卷心菜 大田河组大田河小组 0.8 青菜 户有村纪家组西面菜地 2.0 青菜 户有村纪家组南面菜地 2.0 青菜 大田河组大田河小组 0.8 青菜 户有村纪家组北面菜地 2.0 青菜 大田河茶厂东南面茶地 0.6 鲜茶叶 大田河茶厂南面茶地 0.6 鲜茶叶 大田河茶厂西南面茶地 0.6 鲜茶叶 大田河茶厂西面茶地 0.6 鲜茶叶 大田河茶厂西北面茶地 0.6 鲜茶叶

表 1 铀矿退役环境保护区周边3 km范围内食品采样点 Table 1 Distribution of sampling points within 3 km of the area

2.测量仪器及测量方法:测量仪器采用BE3830型高纯锗γ能谱仪(美国堪培拉公司), 谱分析器为DSA-1000。用¹⁵²Eu点源进行能量刻度, 半衰期13.5年, γ射线能量(keV)和发射概率(%)包括121.8(28.4%)、344.3(26.6%)、964.1(14.5%)、1 112.1 (13.4%)和1 408.0(20.9%) keV。效率刻度的标准源由中国计量科学研究院生产, 编号9NSW151107, 包括¹³⁷Cs、²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K、²²⁶Ra、⁶⁰Co、¹⁵²Eu等核素。测量方法参照GB/T 16145-1995《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》^[3]和GB14883.1-2016《食品安全国家标准食品中放射性物质检验总则》^[4]。

3.样品预处理:采集到的样品, 经清洗并除去不可食部分, 常温放置干燥、称重后, 装入采样袋送回实验室进行进一步处理和测量。

4.样品实验室制备:送回实验室的样品经电炉、马弗炉再次炭化、灰化、研磨, 过孔径180 μm筛, 110℃烘干后放入干燥器备用。样品灰冷却至室温称重, 并计算样品灰鲜比。称重后的样品灰装入75 mm×35 mm样品盒, 密封保存后, 进行γ能谱分析。

5.质量控制

(1) 监测过程的质量控制:采用统一的监测方案、测量方法、样品盒尺寸和标准刻度物质。

(2) 样品采集与处理的质量控制:严格按照技术规范要求开展样品的采集、处理; 实验室使用专用的马弗炉进行样品处理, 防止交叉污染; 做好样品的唯一性编码, 保证样品在整个监测过程中不发生混淆。参加采样和样品处理的人员均经过培训。

(3) 检测分析的质量控制:测量仪器均按周期进行计量检定, 检定合格后确认使用; γ能谱仪配备标准刻度源, 按周期进行期间核查; 每年参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国放射性核素γ能谱分析方法实验室间比对, 比对结果合格。

1.食品和鲜茶叶中天然放射性核素:[JP2]粮食、蔬菜、鲜茶叶样品的灰鲜比依次为玉米(11.4 g/kg)、卷心菜(6.7 g/kg)、青菜(9.1 g/kg)、鲜茶叶(11.8 g/kg)。检测出的天然放射性核素有²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰ K, 放射性水平由低到高依次为²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K(表 2)。其中, ²³⁸U范围值0.12~0.23 Bq/kg(鲜重), 平均值(0.17±0.05) Bq/kg(鲜重); ²³²Th范围值0.04~0.56 Bq/kg(鲜重), 平均值(0.25±0.17) Bq/kg(鲜重); ²²⁶Ra范围值0.03~1.00 Bq/kg(鲜重), 平均值(0.43±0.28) Bq/kg(鲜重); ⁴⁰K范围值67.52~172.39 Bq/kg(鲜重), 平均值(103.49±25.10) Bq/kg(鲜重)。

表 2(Table 2)

表 2 铀矿退役环境保护区周边食品和鲜茶叶中放射性水平(Bq/kg, 鲜重, x±s) Table 2 Radioactivity levels in foods and tea in the area (Bq/kg, fresh weight, (Bq/kg, fresh weight, x±s) 食品类别 样本数 238U 232Th 226Ra 40K 137Cs 玉米 8 < LLD 0. 13 ±0. 13 0. 16 ±0.21 94.34 ±7.88 0.02 ±0.01 卷心菜 8 < LLD 0. 12 ±0.07 0.39 ±0.36 87.38 ±28.69 0.02 ±0.01 青菜 8 0. 17 ±0.08 0.23 ±0.07 0.86 ±0.22 124.80 ±32.60 0.01 ±0.01 鲜茶叶 8 < LLD 0.47 ±0.06 0.62 ±0.08 107.43 ±8.87 0.06 ±0.01 范围值 0. 12 -0.23 0.04 -0.86 0.03-1.00 67.82 -172.39 0.01 -0.07 均值 0. 17 ±0.08 0.28 ±0. 17 0.43 ±0.28 103.49 ±28.10 0.03 ±0.02    注: LLD为样品实际测量条件下的仪器探测下限

表 2 铀矿退役环境保护区周边食品和鲜茶叶中放射性水平(Bq/kg, 鲜重, x±s) Table 2 Radioactivity levels in foods and tea in the area (Bq/kg, fresh weight, (Bq/kg, fresh weight, x±s)

鲜茶叶中²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K放射性水平均高于粮食和蔬菜。青菜中⁴⁰K放射性水平明显高于卷心菜。

3.食品和鲜茶叶中人工放射性核素:食品和先茶叶中可检测出的人工放射性核素为¹³⁷Cs, 放射性水平范围值(0.01~0.07) Bq/kg(鲜重), 平均值(0.03±0.02) Bq/kg(鲜重)。其中, 鲜茶叶中¹³⁷Cs比活度高于粮食和蔬菜。

开展铀矿退役环境保护区周边调查对了解该地区环境辐射本底水平, 掌握当地食品放射性水平基线数据, 以及评估对公众健康的影响, 具有重要意义。本次调查结果表明, 铀矿退役环境保护区周边食品中天然放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K和人工放射性核素¹³⁷Cs的放射性水平均在正常范围内, 与国内文献报道水平相当^[5-9]。食品中放射性核素含量均低于GB 14882-1994《食品中放射性物质限制浓度标准》^[10]中的限值。

除微量¹³⁷Cs外, 未检出其他人工放射性核素。食品和茶叶中的¹³⁷Cs可能来源于土壤中的¹³⁷Cs的吸附, 土壤中的¹³⁷Cs来源于以往大气核试验的沉降、核电站事故的释放等。由于植物的生长作用, 土壤中的¹³⁷Cs转移到植物体内。另外, 因样品种类与数量的限制, 本次调查结果未发现不同采样点的食品放射性核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰ K和¹³⁷Cs放射性水平呈明显规律性的比活度随距离变化。

本次调查的测量方法相对简单, 样品前处理过程主要是采取野外开放式家庭厨房炉火炭化、灰化, 处理过程中偶尔出现着明火的情况, 会使易挥发性的放射性核素损失, 如放射性碘等。另外, γ能谱测量结果容易受到多种因素的影响, 如灰化前处理方法、炭化与灰化的温度和时间、样品封存时间、本底水平、灰鲜比和回收率等。分析发现, 因样品炭化与灰化时间较长, 野外现场处理过程中难以严格控制炉火温度, 会出现粮食样品烧结的情况。此外, 样品封存时未使用压样器, 会导致样品盒装样密度较小, 影响测量结果。因此, 样品前处理和测量过程中应严格开展质量控制工作。

为全面了解铀矿退役环境保护区周边放射性水平, 科学评估对当地环境及居民健康的影响, 还需进一步扩大监测范围和内容, 包括开展对照点的监测、饮用水和土壤放射性水平的监测、对健康危害较大并有代表性的其他核素(如⁹⁰Sr)的监测, 增加其他主副食品和奶制品的监测, 并结合当地膳食结构开展居民放射性核素年摄入量及所致内照射剂量估算。另外, 通过此次调查积累了茶叶放射性水平基线数据, 为进一步研究茶叶品质及其生物学效应奠定了基础。