²¹⁰Pb是放射性铀系中的一种天然放射性核素，大气中的²¹⁰Pb主要由土壤或水体中逸出的²²²Rn衰变产生，其可迅速与空气中的微尘颗粒结合形成气溶胶颗粒，再通过干、湿沉降从空气中沉积于陆地表面或沉入海洋。空气作为²¹⁰Pb转移途径中的重要介质，有数据表明，近年来空气中²¹⁰Pb等核素活度水平呈上升趋势^[1]。此外，²¹⁰Pb在一些环境、食品样品中也偶有检出^[2-4]。

空气中的²¹⁰Pb可通过吸入及经皮肤等途径进入人体，亦可通过进入食物链，以食入方式被摄入体内。英国摄入或吸入放射性核素造成的公众内照射剂量中，²¹⁰Pb及其子体²¹⁰Po所占的比例约为18%^[5]。由于空气中²¹⁰Pb水平可能会受到人为因素如燃煤、地下矿山开采等活动影响^[1]，故掌握近期空气中²¹⁰Pb很有必要，然而国内近期研究数据较少。本研究连续采集了2015年北京市区春季空气气溶胶样品，测量其中²¹⁰Pb的放射性活度浓度并进行了相应分析，可为环境放射性评价提供参考。

1.仪器设备：近地面空气气溶胶样品由美国Clover公司生产的Staplex TF1A型便携式大流量空气采样器采集，其单台采样器的最大流速可达2 m³/min。气溶胶滤膜为英国Whatman公司生产的空气监测用滤膜 (型号为3M E853:5379 BMF，20 g/m²)，对于气溶胶样品采集效率>90%。采集的气溶胶样品使用美国Canberra公司的BE5030型宽能低本底高纯锗 (HPGe)γ谱仪进行测量。该能谱仪能响范围3~3 000 keV，相对探测效率为50.5%，对⁶⁰Co 1 332 keV的能量分辨力为1.88 keV，20~2 000 keV范围内铅室本底为53计数/min。该套谱仪探头经过表征，配有 (laboratory sourceless object counting system, LabSOCS) 效率刻度软件，可对各种介质样品的探测效率进行较为精确的模拟^[6]。

2.样品采集与处理：为了增加采样体积，本研究中采样均使用两台便携式Staplex TF1A型大流量空气采样器联合采样^[7]，采样点位于北京市西城区一办公楼四层阳台，周围无燃煤设施，采样器设置角度避免抽气泵排出的气体再次被另一采样器收集。采样期间，每天上午8：00开始采样，采样流速及采样时间依照当天空气质量及采样期间滤膜堵塞情况可适当调整，每当空气质量较差、滤膜堵塞情况严重时，需缩短采样时间，调低采样流速，一般情况采样持续时间3~6 h。

采样后，将每天获得的两个空气滤膜合在一起，在制样室用特制的空气滤膜压样机压制成直径为50 mm圆饼状，并用聚乙烯材质包壳包被，标注样品编号，作为一个样品装入ϕ75 mm×35 mm的样品盒中，样品盒中配有与样品盒材质相同的圆环，以保证压制成型的空气滤膜样品在样品盒内位置处于固定状态。

3.样品测量：为降低氡、钍短半衰期子体对²¹⁰Pb测量的影响，在使用γ能谱仪测量前已将制备好的空气滤膜样品放置1年，使其短半衰期子体充分衰变。测量过程中，样品置于探测器表面中心部位，每个样品测量时相对探测器的几何位置保持一致，测量活时间为86 400 s。在开始测量前，所使用的γ能谱仪已经完成了能量刻度，刻度方法依据相关国家标准^[8-9]。效率刻度采用LabSOCS效率刻度技术。

4.活度浓度计算：空气样品中²¹⁰Pb的活度浓度依据公式 (1) 计算^[8]：

式中，C为空气中²¹⁰Pb的活度浓度，Bq/m³；S为²¹⁰Pb放出的能量为46.5 keV的γ射线全能峰净峰面积，计数/s；R为衰变校正系数；f为²¹⁰Pb放出的能量为46.5 keV的γ射线的发射概率，4.25%；V为采集的气体体积，m³；ξ为所使用空气滤膜的采集效率，90%；ε为²¹⁰Pb放出的能量为46.5 keV的γ射线的全能峰探测效率。

5.质量控制：本研究所使用采样、测量仪器均在计量检定有效期内，以保证仪器精准。样品测量实验室曾多次参加国际、国内的放射性测量比对，结果良好。

6.统计学处理：采用Orgin 9.0软件进行数据分析，所有数据均满足正态性分布和方差齐性检验。将测量得出的空气中²¹⁰Pb活度浓度依据不同空气质量和风力等级情况分别进行分组，使用独立样本t检验比较不同组别²¹⁰Pb活度浓度水平。P < 0.05为差异有统计学意义。

1.空气样品中²¹⁰Pb的活度浓度：本研究中共采集2015年3月下旬到5月下旬之间北京空气气溶胶样品38个，其中，采样体积在500~700、700~900、900~1 100、1 100~1 300以及1 300~1 500 m³范围内的样品数量分别为2、4、17、12和3个。经测量分析得出，最低²¹⁰Pb活度浓度为267.2 μBq/m³，最高²¹⁰Pb活度浓度为1 697.6 μBq/m³，平均²¹⁰Pb活度浓度水平为 (878.7±386.7)μBq/m³。整体测量情况如图 1所示。

图 1 38份北京空气气溶胶样品210Pb活度浓度情况 Figure 1 Activity concentrations of 210Pb in 38 samples of the ground-level air in Beijing

2.不同空气质量分组²¹⁰Pb活度浓度情况：采样当日空气质量指数 (air quality index，AQI) 与相对应的样品²¹⁰Pb活度浓度关系如图 2所示。将测量所得²¹⁰Pb活度浓度结果依据空气质量指数分为优良组 (AQI ≤ 100) 和污染组 (AQI＞100)^[10]，优良组与污染组²¹⁰Pb活度浓度间差异具有统计学意义 (t=-4.19，P＜0.05)，优良组空气²¹⁰Pb活度浓度低于污染组。

图 2 空气质量指数 (AQI) 与38份样品中210Pb活度浓度关系散点图 Figure 2 Scatter diagram of air quality index and 210Pb activity concentrations of 38 air samples

3.不同风力分组²¹⁰Pb活度浓度情况：采样当日风力情况与相对应的样品²¹⁰Pb活度浓度关系如图 3所示。将测量所得²¹⁰Pb活度浓度结果依据采样当日风力等级分为微风组 (风力≤3级) 和较强风组 (风力＞3级)，微风组与较强风组²¹⁰Pb活度浓度间差异无统计学意义 (P＞0.05)。

图 3 风力等级与38份样品中210Pb活度浓度关系散点图 Figure 3 Scatter diagram of wind forces and 210Pb activity concentrations of 38 air samples

本研究共采集2015年春季北京室外空气气溶胶样品38份，利用实验室HPGe γ能谱仪对其中²¹⁰Pb活度浓度进行测量分析。空气气溶胶采集所用空气滤膜质地较软，不便于放入γ能谱仪中直接测量，需要对其进行一定处理。目前，辐射监测气溶胶制样方法根据探测效率由高到低依次为灰化法、压片法、打孔法和折叠法^[11]。由于灰化法中高温灰化操作可能导致²¹⁰Pb挥发损失，影响结果准确性，故本研究中选用折叠法与压片法相结合的方法制备气溶胶样品。先将采样滤膜按照固定方法折叠，再使用滤膜压样机进行压制，探测效率相对较高，且与折叠法相比更能保证相对探测器几何位置的一致性。

本研究测量得出2015年春季北京平均²¹⁰Pb活度浓度为878.7 μBq/m³，与国内以往测量结果相比处于较低水平。万国江等^[12]测量黔中地区近地面空气²¹⁰Pb情况，当地空气中²¹⁰Pb活度浓度于2002—2003年间处于1 310~4 810 μBq/m³范围；门武等^[13]测量2015年1月至7月厦门岛沿岸地区大气气溶胶中²¹⁰Pb情况，当地大气气溶胶中²¹⁰Pb活度浓度范围为280~2 710 μBq/m³，平均活度浓度为1 020 μBq/m³。有数据表明，近地面空气中²¹⁰Pb活度浓度在一年内变化幅度较大，冬季 (11月到次年1月) 处于高值期，春季逐渐降低，其低值期在春末和夏季^[12-13]。与其他研究结果^[12-14]相比，本研究采样时间主要集中于春季，未考虑其他季节空气²¹⁰Pb活度浓度，故所得平均水平相对较低。由于空气中²¹⁰Pb活度浓度冬高夏低，春季正处于过渡时期，故空气²¹⁰Pb活度浓度并不稳定。测量结果显示2015年春季北京空气²¹⁰Pb活度浓度离散程度较大，符合其变化规律。

对获得的测量结果进行相应统计分析，当AQI≤100时，空气²¹⁰Pb活度浓度低于AQI＞100时的²¹⁰Pb活度浓度；而当风力等级不同时，不能认为空气中²¹⁰Pb活度浓度有差异。在实际情况中，风可以改善空气质量，降低AQI，因此理论上风力等级不同时，空气中²¹⁰Pb活度浓度应该是有差异的。空气采样器采集的是空气中吸附于气溶胶颗粒上的²¹⁰Pb，当空气中颗粒物浓度较高时，²¹⁰Pb相对更易附着于气溶胶颗粒，因此本研究中当AQI＞100时²¹⁰Pb活度浓度相对AQI≤100时较高。当风力等级不同时，空气中²¹⁰Pb活度浓度无明显差异，可能是空气流通的同时也将其他地方空气中附着²¹⁰Pb的颗粒物输送到采样点所致，也可能是限于客观气象条件，风力等级分组组间差异较小，因此风力大小与空气中²¹⁰Pb活度浓度之间关系有待进一步商榷。本研究仅对2015年春季北京空气中²¹⁰Pb活度浓度情况，而全年²¹⁰Pb活度浓度变化规律、不同年份北京春季空气中²¹⁰Pb活度浓度是否处于稳定水平仍需持续监测。此外，天气情况复杂多变，采样过程与天气演变在时间尺度上并非完全一致，很难将空气²¹⁰Pb活度浓度的变化与相关气象数据一一对应，且气象条件影响因素较多，因此不同气象条件下空气²¹⁰Pb活度浓度变化情况仍有待进一步研究。