²²²Rn-²²⁰Rn累积探测器是测量环境中²²²Rn和²²⁰Rn放射性水平最常用的技术方法^[1-2]。为了保证测量质量，日本放射线医学综合研究所(NIRS)自2007年以来，每年组织²²²Rn-²²⁰Rn累积探测器的国际比对^[3]。2013年，来自19个国家的27个实验室参与了NIRS举办的国际比对。中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所的氡课题组(以下简称本实验室)利用改进的LD-P探测器参与了此次²²²Rn-²²⁰Rn累积探测器国际比对，本研究就此次本实验室的比对结果进行总结与分析，以进一步提高²²²Rn-²²⁰Rn的累积测量能力，保证测量质量。

1. LD-P探测器结构和原理：在此次²²²Rn-²²⁰Rn累积探测器国际比对中，本实验室使用的²²²Rn-²²⁰Rn探测器由美国Landauer公司的Radtrak探测器改进。改进后的探测器由两只扩散杯组成，一只保持原样，用来测量²²²Rn和²²⁰Rn (²²⁰Rn杯)；另一只用密封材料将盒盖的空气交换孔密封，仅允许²²²Rn从盒盖缝隙进入(²²²Rn杯)。固体径迹材料采用CR-39径迹片(日本Fukuvi Chemical Industry公司)。改进后的探测器称为LD-P探测器，结构示意图如图 1所示。

图 1 LD-P探测器的结构示意图 Figure 1 Schematic structure of LD-P detector

该探测器在南华大学进行了²²²Rn、²²⁰Rn刻度，刻度系数分别为4.27和2.33 Tracks ·cm^-2 · (kBq ·h ·m^-3)^-1[1]。暴露结束后，用6.25 mol/L的NaOH溶液在80℃的恒温箱中蚀刻8 h，然后在显微镜下测读分析。

2.日本NIRS的²²²Rn室和²²⁰Rn室概况^[4]：NIRS的²²²Rn室体积为25 m³，采用固体²²⁶Ra源。该²²²Rn室的²²²Rn浓度可调为低、中、高3个水平，平均浓度分别为830、7 700、8 300 Bq/m³。²²⁶Ra源置于箱体外，低水平采用的源活度为6.17 MBq，中、高浓度为18.50 MBq。²²²Rn气体进入箱体的流速为0.5 L/min。箱体顶部和底部为进气口和出气口，分别安装空调，通过气流循环调节箱体内的温度和相对湿度，其调节范围分别为4.85~29.85℃和30%~90%。²²²Rn室²²²Rn浓度采用脉冲电离室AlphaGUARD(德国Genitron公司)监测，该仪器在德国联邦物理技术研究院(PTB)刻度，AlphaGUARD的测量值可以回溯到PTB。

NIRS的²²⁰Rn室由箱体、²²⁰Rn气体发生装置、温湿度监控装置及²²²Rn、²²⁰Rn测量系统4部分组成，体积为150 L。箱体顶部装有风扇，以保证²²⁰Rn浓度的均匀性。²²⁰Rn源采用市场销售的由稀土制成的灯罩(M-7910，CAPTAIN STAG，日本)，其中核素²³²Th含量为(17±5)kBq/kg，²³⁸U与²³²Th系含量分别为(61±20)和(131±4)kBq/kg。²²⁰Rn室内的²²²Rn、²²⁰Rn浓度用RAD7 (美国Durridge公司)连续监测，采用闪烁室300 A和AB-5(加拿大Pylon Electronics公司)抓取测量，保证测量质量。

3.比对条件：本次比对具体分为4个条件，包括2个²²²Rn条件和2个²²⁰Rn条件，列于表 1。

表 1(Table 1)

表 1 比对条件(x±s) Table 1 The intercomparison conditions(x±s) 核素 浓度 探测器数量 参考值(kBq/m3) 开始时间 暴露时间(h) 温度(℃) 相对湿度(%) 222Rn 低 10 1.13±0.34 2013-09-20 15:00 96 21.8±0.10 57.0±0.2 高 10 7.08±0.41 2013-09-26 15:00 96 21.8±0.01 56.9±0.2 220Rn 低 5 4.32±0.76 2013-10-03 17:30 24 31.0±0.50 12.9±0.6 高 5 15.02±1.49 2013-10-10 16:30 24 30.2±0.40 31.0±0.6

表 1 比对条件(x±s) Table 1 The intercomparison conditions(x±s)

4.评判参数：NIRS依据能力验证提供者认可准则ISO/IEC 17043 :2010《合格评定熟练程度测试的一般要求》进行设置^[4]。

(1) 相对偏差(RPD):指实验室测量结果与参考值之间的相对差异，反应测量结果的准确度。当测量结果的RPD位于±20%范围内时，NIRS规定测量结果为Ι级；当RPD超出±20%范围内时，NIRS规定测量结果为Ⅱ级。

(2) 相对标准偏差，又称变异系数(COV):测量结果的标准偏差与参考值的比值，反应测量结果的精密度。

(3) MES参数：综合涵盖了RPD与COV的一个指标参数，只有当这两种参数(RPD与COV)的值都很低时，MES参数数值才可以处于较低水平，说明测量结果具有高的准确度和精密度。

(4) Youden图：NIRS使用国际标准化组织(ISO)推荐的Youden图来更加形象地评判实验室测量结果与参考值的一致性。

5.质量控制措施：参与此次国际比对使用的探测器在南华大学进行了²²²Rn、²²⁰Rn刻度^[1]，探测器邮寄过程中使用密封袋密封，以防止多余气体的进入。探测器寄回本实验室后尽快蚀刻。每张径迹片测读视野数>90。

1.本实验室LD-P探测器的比对结果：结果列于表 2，对于²²²Rn的比对测量结果，在高²²²Rn和低²²²Rn暴露水平下，本实验室的测量结果与参考值的相对偏差RPD分别为-12.0%、-11.8%，对于²²⁰Rn的比对测量结果，在高²²⁰Rn和低²²⁰Rn暴露水平下，本实验室的2个条件测量值均与参考值的相对偏差RPD分别为-0.8%、-8.0%。

表 2(Table 2)

表 2 222Rn、220Rn测量比对结果(x±s) Table 2 Measured intercomparison results of 222Rn and 220Rn(x±s) 条件 参考值 (kBq/m3) 测量值 (kBq/m3) COV RPD MES 低-222Rn 1.13±0.34 0.997±0.062 6.2% -11.8% 13.1 高-222Rn 7.08±0.41 6.225±0.090 3.0% -12.0% 12.1 低-220Rn 4.32±0.76 3.972±0.178 4.5% -8.0% 9.1 高-220Rn 15.02±1.49 14.894±0.999 6.7% -0.8% 6.7 注：222Rn探测器为10个，220Rn探测器为5个。COV.变异系数；RPD.相对偏差；MES.综合涵盖变异系数与相对偏差的参数

表 2 222Rn、220Rn测量比对结果(x±s) Table 2 Measured intercomparison results of 222Rn and 220Rn(x±s)

在高²²²Rn和低²²²Rn比对测量中，实验室测量值与参考值的变异系数COV分别为3.0%、6.2%；MES参数分别为12.14、13.15。在高²²⁰Rn和低²²⁰Rn比对测量中，实验室测量值与参考值的变异系数COV分别为6.7%、4.5%；MES参数分别为6.71、9.08。

2. NIRS绘制本次所有比对结果的Youden图：NIRS综合考虑了两种比对条件(高浓度与低浓度)绘制Youden图，它能够更加形象地反映出实验室测量结果与NIRS参考值，以及不同实验室之间测量结果的差异性，详见图 2。本实验室在此次国际比对中代码为10，在²²²Rn比对结果的Youden图中，测量结果处于靠近45度参考线且接近圆心的位置；在²²⁰Rn比对结果的Youden图中，代码10恰好位于²²⁰Rn的Youden图靶心位置。

图 2 本次比对中所有实验室的比对结果的Youden图A. 222Rn；B. 220Rn 注：图中的点代表不同实验室的测量结果在Youden图中的位置，阿拉伯数字代表了不同实验室的代码，10为本实验室的数字代码，蓝色箭头指向本实验室结果 Figure 2 Youden graph for all laboratories in this intercomparison A. 222Rn; B. 220Rn

2013年日本NIRS组织的²²²Rn-²²⁰Rn累积探测器国际比对，来自19个国家的27个实验室参与了²²²Rn的国际比对，本实验室测量结果被NIRS列为Ι级比对结果(RPD在±20%范围内)。其中，Ι级结果的比例为69%，说明上国际上绝大多数的国家已经掌握了²²²Rn的测量技术，这主要是由于长期以来，环境²²²Rn一直受到辐射防护领域的重视，²²²Rn的测量技术较成熟。只有来自11个国家的13个实验室参与了²²⁰Rn的国际比对，本实验室的²²⁰Rn的测量结果也被列为Ι级。但是，本次比对中，²²⁰Rn比对结果被列入Ι级的比例仅为45%。明显低于²²²Rn的比例，测量结果与参考值的相对偏差最大达221.13%。这是由于国际上只有少数实验室具备²²⁰Rn刻度装置(德国PTB、美国纽约大学、日本NIRS、中国南华大学等)，熟练掌握²²⁰Rn测量技术的实验室较少。因此，整体上提高²²⁰Rn测量技术水平任重而道远。

国际比对对提高和检验实验室²²²Rn与²²⁰Rn测量水平具有重要意义。本实验在此次国际比对中，²²²Rn与²²⁰Rn的比对结果均达到NIRS规定的Ι级结果(相对偏差＜10%)，也达到了英国国家放射防护局(NRPB)规定的A级水平(相对偏差和变异系数均＜10%)^[5]，处于美国环境保护署EPA规定的可接受的控制限之内(相对偏差＜14%，变异系数＜10%)^[6]。在²²⁰Rn测量比对中，本实验室测量值与参考值的变异系数分别为6.7%、4.5%；MES参数分别为6.71、9.08，为此次²²⁰Rn比对结果中的最低值，说明了²²⁰Rn比对结果具有高的准确度与精密度，也说明了LD-P探测器具有很好的²²²Rn、²²⁰Rn分辨性能。

NIRS在总结报告中详细描述了Youden图中测量结果所在位置的代表意义^[4]：若测量结果靠近45°参考线，且离圆心的距离很近，代表测量结果具有很低的系统误差和偶然误差；若测量结果靠近45°参考线，在圆圈线中但远离圆心，代表测量结果存在较大的系统误差；测量结果远离45°参考线，但在圆圈线中，代表测量结果存在较大的偶然误差；若测量结果已经远离圆圈线，代表测量结果存在很大的整体误差。在²²²Rn比对结果的Youden图中，测量结果处于靠近45°参考线且接近圆心的位置，说明LD-P探测器比对结果具有很低的系统误差与偶然误差；²²⁰Rn比对结果恰好位于靶心位置，说明在参与²²⁰Rn比对的11个实验室中，LD-P探测器²²⁰Rn的比对结果是最好的。由于LD-P探测器是在国内南华大学标准²²²Rn室和²²⁰Rn室刻度完成的，以上结果也说明本实验室与NIRS的测量结果之间存在很好的一致性。此外，该结果还说明了LD-P探测器对²²²Rn和²²⁰Rn有很好的分辨效果，本实验室在²²²Rn和²²⁰Rn累积检测技术已达到国际水准。本次比对结果再次验证了LD-P探测器测量结果的可靠性与可比性，也为今后的实际测量工作提供了可靠的保证。