2018, Vol. 38
γ能谱仪是测量低放射性水平的重要工具，但其需要较低的辐射本底。为了屏蔽工作场所周围环境天然本底，大部分的γ能谱仪测量都采用铅室作为测量系统的首层屏蔽装置[1]。此外，对于低水平放射性测量，测量装置、屏蔽材料以及探测器材料本身的放射性杂质也会对测量造成一定的影响[1-2]。因此，若要准确获得待测样品的活度浓度, 就必须对实测γ能谱进行本底扣除。由于γ能谱仪在测量样品时不能同时测量本底，所以，扣除的本底通常是以前某个时间测量得到的。当被测样品中天然放射性核素的活度浓度接近本底水平时，本底扣除的是否准确就会对测量结果产生重要的影响。因此，研究γ能谱实验室铅室天然放射性本底的变化规律，对准确获得待测样品的活度浓度具有重要的意义。
材料与方法1.测量设备：两台低本底高纯锗γ能谱仪，其中一台为美国ORTEC公司生产的GEM50195 γ能谱仪，相对于3″×3″NaI(Tl)晶体的探测效率为53%，对60Co 1 332 keV γ射线的能量分辨率为1.71 keV，探测器置于壁厚10 cm、内腔60 cm×60 cm×60 cm的复合屏蔽铅室内。另一台为美国CANBERRA公司生产的GC3018 γ能谱仪，相对于3″×3″NaI(Tl)晶体的探测效率为30%，对60Co 1 332 keV γ射线的能量分辨率为1.80 keV，探测器置于同样构造的另一个壁厚10 cm、内腔60 cm×60 cm×60 cm的复合屏蔽铅室内。两台设备的测量装置位于同一房间内，其工作场所周围环境的温度、湿度和气压等条件相同，实验期间仪器运行稳定，性能良好。
2.本底测量分析：本研究分别收集了两台高纯锗γ能谱仪在2013—2017年期间不定期测量得到的本底谱，其中GEM50195γ能谱仪本底谱37个，GC3018 γ能谱仪本底谱35个，本底谱的测量时间为86 400或259 200 s。对两台仪器收集到的本底谱进行分析，记录天然放射性核素210Pb、234Th、212Pb、214Pb、208Tl、214Bi、228Ac和40K特征峰的净计数率，其中，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、214Bi、228Ac和40K分别选取46.5、63.3、238.6、583.2、609.3、911.2和l 460.8 keV特征峰，214Pb选取295.2和351.9 keV特征峰。
3.统计学处理：采用SPSS 22.0软件进行分析。运用多独立样本的非参数检验方法(Kruskal-Wallis检验)对放射性核素的多组特征峰净计数率进行比较。P < 0.05为差异有统计学意义。
结果1. GEM50195 γ能谱仪铅室本底净计数率变化：测量分析结果如图 1，2所示。在图 2盒式图中，图中的上下横线分别代表不同放射性核素净计数率的最大值和最小值，盒子的上下边缘分别代表上四分位数和下四分位数，盒子内部的中间横线为中位值。由图 1，2可知，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac和40K的本底涨落相对较小，而214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的本底涨落相对较大。虽然通过Kruskal-Wallis检验显示，2013—2017年间，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac、40K以及214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的净计数率差异均无统计学意义(P>0.05)，但是214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的净计数率变异系数已分别达到了59%、58%和57%。此外，统计学分析表明，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac、40K、214Pb和214Bi的本底净计数率差异有统计学意义(H=288.34, P < 0.05)，其中214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)、214Bi和40K的净计数率明显高于210Pb、234Th、212Pb、208Tl和228Ac。
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图 1 GEM50195 γ能谱仪不同放射性核素的本底净计数率变化A.214Pb、214Bi和40K；B.212Pb、210Pb、208Tl、234Th和228Ac Figure 1 Variations in background net count rates of different radionuclides in GEM50195 gamma-ray spectrometer A.214Pb, 214Bi and 40K; B.212Pb, 210Pb, 208Tl, 234Th and 228Ac |
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图 2 GEM50195 γ能谱仪不同放射性核素本底净计数率的盒式图 Figure 2 Box plots of background net count rates of different radionuclides in GEM50195 gamma-ray spectrometer |
2. GC3018 γ能谱仪铅室本底净计数率变化：测量分析结果如图 3，4所示。由图 3，4可知，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac和40K的本底涨落相对较小，而214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的本底涨落相对较大。虽然通过Kruskal-Wallis检验显示，2013—2017年间，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac、40K以及214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的净计数率差异均无统计学意义(P>0.05)，但是214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的净计数率变异系数已分别达到了55%、54%和53%。此外，统计学分析表明，210Pb、234Th、212Pb、208Tl、228Ac、40K、214Pb和214Bi的本底净计数率有显著差异(H=286.35, P < 0.05)，其中214Pb (295.2 keV)、214Pb (351.9 keV)和214Bi的净计数率明显高于210Pb、234Th、212Pb、208Tl和228Ac。GC3018 γ能谱仪铅室本底净计数率变化与GEM50195 γ能谱仪类似。
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图 3 GC3018 γ能谱仪铅室本底不同放射性核素净计数率的变化A.214Pb、214Bi和40K；B.212Pb、210Pb、208Tl、234Th和228Ac Figure 3 Variations in background net count rates of different radionuclides in GC3018 gamma-ray spectrometer A.214Pb, 214Bi and 40K; B.212Pb, 210Pb, 208Tl, 234Th and 228Ac |
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图 4 GC3018 γ能谱仪铅室本底不同放射性核素净计数率的盒式图 Figure 4 Box plots of background net count rates of different radionuclides in GC3018 gamma-ray spectrometer |
讨论
在用γ能谱仪测量样品中天然核素238U、232Th和226Ra的活度时，由于其γ射线发射率低，很难直接对其测量。通常在天然放射性衰变链基本达到平衡的前提下，通过测量238U、232Th和226Ra各自衰变子体的特征γ射线来得到母体的活度。测量232Th活度时，一般会选择衰变子体212Pb、208Tl和228Ac的特征γ射线，226Ra选用214Pb和214Bi的特征γ射线，238U直接选用其第1代短寿命子体234Th本身的特征γ射线[3]。本研究结果显示，即使高纯锗γ能谱仪在使用铅室屏蔽的情况下，仪器仍然可以不同程度的探测到天然放射性核素210Pb、234Th、212Pb、214Pb、208Tl、214Bi、228Ac和40K等，其很可能来自于周围环境的地基(岩石、土壤)、建筑材料、空气、所用探测元件及屏蔽材料[4]。因此，在测量样品中210Pb、238U、232Th、226Ra和40K时，必须扣除本底的干扰。
氡(222Rn)是238U衰变系中的一种放射性气体，其进一步衰变可产生218Po、214Pb、214Bi、214Po等短寿命子体，这些衰变子体90 %以上被空气中的气溶胶粒子所吸附, 呈游离状态, 能牢固的附在物体的表面, 可在空气中存留较长时间[5]。本底谱上214Pb和214Bi的本底计数相当大的一部分由它而来。本研究结果显示，214Pb和214Bi的计数呈明显相关性，这与214Pb和214Bi互为母子体，且半衰期较短有关。此外，214Pb和214Bi的净计数率并不是恒定的，而且其本底涨落明显大于其他几种核素，这很可能与其母体氡的变化有关。据报道，室内氡平衡当量浓度并不是常数，而是呈现季节波动性[6]。虽然通过Kruskal-Wallis检验，发现214Pb和214Bi的净计数率5年间的差异并没有统计学意义，但是214Pb和214Bi的净计数率变异系数均在50%以上。据相关研究表明，当样品计数率与本底计数率基本相当时，每种核素由本底涨落引入的误差都不可忽视，对于本底涨落较大的214Pb和214Bi，由本底涨落带来的226Ra测量误差可达40%，而对于本底涨落相对较小的234Th，其对238U的测量误差也达到了5%[7]。因此，在样品与本底计数率水平相当时，须用近期测量的本底进行扣除，以保证测量结果的准确性。
由于环境本底是客观存在的，对于低水平放射性测量，为了减弱它们对测量结果的影响，可以设法采取一些相应的措施降低本底净计数率和涨落程度。例如利用铅室作为测量系统的屏蔽装置时，探头的各方向均须屏蔽，最大限度地不留空隙；所用的铅最好是生产日期在100年以上的“老铅”，以降低铅室本身可能含有的210Pb的影响；在铅室内壁使用多种材料进行层层屏蔽，减少环境射线在铅屏蔽层中产生的低能散射射线或X射线[1]。此外，从铅室屏蔽体底部的小孔通入氮气，通过驱除样品测量室内的气体，还可以进一步减弱环境中放射性核素的干扰。
利益冲突 本文由署名作者按以下贡献声明独立开展，不涉及各相关方的利益冲突作者贡献声明 杨宝路负责测量结果的数据分析、论文撰写和修改；拓飞负责论文审阅；周强、张京负责本底测量；李文红、李则书负责数据处理
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