中华放射医学与防护杂志  2017, Vol. 37 Issue (5): 372-375   PDF    
引用本文
石红旗, 张宇, 邓艾芳, 董振芳. 青岛市大气气溶胶中210Pb活度浓度变化特征及辐射剂量估算[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2017, 37(5): 372-375, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2017.05.010.
青岛市大气气溶胶中210Pb活度浓度变化特征及辐射剂量估算
石红旗, 张宇, 邓艾芳, 董振芳     
266061 青岛, 国家海洋局第一海洋研究所
收稿日期: 2016-12-09
基金项目: 海洋公益性行业科研专项经费项目（AGY201507-1）；中央级公益性科研院所基本科研业务费专项资金资助项目（2012T06）
通信作者: 石红旗, Email:shihongqi@fio.org.cn
[摘要] 目的 了解青岛市大气气溶胶中210Pb的变化特征，评估吸入210Pb对人体辐射的影响。 方法 利用高纯错（HPGe）γ能谱仪测量采集的气溶胶样品来监测2015年4月至2016年3月青岛市大气气溶胶中210Pb的活度浓度。 结果 监测期间大气气溶胶中210Pb活度浓度的变化范围为0.06~1.61 mBq/m3，平均值为（0.70±0.50）mBq/m3。大气气溶胶中放射性核素210Pb的活度浓度2015年12月至2016年2月较高，8月至11月较低。气溶胶中210Pb对成年人年待积有效剂量贡献为6.35×10-6 Sv。大气气溶胶中210Pb活度浓度平均值稍高于联合国原子辐射影响科学委员会（UNSCEAR）1988年报告书给出的全球近地面大气210Pb平均活度浓度推荐值（0.50 mBq/m3）。青岛市大气气溶胶中210Pb活度浓度月变化与厦门市具有相似规律。 结论 青岛市大气气溶胶中210Pb变化特征与大气环境污染状况具有一致性。气溶胶中210Pb对成年人年待积有效剂量贡献比较低。但对于长期处于较高210Pb活度浓度空气环境中的人群，210Pb沉积在肺部的长期辐射影响应引起重视。
[关键词] 大气气溶胶     210Pb     年待积有效剂量    
Variation in activity concentration of 210Pb in atmospheric aerosol and its radiation dose assessment in Qingdao
Shi Hongqi, Zhang Yu, Deng Aifang, Dong Zhenfang     
First Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Qingdao 266061, China
Fund programs: Marine Research Special Funds for Public Welfare Projects (AGY201507⁃1); Basic Scientific Fund for National Public Research Institutes of China (2012T06)
Corresponding author: Shi Hongqi, E-mail:shihongqi@fio.org.cn
[Abstract] Objective To investigate the variation patterm in activity concentration of 210Pb in atmospheric aerosol in Qindao and evaluate its internal radiation effect to human body. Methods 210Pb activity concentration of aerosol samples was measured by high purity germanium (HPGe) γ spectrometer for purpose of ascertaining its variation in aerosol in Qingdao from April 2015 to March 2016. Results 210Pb activity concentration in aerosol varied from 0.06 to 1.61 mBq/m3 and the mean of (0.70±0.50) mBq/m3, slightly higher than the UNSECAR 1988 report recommended value of 0.50 mBq/m3. In this study, 210Pb activity concentration in aerosol was high from December 2015 to February 2016 and low from August to November. Radiation dose assessment revealed that the annual committed effective dose to adults delivered by 210Pb was 6.35×10-6 Sv. The monthly variation in activity concentration variation of 210Pb in atmospheric aerosol in Qingdao was similar as in Xiamen. Conclusion Activity concentration of 210Pb in atmospheric aerosols in Qingdao varied largely dependent on atmospheric environmental pollution. 210Pb contributed less to the adult annual committed effective dose. However, more attention should be drawn to the long-term radiation effects to adults due to the 210Pb potentially deposited in lungs.
[Key words] Atmospheric aerosol     210Pb     Annual committed effective    

近年来的冬春季节，沿海城市日益受到污染天气的影响，空气气溶胶中的各种污染物对人体健康带来影响。大气气溶胶中吸附的放射性物质不断受到人们的关注。氡及短寿命子体 (氡子体、钍子体) 对人体的影响已经进行了深入的研究。同样来自氡的长寿命子体210Pb的影响也日益引起人们重视。210Pb是由222Rn经由氡子体 (218Po、214Pb、214Bi和214Po) 衰变产生的，半衰期22.26 a。210Pb进一步衰变为210Bi、210Po。空气气溶胶中还有短半衰期的214Pb (26.8 min)、212Pb (10.64 h) 和211Pb (36.1 min) 等铅的放射性同位素。联合国原子辐射影响科学委员会 (UNSCEAR)1988年报告书给出的全球近地面大气210Pb的平均活度浓度推荐值为0.5 mBq/m3[1]。2009—2012年兰州地区大气气溶胶中210Pb活度浓度的变化范围为0.12~4.33 mBq/m3[2]，特点是冬季活度浓度高，5—9月活度浓度低。

随着大气污染物增多及污染天气的频繁发生，大气气溶胶颗粒物吸附能力增强，大气气溶胶中吸附的放射性物质的活度增大。人们通过呼吸吸入多种放射性核素，其中放射性210Pb进入呼吸系统后有部分会沉积在肺部，使得肺部组织受到长期的化学和能量作用。210Pb对人体的剂量贡献主要来源于衰变子体210Po的α射线[3]。气溶胶中关键天然放射性核素210Pb对人体的剂量贡献日益受到重视。

本文通过监测青岛地区大气气溶胶中210Pb的活度，研究沿海城市气溶胶中210Pb的变化特征，分析其对人群的剂量贡献。

材料与方法

1.仪器设备：美国堪培拉公司的高纯锗 (HPGe)γ能谱仪 (型号为GCW6023)，采用井型探测器 (直径16 mm，井深40 mm)，相对探测效率为62%，对于60Co的1.332 MeV能量峰的能量分辨力为2.0 keV。采样设备为大流量空气气溶胶采样器，采样流速为1.05 m3/min，可长期连续工作，采样滤膜为玻璃纤维滤膜 (型号为TE-G653)，尺寸为25 cm×20 cm。

2.样品采集：样品采样点位于青岛市崂山区登瀛，位于崂山南侧，背山面海，周围无燃煤热电等大气污染源。于2015年4月至2016年3月采集气溶胶样品，采样滤膜置于采样器中连续累积采样2 200 m3，并记录样品采集时间、体积，称重。

3.样品制备与检测：将吸附了气溶胶颗粒的滤膜，剪成5条5 cm宽、20 cm长的细条，每个细条卷成筒状，置于塑料管中，制成待测样。试样置于高纯锗γ能谱仪井型探测器中部的井内，测量试样γ能谱，5个细条样结果加和。

4.样品分析：样品分析参照国家标准GB/T 11713-2015《高纯锗γ能谱分析通用方法》[4]。γ能谱仪系统能量刻度和效率刻度参照张京等[5]所采用的方法。刻度标准源由中国原子能科学研究院生产，核素为137Cs、241Am、152Eu和60Co，参考标准源为210Pb平衡溶液 (环保部辐射环境监测中心)。剪取采样所用的滤材作为效率刻度源的基础材料，使用参考标准源溶液制备效率刻度标准。通过样品γ能谱中核素特征峰的净计数率，对应的探测效率、采样体积等计算大气气溶胶中210Pb的活度浓度。210Pb活度浓度分析方法的探测限为0.06 mBq/m3。本研究中210Pb活度浓度已经校正到采样时刻。

结果

1.总悬浮颗粒物 (TSP) 质量浓度月变化：采集期青岛地区TSP质量浓度的年均值为0.20 mg/m3。采集期青岛地区TSP质量浓度月变化列于表 1。从图 1中可知，采样期间TSP质量浓度在1月最高 (0.36 mg/m3)，1、2、5和9月的TSP质量浓度超出文献[6]的TSP浓度 (0.15~0.23 mg/m3)，6月浓度最低 (0.06 mg/m3)。

表 1 青岛市大气气溶胶中TSP质量浓度和210Pb活度浓度 Table 1 he variations of TSP and 210Pb activity concentration in the aerosol of Qingdao

2.210Pb活度浓度的月变化：2015年4月至2016年3月采集期青岛地区210Pb的变化范围为0.06~1.61 mBq/m3，平均值 (0.70±0.50) mBq/m3，稍高于联合国原子辐射影响科学委员会 (UNSCEAR)1988年报告给出的近地面大气中210Pb的平均活度浓度推荐值0.50 mBq/m3[1]。采集期青岛市210Pb活度浓度的月变化列于表 1。从表 1中可知，2015年12月至2016年3月的210Pb活度浓度较高 (均值为1.29 mBq/m3)，1月份最高，为1.61 mBq/m3。2015年4月至9月份较低 (均值为0.51 mBq/m3)，2015年10月和11月份最低 (均值为0.07 mBq/m3)。

3.与厦门大气气溶胶中210Pb活度浓度比较：青岛与厦门部分月份大气气溶胶中210Pb活度浓度比较列于表 2。本研究中青岛大气气溶胶中210Pb活度浓度特点是12月至3月较高，最高值出现在1月份，4月至11月较低，最低值出现在10月和11月。文献[7]中厦门大气气溶胶中210Pb活度浓度特点是1月至4月较高，5月至7月较低。从表 2中数据来看，青岛与厦门的大气TSP中210Pb活度浓度月变化规律相近。

表 2 青岛与厦门大气气溶胶中210Pb月活度浓度比较 (mBq/m3) Table 2 Comparison of 210Pb activity concentration in aerosol between Qingdao and Xiamen (mBq/m3)

4.210Pb吸入剂量贡献估算：根据青岛大气气溶胶中210Pb月活度浓度值，采用我国成人呼吸率典型值22.2 m3/d[8]，吸人放射性核素210Pb所致的年待积有效剂量参数1.10×10-6Sv/Bq (使用建议的缺省吸收类别M类)[9]，计算出青岛成人吸入210Pb所致的年待积有效剂量为6.35×10-6 Sv。

讨论

青岛冬春季受来自中高纬度西北气流控制，途经蒙古、北京等燃煤采暖区域，气团沿途携带的当地颗粒污染物是颗粒物浓度上升的重要原因, 采暖期烟尘和飞灰的排放明显影响青岛大气颗粒物和无机氮的粒径分布，特别是细粒子部分[10]。夏季青岛南风和东南风为主导风，气流主要来自海洋，颗粒物浓度降低，较多降水对颗粒物有较强的冲刷作用。

调查期间的12月、1—3月中210Pb的活度浓度明显高于其他月份与冬季大气悬浮颗粒物吸附富集能力有关。10—12月210Pb与TSP数据比较来看，210Pb活度浓度与颗粒物质量浓度没有相关性。由于210Pb来源与稳定铅的来源不同，遵循不同的富集规律。一方面，210Pb的母体222Rn从土壤中析出受到气温与降水的影响，低温季节高析出，高温季节低析出[11]；另一方面210Pb主要由颗粒物吸附富集在大气气溶胶中，210Pb随大气悬浮颗粒物的增加，特别是吸附能力强的亚微米级颗粒物增加而增大。沿海城市大气气溶胶中的210Pb受到季节、颗粒物性质等因素影响外，还受到海洋性气团的影响。210Pb的活度浓度在源于海洋边界层气团中要比源于陆地边界层气团中低很多[12]，沿海城市夏秋季大气气溶胶中较低的210Pb活度浓度，可能归因为底层海洋气团的入侵[6]。本研究中10—11月份210Pb的活度浓度较低，可能主要受到底层海洋气团影响。青岛和厦门的大气气溶胶中210Pb活度浓度月变化规律相近。厦门处于不受采暖影响的南方地区，1—3月大气气溶胶中较高的210Pb的活度浓度，原因可能是受到内陆源及本地颗粒物影响。

吸入210Pb影响最大的器官是骨表面和肺，其中肺对全身有效剂量的贡献最大，占61.4 %[13]。依照国际放射防护委员会 (ICRP) 人类呼吸道模型 (1994) 模型数据[14-16]，沉积在肺部组织中的210Pb对肺影响最大。青岛市成人吸入210Pb所致的年待积有效剂量为6.35×10-6 Sv，210Pb以颗粒物型式沉积在肺部，清除期较长，带来的影响不可忽视。210Pb冬季活度浓度高是综合因素起作用，低温释放量大，颗粒物增多，尤其是高吸附能力的细悬浮颗粒物占比大。在冬季空气污染较重的天气状况下户外活动的人群，应对呼吸系统进行防护。

利益冲突 本人与其他研究者没有因进行该研究而接受任何不正当的职务或财务利益，对研究的独立性和科学性予以保证
作者贡献声明 石红旗负责进行数据处理分析和编写论文；张宇和邓艾芳负责试验、检测分析；董振芳负责总体思路指导
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